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MOFs衍生多孔TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料的制备及其光催化性能 被引量:1
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作者 谢倩祎 程爱华 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期47-55,共9页
将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能... 将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对所得样品的晶体结构、形貌特征、组成及光谱特性进行表征。在模拟太阳光照射下对罗丹明B(RhB)溶液进行降解,评价其光催化活性。结果表明,C、N均匀掺杂在Fe_(2)O_(3)中,TiO_(2)复合C、N掺杂Fe_(2)O_(3)后禁带宽度减小,模拟太阳光照射2.5 h后,在0.1 g/L TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3)复合材料的光催化作用下,10 mg/L罗丹明B的去除率达到95%,速率常速为0.0192 min^(-1),效果较TiO_(2)和C、N-Fe_(2)O_(3)有明显提高。所得复合材料稳定性好、可重复利用。MOFs衍生多孔C、N掺杂Fe_(2)O_(3)与TiO_(2)的复合缩短了带隙,强化了空穴与电子的分离从而提高可见光催化活性。 展开更多
关键词 fe基-MOFs 光催化 TiO_(2)/C、n掺杂fe_(2)O_(3) 罗丹明B
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Fe/N/C材料在质子交换膜燃料电池中阴极催化剂的研究进展
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作者 李宬志 冯骞 +1 位作者 李超 刘伟京 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期991-995,共5页
从ORR反应的机理出发,结合Fe/N/C材料的制备方式,从活性位点角度分析了Fe/N/C材料高效氧还原电催化的机制,并针对在高性能Fe/N/C材料开发过程中存在的各种稳定性问题进行阐述。对于Fe/N/C催化剂在燃料电池中的应用前景提出建议和展望,... 从ORR反应的机理出发,结合Fe/N/C材料的制备方式,从活性位点角度分析了Fe/N/C材料高效氧还原电催化的机制,并针对在高性能Fe/N/C材料开发过程中存在的各种稳定性问题进行阐述。对于Fe/N/C催化剂在燃料电池中的应用前景提出建议和展望,为今后Fe/N/C材料的发展提供了参考。 展开更多
关键词 fe/n/C材料 氧还原反应 质子交换膜燃料电池 活性位点 电催化
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铋牺牲法制备石墨烯负载Fe-N单原子位点增效氧还原催化和锌-空气电池性能
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作者 杨志远 张燕 +2 位作者 肖娟定 王俊英 王俊中 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期272-281,共10页
催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成... 催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成本ORR催化材料,因其具有替代贵金属的潜力,成为重要的候选材料.然而,在制备这类催化剂时,所用分子前驱体在热解过程中易团聚形成金属基硬颗粒,如何减少热解过程中金属成分的自发聚集和不良副产物的生成,提高活性单原子的利用率,特别是在使用廉价分子前驱体(如三聚氰胺和铁盐)时,仍面临挑战.本研究旨在探索有效的制备策略,以优化催化剂性能,推动其在能源转换领域的应用.本文报道了一种以硝酸铋为牺牲剂,石墨烯为导电载体,通过热解廉价的三聚氰胺和铁盐,合成石墨烯负载丰富Fe-N-C活性位点催化剂的新方法.该方法中硝酸铋前驱体高温热解生成的铋铁合金或氧化铋因表面没有碳层,而容易被热酸除去,形成更多的可接近的FeNx活性位点,从而有效地抑制铁基颗粒和管状碳结构的形成,实现了催化剂的高效合成.双球差矫正电镜、X-射线光电子能谱和X-射线吸收结构光谱等表征证明,铋化合物去除后留下空位被铁原子取代,增加了Fe-N-C位点密度,并且铁以单原子活性位形式存在.实验结果表明,所制备的催化剂表现出高氧还原性能,在碱性和酸性条件下的半波电位分别为0.916和0.784 V.石墨烯基催化剂的动力学电流密度(0.9 V vs.RHE)达到10.41 mA cm^(-2),是不加铋化合物样品的6倍,贵金属Pt/C催化剂的4倍.