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Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应 被引量:3
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作者 吴廷华 严前古 +5 位作者 李少斌 钟依均 牛振江 朱明乔 李则林 万惠霖 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期407-413,共7页
利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段 ,对Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究 .结果表明 ,Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解 氧化反应机理 .甲烷... 利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段 ,对Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究 .结果表明 ,Rh/SiO2 催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解 氧化反应机理 .甲烷首先在催化剂上发生解离吸附 ,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x =1~ 3) .其中 ,具有较高H/C比的CHx 可能是甲烷部分氧化反应的活性物种 ,而具有较低H/C比的CHx 可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源 .活性物种CHx在活性氧物种的作用下 ,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢 .含氧中间体物种进一步分解 ,即生成CO和H2 ;CO2 也可由CHx 展开更多
关键词 rh/sio2催化剂 甲烷 部分氧化 合成气 制备 氧化硅 化学捕获反应
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单分散SiO_2的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响 被引量:3
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作者 俞俊 毛东森 +2 位作者 郭强胜 韩璐蓬 卢冠忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第3期667-673,共7页
在比较了分别以商业SiO2和采用Sto?ber法制备的单分散SiO2为载体的Rh-Mn-Li/SiO2催化剂催化CO加氢反应性能的基础上,进一步调变了Stober法制备SiO2时的焙烧温度,并考察了其对Rh-Mn-Li/SiO2催化CO加氢性能的影响.利用N2吸附-脱附、傅... 在比较了分别以商业SiO2和采用Sto?ber法制备的单分散SiO2为载体的Rh-Mn-Li/SiO2催化剂催化CO加氢反应性能的基础上,进一步调变了Stober法制备SiO2时的焙烧温度,并考察了其对Rh-Mn-Li/SiO2催化CO加氢性能的影响.利用N2吸附-脱附、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、H2程序升温还原(H2-TPR)、程序升温表面反应(TPSR)等方法对载体及催化剂的物理化学性能进行了表征.结果表明:不同温度焙烧的载体表面具有不同的Si―OH数量,从而影响金属的分散状态及Rh和Mn之间的相互作用.载体表面较多的羟基有利于Rh的分散和CO的吸附,从而增强催化剂的反应活性.载体表面适当数量的羟基能够得到适中的Rh与Mn之间的相互作用,使催化剂具有合适的CO解离能力,有利于CHx的CO插入反应,从而提高了C2含氧化合物的选择性. 展开更多
关键词 rh-Mn-Li/sio2 CO加氢 C2含氧化合物 焙烧温度
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金属粒径对锚合膦配体修饰的Rh/SiO_2催化剂氢甲酰化性能的影响 被引量:3
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作者 刘佳 严丽 +1 位作者 姜淼 丁云杰 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期114-120,共7页
