生活垃圾填埋场中微生物汞甲基化的研究进展

垃圾填埋场内甲基汞污染控制是目前环境领域所关注的热点问题.为了跟踪填埋场汞污染及汞甲基化研究的最新动态,本文对现有研究进行梳理.分析了汞及甲基汞在生活垃圾填埋场中的空间分布,对填埋场中的汞进行了物料平衡核算;总结了填埋场微生物汞甲基化的主要微生物种类及机制;同时针对填埋场的生化特性,分析了影响微生物汞甲基化的影响因素;并在此基础上展望了未来填埋场内汞甲基化研究方向,为填埋场汞污染风险管控提供新思路.现有研究集中在填埋场表层圾和渗滤液中总汞和甲基汞的浓度水平表征、分布特征及与环境因子的相关性等,而填埋场中的汞甲基化微生物多样性及其主导的汞甲基化机制鲜有研究,为了实现对填埋场中汞甲基化污染风险的进一步管控,需要从机制研究和工程实践两方面入手,在明晰填埋场中微生物汞甲基化机制的基础上,对其进行防控和抑制.

三维球状BiOI/BiOBr异质结光催化剂制备及其光催化脱汞性能

光催化氧化技术是治理污染物排放的重要手段。目的为增强BiOBr对可见光的利用率并提高其光催化活性,方法采用共沉淀法制备碘掺杂的三维球状BiOI/BiOBr异质结光催化剂,使用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、扫描电子显微镜扫描、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和电子自旋共振波谱等对样品结构进行表征,开展光催化脱除单质汞(Hg0)性能研究。结果结果表明,随着I含量升高,BiOBr衍射峰逐渐降低,BiOI衍射峰逐渐增强;BiOI/BiOBr复合光催化剂保留了BiOBr的三维微球形貌,BiOI均匀分散于BiOBr表面,且复合后比表面积有所提高,较大的表面积能提供更多的反应空间,促进活性自由基产生和提高光催化剂性能;与BiOBr相比,复合光催化剂的带隙能降低,可见光响应能力大幅增强。BiOI/BiOBr光催化脱汞性能高于单纯BiOI与单纯BiOBr;BiOI和BiOBr摩尔比为2∶8时,光催化剂脱汞效率高达98%,是单纯BiOBr的2.58倍;酸性条件下制备的BiOI/BiOBr异质结光催化剂会与碱性溶液反应,引起光催化剂成分的变化,进而影响光催化剂的催化性能;Hg0高效光催化氧化过程中,阴离子超氧自由基(•O_(2)^(-))和空穴(h^(+))是主要活性物质。结论研究结果可为卤氧化铋光催化剂的复合制备及其在脱汞领域的应用提供理论依据。

玛湖凹陷玛页1井风城组页岩油地质甜点优选

玛湖凹陷风城组属于具有物源多、岩性复杂、整体含油、甜点分散等特征的混积型碱湖沉积,为了对页岩油进行高效勘探和开发,需要对页岩油地质甜点优选。以高压压汞、岩石热解等实验结果为基础,对玛页1井风城组储集层及其页岩油可动性等进行评价,构建页岩油地质甜点优选模型,评价页岩油地质甜点垂向分布特征。结果表明:孔隙度、总有机碳含量、脆性矿物含量和游离烃含量与100倍总有机碳含量之差分别是评价风城组储集层储集性能、含油性、脆性和页岩油可动性的参数;利用4个参数构建页岩油地质甜点优选模型,玛页1井风城组一类、二类和三类页岩油地质甜点的页岩油甜点因子分别为大于0.2823、0.0111~0.2823和小于0.0111;玛页1井风城组一类页岩油地质甜点主要分布在风二段上部和风三段,岩性以泥岩和白云质泥岩为主。

江西省市售不同类别代用茶中水分含量及重金属污染状况分析

目的了解江西省市售花类、叶类、根茎类和果(实)类代用茶中水分含量及铅、砷、镉、汞等重金属污染状况。方法在江西省全省范围内采集250份代用茶,对每份样品进行水分、铅、总砷、镉和汞的检验,按照GH/T 1091—2014《代用茶》判定是否合格。结果代用茶的水分超标率为38.8%,其中主要为叶类代用茶(占16.8%);各类别代用茶中果(实)类中的水分含量最高,中位数为13.2%。250份样品的重金属元素中汞的检出率最低(55.2%),铅均合格(<5.0 mg/kg),镉和总砷的超标率分别为11.6%和3.6%。不同类别代用茶中铅、总砷、镉和汞的检测结果差异均有统计学意义(P<0.05)。结论叶类和果(实)类代用茶的水分相比其他类别代用茶易超标,叶类代用茶中铅和总砷污染水平较高,而花类和根茎类代用茶中的镉污染水平较高。在今后制定统一的食品安全标准限度方面中应重点关注。