此外,催化剂的塔菲尔斜率为59 mV dec^(-1),低于不加铋化合物样品(80 mV dec^(-1))、不加石墨烯样品(93 mV dec^(-1))、无金属样品(88 mV dec^(-1))和Pt/C(80 mV dec^(-1)).在0.1 mol L^(-1) KOH条件下,催化剂循环10000圈后,半波电位仅衰减15 mV,低于Pt/C(36 mV)和无铋对照样(20 mV),表明催化剂具有较好的稳定性.由于电化学法制备的石墨烯比热解法制备的非晶碳具有更好的耐腐蚀性,从而可以提高阴极氧还原的稳定性.另外,所制备的催化剂应用在锌-空气电池中时,最大功率密度可达201.4 mW cm-2,且循环1000次后电池电压几乎没有衰减.综上,本研究通过引入铋化合物,显著提升了廉价前驱物铁-三聚氰胺的金属单原子化效率.利用电化学法合成了石墨烯负载的Fe-N-C催化活性位,制备出高活性、高稳定的催化剂.将该低成本催化剂应用于锌-空气电池的阴极,其表现出良好的长循环性能.本研究为制备低成本、高性能的金属-氮-碳基电催化剂提供了新思路. 展开更多
关键词 氧还原反应 石墨烯 锌-空气电池 fe-n-C
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γ-Fe_(2)O_(3)空心球/Fe-N-C宽电位窗口选择性电催化还原CO_(2)为CO的研究
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作者 聂邓根 赵小杰 +1 位作者 胡唯唯 郭振国 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期124-129,共6页
Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO_(2)为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)_(3)Cl_(2)(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通... Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO_(2)为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)_(3)Cl_(2)(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通过热解得到新颖的Fe-N-C担载γ-Fe_(2)O_(3)空心球材料。利用SEM、HR-TEM、XRD、XPS等对催化剂进行表征,并对其电催化还原CO_(2)的性能进行测试。结果表明,该催化剂在-0.5~-1.1 V(相对于可逆氢电极)宽电位窗口表现出优异的CO选择性(CO的法拉第效率大于97%),且在-0.6 V连续电解2 h后电流密度和CO的法拉第效率均基本保持不变,表现出卓越的稳定性。 展开更多
关键词 fe-n-C 电催化 CO_(2)还原 配合物 电位窗口
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Fe-N-C单原子纳米酶用于比色-电化学法检测H_(2)O_(2)
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作者 胡丽君 李佳慧 翟艳玲 《聊城大学学报(自然科学版)》 2024年第2期62-68,共7页
具有类酶活性的纳米材料,即纳米酶,已经引起生物催化领域的广泛关注。以原子分散的Fe-N-C单原子催化剂,定义为Fe-N-C单原子纳米酶,具有与某些血红素酶相似的结构,因此具有模拟酶活性。采用二氧化硅模板法制备了Fe-N-C单原子纳米酶,分层... 具有类酶活性的纳米材料,即纳米酶,已经引起生物催化领域的广泛关注。以原子分散的Fe-N-C单原子催化剂,定义为Fe-N-C单原子纳米酶,具有与某些血红素酶相似的结构,因此具有模拟酶活性。采用二氧化硅模板法制备了Fe-N-C单原子纳米酶,分层多孔纳米结构加速了电子转移,进一步提高了反应动力学。由于其固有的理化性质,表现出高的过氧化物酶性能。此外,Fe-N-C纳米酶在较高温度和强酸强碱条件下仍保持较高活性,表明其具有良好的稳定性。以该Fe-N-C纳米酶构建了过氧化氢(H_(2)O_(2))比色传感器,其线性范围为0.05~100 mmol/L、检测限为0.039 mmol/L。此外,该Fe-N-C纳米酶还可应用于电化学检测H_(2)O_(2)。该基于Fe-N-C的H_(2)O_(2)比色体系在临床医学和食品环境分析中具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 fe-n-C 单原子纳米酶 过氧化氢 比色检测 电化学检测
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高软磁低电导率Fe-Fe_(3)N薄膜的N原子含量调控 被引量:1