在相同Rh担载量和P/Rh摩尔比的条件下,使用壳型催化剂制备技术制备了具有不同Rh粒径的锚合膦配体修饰的Rh/SiO_2催化剂,以乙烯氢甲酰化反应作为探针反应考察了催化剂的反应性能.结果表明,Rh粒径直接影响催化剂的催化性能:Rh粒径越小,催... 在相同Rh担载量和P/Rh摩尔比的条件下,使用壳型催化剂制备技术制备了具有不同Rh粒径的锚合膦配体修饰的Rh/SiO_2催化剂,以乙烯氢甲酰化反应作为探针反应考察了催化剂的反应性能.结果表明,Rh粒径直接影响催化剂的催化性能:Rh粒径越小,催化剂活性越高,但诱导期越长.通过H2化学吸附、透射电子显微镜、N_2吸附-脱附等温线、原位红外光谱和固体^(31)P核磁共振技术对催化剂进行了表征,结果表明,随着Rh粒径的减小,活性物种铑膦配合物增多,但有效载体面积上的Rh颗粒浓度降低,使膦需要更多的时间和Rh配位形成配合物,从而导致诱导期增长. 展开更多
关键词 锚合膦配体 rh/sio2 壳型催化剂 乙烯 氢甲酰化反应
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Rh-V/SiO_2上H_2的化学吸附方式 被引量:1
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作者 陈耀强 唐水花 +2 位作者 张爱民 张爱莲 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第7期1119-1121,共3页
CO加氢反应机理是许多研究者感兴趣的课题.负载的Rh是CO加氢反应的优良催化剂.CO在Rh上吸附态的研究已有许多报道[1~7],而对H2有关的吸附态的研究却少见报道.Worley等[8]利用高压超纯H2在2.2%Rh... CO加氢反应机理是许多研究者感兴趣的课题.负载的Rh是CO加氢反应的优良催化剂.CO在Rh上吸附态的研究已有许多报道[1~7],而对H2有关的吸附态的研究却少见报道.Worley等[8]利用高压超纯H2在2.2%Rh/Al2O3膜上首次观测到Rh—H... 展开更多
关键词 催化剂 吸附 化学吸附 一氧化碳 加氢
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Rh/SiO_2催化剂上双环戊二烯氢甲酰化 被引量:3
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作者 马昱博 高志贤 吾满江.艾力 《工业催化》 CAS 2012年第11期52-56,共5页
采用浸渍法制备了SiO2低负载量的铑催化剂Rh/SiO2。研究以三苯基膦为配体的Rh/SiO2催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛的催化性能及其影响因素。结果表明,Rh/SiO2催化剂对双环戊二烯氢甲酰化具有良好的催化作用,双环戊... 采用浸渍法制备了SiO2低负载量的铑催化剂Rh/SiO2。研究以三苯基膦为配体的Rh/SiO2催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛的催化性能及其影响因素。结果表明,Rh/SiO2催化剂对双环戊二烯氢甲酰化具有良好的催化作用,双环戊二烯合成三环癸烷不饱和单醛选择性超过99%。双环戊二烯氢甲酰化过程与催化剂用量、三苯基膦浓度、反应压力和反应温度有关。反应过程中存在一定诱导期,随着压力增加,诱导期逐渐缩短;增加催化剂用量和三苯基膦浓度有利于提高双环戊二烯转化率和三环癸烷不饱和单醛收率;升高温度虽然有利于双环戊二烯转化,却降低了三环癸烷不饱和单醛选择性。当催化剂与双环戊二烯质量比为1∶25、三苯基膦浓度10.0 g.L-1、负载铑质量分数1‰、反应温度110℃、反应压力3.0 MPa和反应时间240 min时,双环戊二烯转化率超过99%,三环癸烷不饱和单醛选择性超过99%。 展开更多
关键词 催化化学 rh sio2催化剂 双环戊二烯 三环癸烷不饱和单醛 氢甲酰化 诱导期
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Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应含氧中间体物种研究
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作者 吴廷华 张奇能 +3 位作者 茆福林 郑卓群 严前古 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期260-262,共3页
采用核磁共振(1H NMR)、质谱(MS)、化学捕获等实验手段,研究了甲烷部分氧化制合成气(POM)反应中含氧中间体物种,结果表明,CHxO(x=1或2)物种可能是甲烷部分氧化制合成气的反应中间体.