汞矿周边农田蔬菜生物碳阻控汞富集和转运的效果

【目的】探究生物碳钝化汞污染土壤的效果。【方法】设置低、中、高3种汞污染土壤区,分别施加1000 kg/667 m^(2)生物碳,探讨瓜果、根茎类农田蔬菜生物碳阻控汞富集和转运效果。【结果】生物碳施加后,蔬菜对汞的转运表现为根部富集最高,向茎、叶、果实部位依次减弱,大小顺序为:丝瓜>豆角>茄子>辣椒>豇豆>黄瓜,富集系数分别降低了53.3%、20.6%、14.7%、10.5%和8%,豆角和豇豆阻控作用最为明显,而辣椒最弱;土壤汞含量会影响阻控效果,豆角、黄瓜、豇豆分别在低、中和高汞土壤中阻控效果最好,汞浓度对丝瓜影响最小。【结论】生物碳能针对不同蔬菜对汞的富集起到一定阻控作用,其结果可为钝化修复汞污染土壤的实际应用提供理论依据。

典型汞尾矿汞的释放特征——以万山岩屋坪尾矿库为例

为研究汞尾矿中汞的释放特征,以我国典型汞矿区——万山岩屋坪尾矿库为研究对象,采用静态浸泡和动态淋溶方法,结合试验前后尾矿的矿物组成、汞赋存形态占比及释放动力学,共同探究汞在尾矿中的释放特征。研究结果显示:在静态浸泡中,pH值为4.5,固液比(g∶mL)为1∶10条件下汞释放质量浓度最大,静态浸泡后尾矿物相组成减少,碳酸盐结合态汞和离子交换态汞占比降低。在动态淋溶中,降雨pH值为4.5,降雨强度为2.616 mL/min条件下释放的汞质量浓度最大,动态淋溶后各物相组成减少,残渣态汞、碳酸盐结合态汞和离子交换态汞占比降低。释放动力学拟合结果表明,汞的释放过程符合二级动力学模型。研究为汞矿区尾矿中汞的释放及矿区的潜在污染防治等环境问题提供了理论支撑及科学依据。

响应曲面法优化磁性生物质炭吸附水中汞离子特性研究

以玉米秸秆为原材料制备了生物质基炭,经共沉淀法成功制备了磁性生物质碳(Fe_(3)O_(4)@C)用于吸附水中的汞离子。采用控制变量法探究了4个单因素(溶液pH、温度、吸附剂投入量、吸附时间)对磁性生物质炭吸附Hg^(2+)效率的影响,发现pH值和投入量的影响程度较大,吸附时间次之,温度影响较小。借助上述实验结果,使用Design Expert软件,通过Box-Behnken设计汞吸附实验,成功构建了汞吸附效率与上述影响因素之间的回归模型;借助响应曲面法分析,精确确定了最佳的工艺条件。经平行实验验证,磁性生物质炭对水中Hg^(2+)的吸附效率可达到98.91%,经过吸附处理后的含汞废水达到可排放标准。

缺陷型巯基功能化MOF的制备及其重金属离子吸附性能

水中的重金属离子对人体伤害巨大,特别是Pb(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)离子,因此需要去除Pb(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)离子。通过调节合成过程中浓盐酸的用量,合成了具有不同缺陷程度的巯基功能化锆基金属有机框架(zirconium-based metal-organic frameworks, Zr-MOF)材料,简称UiO-66-(SH)_2,并将其用于液相中Pb(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)离子的吸附去除。通过UiO-66-(SH)_2对Pb(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)离子的吸附实验,发现随着制备过程中盐酸用量的增大,MOF的缺陷程度升高,其对Pb(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)离子的吸附能力也有所增强。缺陷型UiO-66-(SH)_2对较低质量浓度的Pb(Ⅱ)(50 mg/L)和Hg(Ⅱ)(70 mg/L)离子的最大吸附量分别可达45和259 mg/g,且对这2种重金属离子具有较好的吸附选择性。经过3次循环吸附后,缺陷型UiO-66-(SH)_2对Pb(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)离子的吸附能力没有明显下降,表明该材料在水中重金属离子去除应用上具有一定的潜力。