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作者 陈震 兰明迪 +3 位作者 李国建 孙尚 刘诗莹 王强 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期276-285,共10页
微电子器件具有广泛的应用前景,为了使微电子器件具有优良的高频特性,同时具有高饱和磁化强度、低矫顽力以及高电阻率软磁薄膜的研发成为其中的关键.本文采用射频原子源辅助真空热蒸发方法制备了不同N原子含量的Fe-Fe_(3)N软磁薄膜.高... 微电子器件具有广泛的应用前景,为了使微电子器件具有优良的高频特性,同时具有高饱和磁化强度、低矫顽力以及高电阻率软磁薄膜的研发成为其中的关键.本文采用射频原子源辅助真空热蒸发方法制备了不同N原子含量的Fe-Fe_(3)N软磁薄膜.高饱和磁化强度Fe_(3)N相含量和(102)取向度的增大,使薄膜的饱和磁化强度增大,相比于Fe薄膜,饱和磁化强度提高了55.2%,达到1705.6 emu/cm^(3)(1 emu/cm^(3)=10^(3)A/m).此外,Fe_(3)N(102)取向度的增大会产生较大的晶格错配,阻碍Fe和Fe_(3)N晶粒的生长,使薄膜晶粒尺寸降低,矫顽力(50.3 Oe(1 Oe=10^(3)/(4π)A/m))比Fe薄膜降低了68.6%.同时,较大的晶格错配也会促进载流子散射,提高了Fe-Fe_(3)N薄膜电阻率,使得其电阻率(8.80μΩ·m)比Fe薄膜增大了7倍.因此,本文为高饱和磁化强度、低矫顽力以及高电阻率软磁薄膜的研发提供了新方法. 展开更多
关键词 磁性薄膜 fe-fe_(3)n 真空热蒸发 射频原子源
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氮掺杂多孔碳负载Fe纳米颗粒用于高性能电催化还原CO_(2)与Zn-CO_(2)电池 被引量:2
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作者 杨文倩 薛自前 +9 位作者 杨俊 冼家慧 刘庆林 范雅楠 郑凯 廖锫钦 苏徽 刘庆华 李光琴 苏成勇 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期185-194,共10页
电催化CO_(2)还原为CO因其技术与经济上的可行性而被认为是推进碳中和最有前景的反应之一.然而,水溶液中激烈的竞争性析氢反应阻碍生成单一高选择性产物.目前,贵金属纳米催化剂表现出较好的CO选择性,但稀缺性和高成本限制了其进一步应用... 电催化CO_(2)还原为CO因其技术与经济上的可行性而被认为是推进碳中和最有前景的反应之一.然而,水溶液中激烈的竞争性析氢反应阻碍生成单一高选择性产物.目前,贵金属纳米催化剂表现出较好的CO选择性,但稀缺性和高成本限制了其进一步应用.Fe纳米颗粒(NPs)具有电催化活性,且储量丰富成本低,被认为是一种潜在可替代贵金属的电催化剂,但Fe存在易氧化、团聚、稳定性差、吸附CO_(2)能力低等问题.因此,探索同时具有良好活性和稳定性的新型Fe NPs催化剂仍具有重要意义.金属-有机骨架(MOFs)衍生物被认为是合成锚定和激活金属纳米颗粒的良好前驱体.因此,将Fe NPs固定在MOFs衍生物中为开发稳定、高活性的Fe NPs催化剂提供了可行的机会.本文通过修饰MOFs前驱体的策略,对IRMOF-3(Zn)进行少量含铁配体单羧酸二茂铁的取代,结合一步热解碳化,制备了Fe NPs负载在海绵状氮掺杂多孔碳的复合催化剂(Fe@NPC).同时对配体为对苯二甲酸的MOF-5和配体为2-氨基-对苯二甲酸的IRMOF-3(Zn)进行热解碳化,制备了对照样品多孔碳MOF-5-D和氮掺杂多孔碳IRMOF-3-D.光电子能谱(XPS)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)结果表明,在Fe@NPC中含有大量的Fe-Fe键以及极少量的Fe-N/C键,说明Fe主要以纳米颗粒形式存在,少量Fe-N/C分布在Fe NPs表面,在Fe NPs与氮掺杂碳基底间起到良好的连接作用.此外,Fe@NPC具有较大的比表面积(1264 m^(2)g^(-1))和高于MOF-5-D与IRMOF-3-D的CO_(2)吸附能力(93.5 cm^(3)g^(-1)),这种具有CO_(2)强吸附和丰富活性位点的多级孔结构为加速传质、加快CO_(2)转化奠定了良好的基础.在H-cell与-0.6 V_(RHE)的条件下,IRMOF-3-D的最大CO法拉第效率(FECO)为65.3%,是MOF-5-D(49.9%)的1.3倍,说明氮掺杂在一定程度上促进了CO_(2)的电还原.此外,Fe@NPC在-0.3 V_(RHE)到1.0 V_(RHE)的宽电位化学区间均表现出较好的性能,即最大的电流密度,最低的起始电位以及92.1%的最高的FECO.而且Fe@NPC在流动池中可以获得更高的FECO(96.4%),同时能够在H-cell与流动池中均保持良好的稳定性.由于*COOH高能垒,它的产生被认为是高效电化学CO_(2)-CO转换的瓶颈.进一步采用原位衰减全反射-傅里叶变换红外(ATR-IR)来实时监测中间体,并深入探究Fe@NPC作用于CO_(2)还原过程的机理,观测到中间体*COOH的逐渐形成和积累,以及同一反应时间内*COOH在Fe@NPC上的更快动力学形成过程;进一步说明Fe位点与氮掺杂多孔碳之间的协同作用显著提高了Fe@NPC的CO_(2)的捕获能力和传质能力并加速了CO生成的动力学.本文以Fe@NPC为阴极组装了Zn-CO_(2)电池,发现该电池具有良好的充电放电性能,放电过程中可提供3.0 mW cm^(-2)的峰值功率密度,同时表现出良好的稳定性(120个循环),实现CO_(2)电还原与储能的良好结合,并表现出高效的能量转换装置的良好应用潜力.综上,本文为设计用于高选择性的CO_(2)还原反应和能量转换器件的铁基催化剂提供了一种新方法. 展开更多