关键词 rh/sio2催化剂 甲烷 部分氧化 合成气 含氧中间体物种
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膦配体修饰的Rh/SiO2催化剂及其乙烯氢甲酰化反应性能的研究
7
作者 严丽 丁云杰 +3 位作者 朱何俊 杨富 陈维苗 林励吾 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期352-354,共3页
采用有机膦配体直接修饰改性Rh/SiO2催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高,且产品分离简单.采用固体31P-MAS NMR,热重以及FTIR表征手段对该催化剂的活性物种的形成过程进... 采用有机膦配体直接修饰改性Rh/SiO2催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高,且产品分离简单.采用固体31P-MAS NMR,热重以及FTIR表征手段对该催化剂的活性物种的形成过程进行了研究.固体31P-MAS NMR,ICP-AES以及GC-MS的分析结果证明:PPh3-Rh/SiO2催化剂失活的主要原因是PPh3的流失和被氧化而非贵金属的流失.通过补充PPh3,PPh3-Rh/SiO2催化剂的活性可以完全恢复. 展开更多
关键词 氢甲酰化 膦修饰的rh/sio2催化剂 乙烯 丙醛
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La2O3助剂对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响 被引量:3
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作者 石张平 祁晓岚 +4 位作者 李旭光 李华英 李经球 孔德金 俞俊 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期483-489,I0007,共8页
采用溶胶凝胶法制备了SiO2和La2O3-SiO2载体,再通过浸渍法分别引入Rh-La和Rh组分,研究考察了La引入方式对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响。结果表明,La的添加有利于提高Rh的分散度,促进Rh+中心数的增加,有效地抑制产物中CO2的生成,提... 采用溶胶凝胶法制备了SiO2和La2O3-SiO2载体,再通过浸渍法分别引入Rh-La和Rh组分,研究考察了La引入方式对Rh/SiO2催化CO加氢反应性能的影响。结果表明,La的添加有利于提高Rh的分散度,促进Rh+中心数的增加,有效地抑制产物中CO2的生成,提高含氧化合物选择性。此外,La的引入方式会影响La与Rh间的相互作用强弱,Rh和La共浸渍制得的2Rh-5La2O3/SiO2催化剂中Rh-La相互作用较强,削弱的Rh-CO键有利于反应过程中CO的插入反应,使得产物以C2+含氧化合物为主。而La以助剂形式掺入SiO2制得的2Rh/5La2O3-SiO2催化剂具有较弱的La-Rh相互作用,其产物则以甲醇、乙醇等低碳醇为主。 展开更多
关键词 La2O3助剂 rh/sio2催化剂 CO加氢 C2含氧化合物
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Product oriented oxidative bromination of methane over Rh/SiO_2 catalysts 被引量:4
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作者 Zhen Liu Wensheng Li Xiaoping Zhou 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2010年第5期522-529,共8页
Rh/SiO2 was prepared for the oxidative bromination of methane. The catalyst was prepared by calcination at different temperatures and for different times to obtain catalysts with different specific surface areas for t... Rh/SiO2 was prepared for the oxidative bromination of methane. The catalyst was prepared by calcination at different temperatures and for different times to obtain catalysts with different specific surface areas for the purposes of producing either CH3Br or CH3Br and CO. It was found that the catalyst having a low specific surface area (calcined at relatively high temperature) favors the selective oxidation of methane to prepare CH3Br, while the catalyst having a high specific surface area favors the deeper partial oxidation of methane, which is good for CH3Br and CO preparation, The 650 h on stream life-time test revealed that the catalytic performance of the 0.4Rh/SiO2-900-10 catalyst was excellent. Both methane conversion and CH3Br selectivity kept increasing trends during the life-time test. No matter how serious was the Rh leaching during the reaction, the 0.4Rh/SiO2-900-10 catalyst did not deactivate at all. 展开更多