MC-ICP-MS高阻放大器校正偏移对同位素测试的影响——以汞同位素为例

增益(Gain)校正有助于消除MC-ICP-MS不同高阻放大器之间的阻值差异,进而提高同位素分析的精度和准确度,但有关Gain的偏移和校正频率对同位素测试的影响和作用原理还缺乏系统认识。本研究结合本实验室Neptune Plus MC-ICP-MS的Gain校正数据,以实际测试的汞同位素数据为例,评估了放大器Gain校正系数偏移对同位素测试的影响。结果显示,当测试标样和样品的校正系数偏移幅度一致时,汞同位素测试结果基本无变化;当偏移幅度存在明显差异且单一放大器校正系数的相对偏移幅度超过–0.070‰~0.058‰时,汞同位素的测试结果大于分析误差。Gain校正系数单日的相对变化幅度(–0.028‰~0.028‰)可保证汞同位素测试结果小于分析误差,但长期的偏移却会导致汞同位素变化远超分析误差。此外,仪器的硬件、温度和真空度等也是Gain校正系数变化的重要影响因素,因此建议定期维护仪器,并每日进行Gain校正,以保证测试结果的稳定和准确。

基于高压汞灯荧光显微观测的剩余油定量分析方法

为明确不同驱油阶段微观剩余油的分布状态,指导老油田在注水开发后期的剩余油挖潜,选取典型区块不同渗透率级别的岩心进行了驱油试验,采用液氮冷冻技术制作岩心薄片并利用高压汞灯荧光显微镜,分析了饱和油阶段、水驱至模型初见水阶段和水驱结束后阶段的微观剩余油赋存状态。经过图像处理,细分了剩余油赋存状态,并计算了不同状态剩余油的赋存比例。研究表明,中渗透率岩心水驱主要动用了自由态剩余油,水驱后残存的自由态剩余油较多,可作为继续挖潜对象;低渗透率岩心水驱过程中自由态微观剩余油含量进一步减少,水驱后束缚态的膜状剩余油及半束缚态的喉道状剩余油可作为接替开发对象。高压汞灯荧光显微观测法为剩余油分析提供了一种新的量化方法,可以为老油田的剩余油挖潜提供借鉴。

致密砂岩气藏微观孔隙结构多尺度联合表征

致密砂岩的微观孔隙结构对气藏的开发至关重要。文中以临兴地区下石盒子组盒8段为研究对象,采用多种实验方法对致密砂岩孔隙结构进行精确表征。研究结果显示:致密砂岩主要孔隙类型为长石溶孔和岩屑溶孔,其次为粒间孔、晶间孔和微裂隙;高压压汞、CO_(2)吸附、N_(2)吸附以及渗吸-核磁等实验结果均反映了研究区致密砂岩孔隙结构具有较好的连通性;多尺度联合法表征的致密砂岩孔径分布以微孔为主,介孔次之,大孔最少;微孔的大量分布为比表面积做出主要贡献,介孔、大孔贡献较少,孔容主要由微孔、介孔贡献,大孔贡献较少;核磁共振计算的孔径分布比例与多尺度联合法的计算值在介孔、大孔阶段具有较好一致性,在微孔阶段,多尺度联合法的计算值大于核磁共振法,表明微孔为气藏的主要气体储集空间,而介孔和大孔为气体运移的主要通道,多尺度联合法在致密砂岩储层孔隙结构精细表征方面更具特色。

大幅宽多谱段高光谱红外探测器研究

报道了基于分子束外延(Molecular Beam Epitaxy,MBE)碲镉汞(Mercury Cadmium Telluride,MCT)技术的大幅宽、多谱段、大像元高光谱红外探测器的最新研究进展。采用MBE技术制备出高质量MCT材料;采用成熟的n-on-p技术路线制备探测芯片,并针对特殊形状的大像元进行了优化;高光谱专用读出电路设计针对短波、窄谱段、小信号等典型特征进行了优化,并针对光谱应用加入行增益可调等功能设计。测试结果表明,组件基本性能良好,有效像元率大于99.5%,平均量子效率优于70%。