关键词 fe纳米颗粒 MOFs衍生物 氮掺杂多孔碳 CO_(2)电催化 Zn-CO_(2)电池
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P修饰提高Fe-N-C的氧反应活性用于高稳定的锌-空气电池
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作者 张光颖 刘旭 +6 位作者 张欣欣 梁志坚 邢耕宇 蔡斌 沈迪 王蕾 付宏刚 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期141-151,共11页
生物质碳基材料具有可调的微观结构、丰富的表面活性中心、优良的导电和导热性能以及较大的比表面积,已经成为新能源领域的重要基础材料.然而,应用于锌-空气电池中时,碳基材料高电位下的碳腐蚀问题严重影响了电池的稳定性,因此,开发具... 生物质碳基材料具有可调的微观结构、丰富的表面活性中心、优良的导电和导热性能以及较大的比表面积,已经成为新能源领域的重要基础材料.然而,应用于锌-空气电池中时,碳基材料高电位下的碳腐蚀问题严重影响了电池的稳定性,因此,开发具有低过电位的析氧反应(OER)催化剂来降低充电电压是解决该问题的关键.本课题组采用一种低温磷化策略制备了具有低OER过电位的P修饰的Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N和生物质碳复合催化剂(P-Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N@NPC),其具有较好的双功能氧反应活性,氧还原反应(ORR)的半波电位为0.86 V,仅需要280 m V的OER过电位就可以达到10 m Acm-2的电流密度.以P-Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N@NPC作为正极组装的锌-空气电池表现出低的充放电电压差和长期稳定性,在目前报道的碳基催化剂应用于锌-空气电池中具有很大优势.此外,采用X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等技术研究了磷化对催化剂的结构和催化性能带来的差异原因,并利用密度泛函理论(DFT)计算研究了催化剂的OER反应机制.XPS测试结果表明,P-Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N@NPC的P 2p轨道观察到P-M键、P-C键和P-O键,证实P在碳纳米结构中的成功修饰.Fe_(2)pXPS谱显示,P的掺入使Fe_(2)p峰向低结合能方向移动,这表明P的表面改性改变了金属Fe物种的表面电子构型.此外,拉曼光谱结果表明,P掺杂后样品的ID/IG值增加,说明结构中具有更多的缺陷,为ORR反应提供更多的催化活性位.O2-TPD结果表明,两种催化剂在低温区域(<500 ℃)表现为表面缺陷上的化学吸附氧,在高温区域(>500 ℃)表现为晶格氧释放,这说明了催化剂中都存在表面氧空位.与P-Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N@NPC的脱附氧物种相关的峰值温度低于Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N@NPC,证明P修饰可以使催化剂具有更好的吸附/脱附氧能力,进一步降低了吸附氧分子的活化能垒.利用DFT计算分析了OER活性增强的原因.DOS结果显示,与位于E_(V)在-0.543 eV的Fe_(3)O_(4)/Fe_(2)N模型的Fe-3d-t2g相比,引入P的P-Fe_(3)O_(4)和P-Fe_(2)N模型分别正移到-0.442和-0.493 eV(E_(V)=0为EF(费米能级)),更接近EF.这表明,在电化学反应过程中,表面P的修饰促进了Fe位点的电子转移能力.不同模型OER/ORR过程中间体的自由能结果表明,OER的速率决定步骤为*OOH→O2,P-Fe_(3)O_(4)和P-Fe_(2)N模型的速率决定步骤自由能分别为2.25和1.02 eV,比Fe_(3)O_(4)(2.36 eV)和Fe_(2)N(1.25 eV)模型更低,说明P改性降低了驱动OER所需的最小过电位.综上,P修饰可以调节Fe位点的电子结构,促进氧中间物的吸附和解吸,从而改善OER的性能. 展开更多
关键词 fe-n-C催化剂 磷修饰 氧还原反应 析氧反应 锌-空气电池