关键词 oxidative bromination of methane methyl bromide rh/sio2
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Hydroformylation of methyl-3-pentenoate over a phosphite ligand modified Rh/SiO_2 catalyst 被引量:1
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作者 Xianming Li Yunjie Ding +3 位作者 Guiping Jiao Jingwei Li Li Yan Hejun Zhu 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2008年第4期351-354,共4页
A phosphite ligand modified Rh/SiO2 catalyst has been developed for hydroformylation of internal olefins to linear aldehydes, which showed high activity and regioselectivity and could be separated easily by filtration... A phosphite ligand modified Rh/SiO2 catalyst has been developed for hydroformylation of internal olefins to linear aldehydes, which showed high activity and regioselectivity and could be separated easily by filtration after reaction in an autoclave. Effects of reaction temperature and syngas pressure on the performances of the catalyst in the reaction were also investigated. 展开更多
关键词 rh/sio2 PHOSPHITE HYDROFORMYLATION internal olefins linear aldehydes
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In-Situ FT-IR Investigation Methane to Syngas over of Partial Oxidation of Rh/SiO2 Catalyst 被引量:1
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作者 Tinghua Wu Dongmin Lin +4 位作者 Ying Wu Xiaoping Zhou Qiangu Yan Weizheng Weng Huilin Wan 《Journal of Natural Gas Chemistry》 CAS CSCD 2007年第3期316-321,共6页
Partial oxidation of methane to syngas (POM) over Rh/SiO2 catalyst was investigated using in-situ FT-IR. When methane interacted with 1.0wt%Rh/SiO2 catalyst, it was dissociated to adsorbed hydrogen and CHx species. ... Partial oxidation of methane to syngas (POM) over Rh/SiO2 catalyst was investigated using in-situ FT-IR. When methane interacted with 1.0wt%Rh/SiO2 catalyst, it was dissociated to adsorbed hydrogen and CHx species. The adsorbed hydrogen atoms were transferred to SiO2 surface by "spill-over" and reacted with lattice oxygen to form surface -OH species. POM mechanism was investigated over Rh/SiO2 catalyst using in-situ FT-IR. It was found that CO2 was formed before CO could be detected when CH4 and O2 were introduced over the preoxidized Rh/SiO2 catalyst, whereas CO was detected before CO2 was formed over the prereduced Rh/SiO2 catalyst. 展开更多
关键词 partial oxidation SYNGAS rh/sio2 catalyst in-situ FT-IR
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DISPERSION EFFECTS OF CLUSTER-DERIVED Rh ON SiO_2 OH ETHYLENE HYDROFORMYLATION