四级杆碰撞反应池-ICP-MS法测定维生素中铅、总砷、总汞含量的方法研究

研究建立了四级杆碰撞反应池-ICP-MS法(Inductively coupled plasma mass spectrometry,ICP-MS)测定维生素及其预混料中铅、总砷和总汞的检测方法。样品加入硝酸,经微波消解后定容至100 m L,待测液采用四级杆碰撞反应池-ICP-MS法进行测定。由于汞易挥发,实验中优化了消解的温度。维生素B_(12)样品中存在钴元素的干扰,以^(75)砷(As)和内标元素^(73)锗(Ge)的信号强度比值与砷元素的浓度成正比,采用碰撞反应池技术、氦气动能歧视(Kinetic energy discrimination,KED)模式进行定量分析,计算结果为样品中As和Co-O结合物的总含量;再以^(59)钴(Co)和内标元素^(45)钪(Sc)的信号强度比值与钴元素的浓度成正比,采用同样方法进行定量分析,得出钴的含量。最后通过计算两者之差得出样品中砷的含量。试验结果表明:铅、总砷和钴在1.0~50.0μg/L范围内线性关系良好,相关系数R均大于0.999。在不同加标水平下,3种元素的回收率范围在88.3%~104.3%之间,汞在0.1~2.0μg/L范围内线性关系良好,相关系数R为0.998。在不同加标水平下,汞元素的回收率范围在88.3%~104.3%之间,相对标准偏差(RSD)均小于10%。该方法操作简便、快速准确,适用于维生素及其预混料中铅、总砷、总汞元素的同时检测。

外源铁作用下的水稻根系分泌物对汞甲基化的影响

根际区甲基汞(MeHg)含量高低直接影响水稻吸收积累甲基汞量,在外源铁作用下的水稻根系分泌物如何影响根际汞的甲基化值得深入探讨。通过溶液培养实验,向溶液中添加铁诱导水稻根表产生铁氧化物,然后收集水稻根系分泌物,将其添加至人为汞污染土壤中培养,研究外源铁作用下的水稻根系分泌物对汞甲基化的影响。结果表明:水稻根系分泌物(FMW)和铁诱导后水稻根系分泌物(FMWFe)处理土壤中MeHg平均含量分别比对照(DDW)高35.73%和12.04%。FMW_(Fe)处理下溶解态和可交换态(F_(1))、特殊吸附态(F_(2))以及有机结合态汞比例低于FMW处理,FMW_(Fe)处理下土壤有机质(SOM)和微生物多样性均低于FMW处理,Pearson相关性分析表明,SOM和生物利用态汞(F_(1)和F_(2))比例的降低是外源铁抑制水稻根系分泌物对土壤汞甲基化的重要因素。这研究结果为揭示外源铁影响水稻根际汞转化具有重要的意义。

水浴消解-原子荧光法测定糖厂滤泥中的总砷和总汞

建立了采用水浴消解-原子荧光光度法测定糖厂滤泥中总砷和总汞含量的方法。试验结果表明,在最佳测试条件下,糖厂滤泥样品中总砷、总汞的线性浓度范围分别为0~100μg/L、0~2.00μg/L;总砷、总汞的检出限分别为0.012 mg/kg、0.001 mg/kg;精密度试验(n=9)总砷、总汞的相对标准偏差(RSD)分别为2.4%、3.8%;回收试验总砷、总汞的回收率分别为98.8%~107.9%、98.5%~107.2%。该方法准确度高,其精密度、检出限、回收率均能满足检测的要求,可为广西糖厂滤泥中总砷和总汞的含量测定及安全性评价提供参考。

大帆船贸易时期拉美与中国的水银贸易

15—16世纪地理大发现之后,由于“汞齐化”法的出现以及西属美洲对水银的需求急剧扩大,从而催生了中国与西属美洲之间的水银贸易。中国与西属美洲之间的水银贸易经历了曲折的演进历程。在大帆船贸易开通后的半个多世纪,中国与西属美洲之间的水银贸易开始勃兴,到17世纪四五十年代陷入停滞。17世纪末中国与西属美洲之间的水银贸易出现短暂的复兴,到18世纪末中国水银贸易完全终结。纵观大帆船贸易中的中国水银贸易,由于受到种种因素的影响,呈现出贸易关系的不稳定性、交易数量相对较少以及利润率偏低的特征。