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三聚氰胺衍生的高石墨氮中空管状Fe-N/C催化碱性氧还原反应
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作者 赵晓琦 李晶 +3 位作者 张雪 李盈霄 高艳芳 刘玲 《内蒙古工业大学学报(自然科学版)》 2023年第4期309-317,共9页
以煅烧三聚氰胺后形成的C3N4材料为氮源,柠檬酸为碳源,六水合三氯化铁为铁源,通过两步法合成FeN/C催化剂,并考察该催化剂对氧还原反应的电催化能力。采用XRD、SEM、Raman、XPS等表征手段对Fe-N/C催化剂的晶体结构和元素化学状态进行综... 以煅烧三聚氰胺后形成的C3N4材料为氮源,柠檬酸为碳源,六水合三氯化铁为铁源,通过两步法合成FeN/C催化剂,并考察该催化剂对氧还原反应的电催化能力。采用XRD、SEM、Raman、XPS等表征手段对Fe-N/C催化剂的晶体结构和元素化学状态进行综合评价;以CV和LSV等电化学测试手段探究Fe-N/C催化剂的氧还原电催化能力。研究结果表明,Fe-N/C催化剂具有管状形貌、较高的石墨氮含量和较佳的氧还原电催化能力。通过对电化学性能关键参数进行分析发现,Fe-N/C催化剂的起始电位是1.071 V vs. RHE,半波电位是0.911 V vs. RHE,极限电流密度是5.943 mA/cm2。 展开更多
关键词 氧还原反应 燃料电池 fe-n/C催化剂 空心管电催化剂 氮掺杂碳
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法桐树叶衍生Fe-N-C氧还原电催化剂的制备及性能研究
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作者 程卓 周鹏飞 +1 位作者 马家乐 严祥辉 《当代化工研究》 2023年第3期52-54,共3页
Fe-N-C材料被认为是最有潜力替代贵金属Pt催化剂用于催化燃料电池阴极氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)的廉价非贵金属催化剂之一。本文以碱式碳酸锌(BZC)、法桐树叶(FT)、氯化铁和碳酸钾分别为反应性硬模板、碳氮前驱体、金... Fe-N-C材料被认为是最有潜力替代贵金属Pt催化剂用于催化燃料电池阴极氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)的廉价非贵金属催化剂之一。本文以碱式碳酸锌(BZC)、法桐树叶(FT)、氯化铁和碳酸钾分别为反应性硬模板、碳氮前驱体、金属前驱体和激活剂,通过固相研磨法和高温热处理制备了生物质基Fe-N-C材料(FT-Fe-N-C(BZC))并考察了其在0.1M KOH溶液中对ORR的电催化性能。结果显示,其起始电势(Eonset)、半波电势(E1/2)和极限电流密度分别达到0.93V、0.81V和4.02mA·cm^(-2),且展示出高效的4电子ORR过程选择性;另外,在制备过程中引入过硫酸铵(AP),获得的FT-Fe-N-C(BZC/AP)催化ORR在维持4电子反应途径同时,其E_(onset)和E_(1/2)都提升了30mV,与商业Pt/C催化剂相当。 展开更多
关键词 树叶 fe-n-C催化剂 反应性硬模板 激活剂 氧还原反应
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三明治纳米结构的合理构筑实现Fe-N基催化剂酸性环境下高效电催化氧还原
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作者 刘凌云 卢婷静 +3 位作者 施想 王志波 李川 訾振发 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第4期469-476,I0025-I0029,I0035,I0036,共15页
开发具有高活性和高稳定性的非贵金属酸性环境下氧还原反应的催化剂对规模化发展高效质子交换膜燃料电池具有重要意义,但也非常具有挑战性。本文提出了一种快捷的湿化学吸附、热解和后蚀刻策略,有效地将Fe团簇镶嵌在两个氮掺杂碳(NC)层... 开发具有高活性和高稳定性的非贵金属酸性环境下氧还原反应的催化剂对规模化发展高效质子交换膜燃料电池具有重要意义,但也非常具有挑战性。本文提出了一种快捷的湿化学吸附、热解和后蚀刻策略,有效地将Fe团簇镶嵌在两个氮掺杂碳(NC)层之间形成具有三明治夹心的NC/Fe/NC壳层,显著提升了Fe-N基催化剂酸性环境下的氧还原反应性能.所合成的中空夹层NC/Fe/NC催化剂可以在酸性介质中表现出优异的氧还原反应活性,具有0.92V的良好起始电位和高达5.1mA/cm^(2)的扩散极限电流密度.此外,三明治结构的NC/Fe/NC催化剂在酸性环境下具有很强的甲醇耐受性和出色电化学稳定性,是极具潜力的高效质子交换膜燃料电池氧还原催化剂.同步辐射表征结合X射线光电子能谱分析表明,NC/Fe/NC催化剂的NC/Fe/NC三明治壳层中存在大量的Fe-N化学键和强的界面电子耦合作用,其对催化剂电化学活性和耐腐蚀性的提升有很大帮助,是NC/Fe/NC催化剂酸性环境下高氧还原性能的根本来源. 展开更多