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作者 Lin HUANG Wen Gui GUO +2 位作者 An Ming LII Da Ming LI Yi De XUState Key Laboratory of Catalysis,Dalian Institute of Chemical Physics,P.O.Box 110,Dalian 116023 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 1992年第5期401-402,共2页
Over Rh_4(CO)_(?z)-derived Rh/SiO_2 catalyst,atmospheric hydroformylation and hydro- genation of ethylene are suggested to be structure sensitive and structure insensitive,res- pectively.
关键词 rh DISPERsioN EFFECTS OF CLUSTER-DERIVED rh ON sio2 OH ETHYLENE HYDROFORMYLATION sio OH
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改善RH浸渍管浇注料性能的研究 被引量:3
13
作者 卢艳霞 《鞍钢技术》 CAS 2003年第4期23-25,共3页
研究了镁砂粉及硅微粉的加入量对 RH浸渍管浇注料各项性能的影响。加入适量镁砂粉 ,生成的尖晶石凭借其优良特性可优化浇注料使用性能 ,其最佳用量为 4 a% ;加入适量硅微粉 ,可提高浇注料的常温抗折强度 ,其最佳加入量为 1 %。
关键词 rh浸渍管 浇注料 使用性能 镁砂粉 硅微粉 真空处理装置 炼钢
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Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的吸附量热和红外研究 被引量:3
14
作者 江大好 丁云杰 +3 位作者 李林 陈维苗 罗洪原 张涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期5-10,共6页
通过在最优Rh含量基础上对金属配比的再优化,成功地改进了Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的CO加氢性能;并采用微量吸附量热和红外等表征手段,考察了助剂Mn和Li促进作用的本质.结果表明:助剂Mn和Li的添加,使孪式和线式吸附CO的碳氧键强度增加,并同... 通过在最优Rh含量基础上对金属配比的再优化,成功地改进了Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的CO加氢性能;并采用微量吸附量热和红外等表征手段,考察了助剂Mn和Li促进作用的本质.结果表明:助剂Mn和Li的添加,使孪式和线式吸附CO的碳氧键强度增加,并同时削弱了桥式吸附CO的碳氧键或者使其转化为更易于解离的倾斜式CO吸附物种,从而同时增加了Rh基催化剂的CO解离和插入能力,提高了其活性和C2含氧化合物选择性.另一方面,Mn和Li的添加显著地降低了Rh基催化剂表面H的数量和稳定性.催化剂加氢能力显著降低极大地抑制了CH4的生成,从而有利于C2含氧化合物选择性的进一步提高. 展开更多
关键词 吸附量热 rh效率 rh-Mn-Li/sio2催化剂 C2含氧化合物 CO加氢
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甲烷氧化偶联催化剂和部分氧化反应机理的原位及非原位谱学表征 被引量:5
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作者 翁维正 龙瑞强 +1 位作者 陈明树 万惠霖 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期349-359,共11页
采用原位红外和原位显微 Raman光谱技术及 XPS、吡啶 (Py)吸附的漫反射 UV谱、Py-TPD、CO2 - TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联 (OCM)反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察 .在 O2 预处理和 /或工作条件下的 Sr F2 / L... 采用原位红外和原位显微 Raman光谱技术及 XPS、吡啶 (Py)吸附的漫反射 UV谱、Py-TPD、CO2 - TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联 (OCM)反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察 .在 O2 预处理和 /或工作条件下的 Sr F2 / L a2 O3 ,Sr F2 / Nd2 O3 ,L a OF,Ba F2 / L a OF和 Ba F2 / Ce O2 等催化剂上原位观测到超氧物种 (O-2 ) ,并在其中前 4种催化剂上检测到 O-2 物种与CH4 反应生成的气相 C2 H4 ,CO2 和表面碳酸盐等 OCM反应主、副产物 .这些结果为 O-2 是相应催化剂上 OCM反应的活性氧物种首次提供了直接的光谱证据 .研究结果还表明 ,催化剂的 OCM反应性能与其表面酸碱性的强弱并无简单的对应关系 .采用原位时间分辨红外光谱和原位显微 Raman光谱技术对 Si O2 和γ- Al2 O3 负载的 Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应的研究表明 ,由 CH4 直接氧化生成 CO和 H2 是 Rh/ Si O2 上 POM反应的主要途径 ,而燃烧 -重整机理是 Ru/ γ-Al2 O3 和 Ru/ Si O2 上 CO和 H2 生成的主要途径 ,反应条件下催化剂表面氧 (O2 -)物种浓度的差异很可能是导致这两种催化剂体系上 POM反应机理不同的主要原因 ,其本质可能源于 Rh和 Ru对氧的亲合力的不同 . 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 部分氧化 氧物种 反应机理 原位红外光谱 原位显微Raman光谱 含氟稀土 基催化剂