N掺杂的红色荧光纳米碳点检测汞离子

以对苯二胺和多巴胺为原料,通过一步水热法合成表面富含氨基基团的氮掺杂碳点(N-CDs),经过离心、过滤以及柱层析对所制备碳点进行提纯。采用高分辨透射电子显微镜和荧光对其进行表征。结果表明:该碳点粒径均一,具有良好的红色发光特性,且在最佳实验条件下,Hg2+对该碳点进行选择性荧光猝灭,其荧光猝灭程度与Hg2+浓度在0.1μM~2.1μM范围内呈现良好的线性关系,检测限为0.01μM。最后,该碳点成功用于实际水样中Hg2+的测定,加标回收率为95.0%~103.1%。

一种新型绿色汞清洗剂的应用研究

主要研究了一种二烷基二硫代次膦酸盐和乙醇组成的汞清洗剂,利用二烷基二硫代次膦酸盐与汞形成配位化合物、采用乙醇作为溶剂体系,在溶剂和配位体作用下,可以让大汞珠转变为细微的配位体颗粒物,分散于乙醇中,无搅拌情况下剥离沉积在壁面的汞,并实现了对沉积于设备内壁的汞的清洗。该工艺的含汞配位体通过简单过滤实现与清洗剂分离,汞清洗剂可循环利用,含汞物可作固废处理,而且所用的清洗剂不腐蚀设备,是一种绿色汞清洗剂。分析了影响洗汞效果的各种因素,得到了最优的洗汞工艺:2%的浓度,保持中性或弱碱性,室温处理,漫灌浸泡不少于6hr。

硼砂-硅酸钠碱激发矿渣砂浆干缩和微观特性试验研究

碱激发材料(AAMs)具有高强、低碳等优点,但是其相较于水泥基材料较大的干燥收缩率限制了其应用和推广。该文设计了一种复合激发剂,开展了硼砂-硅酸钠碱激发矿渣(AAS)砂浆的干缩和微观特性试验研究。采用压汞法(MIP)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)对样品进行测试和表征,分析了复合激发剂减缩机理。试验结果表明,硼砂-硅酸钠复合激发剂有效降低了AAS砂浆的干缩;XRD结果显示AAS砂浆中存在钠硼解石相(NaCaB_(5)O_(6)(OH)_(6)(H_(2)O)_(5));FTIR分析表明,最优硼砂比例下(20%),AAS砂浆的Si—O—T(T代表Si、Al或B)谱带明显增强,通过MIP分析得到AAS砂浆的中孔(<50nm)数量减少,这有助于缓解收缩应力,降低砂浆的干缩率。该研究结果可以为AAMs的减缩和应用提供参考依据,激发学生在建筑领域的碳减排思维,提升解决关键问题的能力。

苏南地区汞污染农田土壤植物套作修复模式的筛选

为探究不同作物-超富集植物套作模式对修复汞污染农田土壤的效果,本研究通过盆栽试验,以小麦、大豆、油菜等作物为研究对象,将其分别与野艾蒿、乳浆大戟、悬钩子等汞富集植物搭配套作,研究不同套种体系修复汞污染农田土壤的效果。结果表明:与富集植物进行套作时,作物根、茎、叶和籽粒的汞含量有不同程度的下降,其中根部汞含量下降最明显,作物与富集植物套作可以降低作物体内汞含量。与小麦单作相比,野艾蒿、悬钩子与小麦套作可以增加小麦地上部生物量,增加幅度分别为49.37%和42.45%。小麦/野艾蒿套作和小麦/悬钩子套作富集植物中汞的转移系数(Transfer factors,TF)接近,但野艾蒿汞的生物富集系数(Bioconcentration factor,BCF)显著高于悬钩子,是其的2.59倍;大豆的两种套作模式下,乳浆大戟的TF、BCF值皆高于野艾蒿,分别是其的1.41倍和1.50倍;油菜的两种套作模式下,悬钩子和野艾蒿的TF值接近。结果分析显示野艾蒿适合与小麦套作,乳浆大戟适合与大豆套作。综上所述,小麦/野艾蒿、大豆/乳浆大戟套作模式可以降低作物体内汞含量,并在一定程度上提高小麦和大豆产量。