关键词 三明治纳米结构 fe-n基催化剂 酸性环境下氧还原电催化 长期耐受性 电催化
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木质素基N,S-CQDs的制备及其在Fe^(3+)检测中的应用
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作者 庞展召 于海龙 《青岛科技大学学报(自然科学版)》 CAS 2023年第4期41-46,共6页
以木质素磺酸钠为碳源和硫源,低共熔溶剂(DES)为氮源和反应溶剂制备了一种氮、硫双掺杂的碳量子点(N,S-CQDs)。制备的N,S-CQDs的粒径分布均匀,平均粒径为4.95 nm,量子产率达到了35.7%,量子产率大幅提升。制备的N,S-CQDs对Fe^(3+)具有优... 以木质素磺酸钠为碳源和硫源,低共熔溶剂(DES)为氮源和反应溶剂制备了一种氮、硫双掺杂的碳量子点(N,S-CQDs)。制备的N,S-CQDs的粒径分布均匀,平均粒径为4.95 nm,量子产率达到了35.7%,量子产率大幅提升。制备的N,S-CQDs对Fe^(3+)具有优异的敏感性,可用于Fe^(3+)的定量检测,检测限为0.25μmol·L^(-1),检测范围是0~200μmol·L^(-1)。 展开更多
关键词 木质素磺酸钠 低共熔溶剂 n S-CQDs fe^(3+)检测 荧光猝灭
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Fe-MOF催化二噁唑酮的C-N偶联
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作者 黄康 王乐 《合成技术及应用》 CAS 2023年第2期13-18,共6页
为了实现有机分子中氮的引入,以Fe基金属框架材料(MIL-101(Fe))作为非均相光催化剂,二噁唑酮为氮宾前驱体,光催化二噁唑酮与1,3-二羰基化合物的C-N偶联。以粉末X射线衍射仪验证其催化过程中的结构稳定性,以核磁产率验证其催化性能稳定... 为了实现有机分子中氮的引入,以Fe基金属框架材料(MIL-101(Fe))作为非均相光催化剂,二噁唑酮为氮宾前驱体,光催化二噁唑酮与1,3-二羰基化合物的C-N偶联。以粉末X射线衍射仪验证其催化过程中的结构稳定性,以核磁产率验证其催化性能稳定性。结果表明不需要对任何底物进行预官能化,直接从C-H键形成C-N键,合成了一系列C-N偶联产物,此方法为构筑生物活性分子、药物全合成中N元素的引入提供了一种新思路,对于药物中间体的合成具有重要的应用价值。 展开更多
关键词 MIL-101(fe) 二噁唑酮 C-n偶联
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Strongly Anchoring Polysulfides by Hierarchical Fe3O4/C3N4 Nanostructures for Advanced Lithium-Sulfur Batteries 被引量:6
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作者 Soochan Kim Simindokht Shirvani‑Arani +2 位作者 Sungsik Choi Misuk Cho Youngkwan Lee 《Nano-Micro Letters》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第10期236-246,共11页
Li-S batteries have attracted considerable interest as nextgeneration energy storage devices owing to high energy density and the natural abundance of sulfur.However,the practical applications of Li-S batteries are ha... Li-S batteries have attracted considerable interest as nextgeneration energy storage devices owing to high energy density and the natural abundance of sulfur.However,the practical applications of Li-S batteries are hampered by the shuttle effect of soluble lithium polysulfides(LPS),which results in low cycle stability.Herein,a functional interlayer has been developed to efficiently regulate the LPS and enhance