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超细SiO_2负载型水溶性铑膦配合物催化剂研究 被引量:5
16
作者 李志华 曹为 +1 位作者 彭庆蓉 袁友珠 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期419-422,共4页
用超细 Si O2 负载水溶性铑膦配合物 ,并研究其对 1-己烯氢甲酰化的催化性能 .实验结果表明 ,粒径为10~ 2 0 nm的超细 Si O2 负载水溶性铑膦配合物所表现的催化活性比颗粒 Si O2 负载型催化剂高 3倍多 ,且可在较宽的含水量范围内保持... 用超细 Si O2 负载水溶性铑膦配合物 ,并研究其对 1-己烯氢甲酰化的催化性能 .实验结果表明 ,粒径为10~ 2 0 nm的超细 Si O2 负载水溶性铑膦配合物所表现的催化活性比颗粒 Si O2 负载型催化剂高 3倍多 ,且可在较宽的含水量范围内保持高反应活性 .当膦铑摩尔比为 5 0 ,超细 Si O2 负载型催化剂含水量为 2 5 %~ 5 5 % (质量分数 )、烯铑摩尔比为 2 5 0 0、反应温度 373K和 CO/H2 (1/1,体积比 )压力 4.0 MPa的反应条件下 ,其 1-己烯氢甲酰化的反应转化数为 45 0 h- 1 ,产物醛的选择性为 10 0 % ,醛的 n/i比值达 3. 展开更多
关键词 超细sio2 负载型水溶性铑膦配合物 氢甲酰化 1-已烯 二氧化硅 催化剂 催化性能
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有序立方介孔短孔道有机金属铑催化水介质清洁有机反应
17
作者 王倩 邵凤凤 +1 位作者 张昉 李和兴 《上海师范大学学报(自然科学版)》 2021年第4期445-452,共8页
绿色化学是实现化工生产源头控制的必由之路.水介质有机反应是重要的发展方向,可有效地去除有机溶剂挥发和排放造成的污染.通常采用均相催化剂,但由于其难以回收,导致成本较高,甚至存在重金属离子污染的风险.非均相催化可克服上述缺点,... 绿色化学是实现化工生产源头控制的必由之路.水介质有机反应是重要的发展方向,可有效地去除有机溶剂挥发和排放造成的污染.通常采用均相催化剂,但由于其难以回收,导致成本较高,甚至存在重金属离子污染的风险.非均相催化可克服上述缺点,但催化效率较低,需要解决传质吸附和活性位微环境的问题.报道了一种新型的三维有序立方介孔短孔道有机金属铑(Rh)催化剂(PMO-Rh(I)),有机金属Rh均匀镶嵌于乙烷修饰的二氧化硅(SiO_(2))孔壁.所制备的催化剂在水介质Heck类反应中显示出高活性、优选择性和长寿命的特点,主要归因于其扩散吸附优化、Rh(I)活性位环境匹配及稳定性增强. 展开更多
关键词 绿色化学 有机金属铑(rh)催化剂 无机-有机杂化二氧化硅(sio2) 有序立方介孔短孔道结构 水介质清洁有机反应 Heck类反应
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甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨IR光谱和Raman光谱表征 被引量:5
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作者 万惠霖 翁维正 《复旦学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2002年第3期243-250,共8页
采用原位时间分辨红外光谱、原位显微Raman光谱、脉冲反应 质谱、TPR和以CO为探针分子的IR光谱等技术对SiO2 、γ Al2 O3 负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应机理进行了研究 .实验结果表明 ,在H2 还原的Rh/SiO2 上 ,CO... 采用原位时间分辨红外光谱、原位显微Raman光谱、脉冲反应 质谱、TPR和以CO为探针分子的IR光谱等技术对SiO2 、γ Al2 O3 负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应机理进行了研究 .实验结果表明 ,在H2 还原的Rh/SiO2 上 ,CO是VCH4 /VO2 /VAr(2 / 1/ 4 5 )混合气反应的初级产物 ,由CH4直接氧化生成CO和H2 是该催化剂上POM反应的主要途径 .CO2 是Ru/SiO2 和Ru/γ Al2 O3 上POM反应的初级产物 ,因而燃烧 重整机理是相应催化剂上CO和H2 生成的主要途径 .反应条件下催化剂表面氧 (O2 -)物各浓度的差异很可能是导致上述催化剂体系上POM反应机理不同的主要原因 ,其本质可能源于Rh和Ru对氧的亲合力的不同 .Rh/γ Al2 O3 上POM反应的机理与催化剂的焙烧温度有关 ,当焙烧温度低于 6 0 0℃时 ,催化剂的POM行为与Rh/SiO2 类似 ,CO为反应的初级产物 ,当焙烧温度为 90 0℃时 ,CO2 为POM反应的初级产物 .不同焙烧温度的Rh/γ Al2 O3 上POM反应机理不同的主要原因之一也取决于反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异 ,其本质可能源于高温 (90 0℃ )焙烧的催化剂中Al2 O3 与Rh物种间存在着较强的相互作用 ,从而降低了Rh物种的可还原性 . 展开更多
关键词 光谱表征 甲烷 部分氧化 合成气 反应机理 原位时间分辨红外光谱 原位显著Raman光谱 负载催化剂 天然气
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