the sulfur utilization using hierarchical nanostructure of C3 N4(t-C3 N4)embedded with Fe304 nanospheres.t-C3 N4 exhibits high surface area and strong anchoring of LPS,and the Fe3 O4/t-C3 N4 accelerates the anchoring of LPS and improves the electronic pathways.The combination of these materials leads to remarkable battery performance with 400%improvement in a specific capacity and a low capacity decay per cycle of 0.02%at 2 C over 1000 cycles,and stable cycling at 6.4 mg cm-2 for high-sulfur-loading cathode. 展开更多
关键词 Hierarchical nanostructured C3n4 fe3O4 nanosphere InTERLAYER Long-term cycling Lithium-sulfur battery
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Fe、N共掺杂TiO_2纳米管阵列的制备及可见光光催化活性 被引量:36
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作者 吴奇 苏钰丰 +3 位作者 孙岚 王梦晔 王莹莹 林昌健 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第3期635-640,共6页
应用电化学阳极氧化法结合浸渍和退火后处理制备了Fe和N共掺杂的TiO2纳米管阵列光催化剂,并用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和俄歇电子能谱(AES)仪对其进行了表征.结果表明,Fe、N共掺杂对TiO2纳米管阵... 应用电化学阳极氧化法结合浸渍和退火后处理制备了Fe和N共掺杂的TiO2纳米管阵列光催化剂,并用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和俄歇电子能谱(AES)仪对其进行了表征.结果表明,Fe、N共掺杂对TiO2纳米管阵列的形貌和结构没有明显影响,Fe和N均掺入了TiO2晶格.紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱显示Fe和N共掺杂TiO2纳米管阵列的吸收带边较纯TiO2纳米管阵列和单一掺杂TiO2纳米管阵列红移,可见光吸收增强.以可见光催化降解罗丹明B(RhB)考察了材料的光催化活性,Fe和N共掺杂TiO2纳米管阵列对RhB的降解速率较纯TiO2纳米管阵列和单一掺杂TiO2纳米管阵列明显提高,证明了Fe、N共掺杂产生的协同效应提高了TiO2纳米管阵列在可见光照射下的光催化活性. 展开更多
关键词 fen 共掺杂 TIO2纳米管阵列 罗丹明B 可见光
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N掺杂碳纳米管环吸附Fe原子的第一性原理研究 被引量:6
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作者 杨忠华 刘贵立 +1 位作者 曲迎东 李荣德 《计算物理》 CSCD 北大核心 2016年第3期374-378,共5页
采用基于密度泛函理论的CASTEP程序研究N掺杂碳纳米管环结构在变形作用下,外壁对Fe原子的吸附能力.结果表明,构造出的新型纳米结构的结合能为负值,具有稳定存在的可能性;N掺杂碳纳米管环显著提高外壁对Fe原子的吸附能力,这是因为掺杂体... 采用基于密度泛函理论的CASTEP程序研究N掺杂碳纳米管环结构在变形作用下,外壁对Fe原子的吸附能力.结果表明,构造出的新型纳米结构的结合能为负值,具有稳定存在的可能性;N掺杂碳纳米管环显著提高外壁对Fe原子的吸附能力,这是因为掺杂体系的活度增大,易与Fe原子间形成Fe-N共价结合键.线性增加拉伸和压缩变形幅度,结构外壁对Fe原子的吸附能呈抛物线式快速下降.相比之下,吸附能对拉伸变形更加敏感. 展开更多
关键词 碳纳米管 n掺杂 fe原子吸附 拉伸/压缩变形
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Fe_4N电磁波吸收剂的合成及其吸波性能的研究 被引量:9
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作者 杨志民 毛昌辉 +3 位作者 杜军 杨剑 苏兰英 高兆祖 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第2期103-107,共5页
使用氢气还原氮化法 ,以针状γ -Fe2 O3 为原料在不同温度下制备了Fe4 N吸收剂 ,研究了氮化温度对吸收剂形态的影响 ,并对Fe4 N吸收剂 +环氧树脂 +固化剂组成的吸波材料进行了电磁参数与吸波性能的测试。在 5 40℃制备的Fe4 N吸收剂可... 使用氢气还原氮化法 ,以针状γ -Fe2 O3 为原料在不同温度下制备了Fe4 N吸收剂 ,研究了氮化温度对吸收剂形态的影响 ,并对Fe4 N吸收剂 +环氧树脂 +固化剂组成的吸波材料进行了电磁参数与吸波性能的测试。在 5 40℃制备的Fe4 N吸收剂可以实现较高的吸收剂体积分数 ,从而可以实现高的磁导率值 ,通过合理的设计 ,由该材料制备的 2mm厚的吸波材料在 3GHz反射率低于 - 18dB。 展开更多
关键词 吸波材料 fe4n 合成 电磁波吸收剂 吸波性能
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医用316L不锈钢支架表面沉积(Fe/Pd)_n薄膜的研究 被引量:3
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作者 胡涛 李争显 +3 位作者 麻西群 周廉 介万奇 王海昌 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第8期1437-1440,共4页
采用真空电弧离子镀技术,在医用316L不锈钢支架上沉积近等原子比的(Fe/Pd)n多层膜。用X射线衍射、扫描电镜、电子能谱研究(Fe/Pd)n多层膜的晶体结构、形貌和成分,分析相的转变。用CTCC-1数字磁通磁场测量仪测量样品的磁性。结果表明:医... 采用真空电弧离子镀技术,在医用316L不锈钢支架上沉积近等原子比的(Fe/Pd)n多层膜。用X射线衍射、扫描电镜、电子能谱研究(Fe/Pd)n多层膜的晶体结构、形貌和成分,分析相的转变。用CTCC-1数字磁通磁场测量仪测量样品的磁性。结果表明:医用316L不锈钢支架表面磁性膜的最佳结构为"Pd/Fe/Pd",经扩散热处理后,(Fe/Pd)n薄膜从fcc结构转变为fct结构,薄膜均匀、致密、结合强度良好,有效磁场强度可达5×10-4T以上,有效磁性可维持6个月。 展开更多
关键词 316L不锈钢 磁性薄膜 电弧离子镀 (fe/Pd)n薄膜
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配合施肥对长白山欧李果实Ga、Fe、Zn积累及产量、品质的影响 被引量:4
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作者 刘显臣 建德锋 +2 位作者 张鹏霞 徐霞 陈丽 《东北林业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期90-92,共3页
为探明N、P、K配合施肥对长白山欧李(Prunus humili(Bge)Sok)果实中Ca、Fe、Zn元素积累及产量、品质的影响,以5年生长白山欧李的优良品系"02-12-19"为试材,进行了N、P、K配合施肥试验。结果表明:不同N、P、K质量分数配合比例... 为探明N、P、K配合施肥对长白山欧李(Prunus humili(Bge)Sok)果实中Ca、Fe、Zn元素积累及产量、品质的影响,以5年生长白山欧李的优良品系"02-12-19"为试材,进行了N、P、K配合施肥试验。结果表明:不同N、P、K质量分数配合比例对长白山欧李果实中Ca、Fe、Zn元素的积累均具有一定的影响,其中果实中Ca的积累以质量分数w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.6∶1.0的最高,w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.2∶1.0、w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.4∶1.0、w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.8∶1.0三个处理次之;果实中Fe的积累以单一施用有机肥及w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.2∶1.0、w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.4∶1.0、w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.6∶1.0四个处理较高;果实中Zn的积累以单一施用有机肥及w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.2∶1.0两个处理较高;w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.2∶1.0和w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.4∶1.0的增产效果最佳;食用品质以单一施用有机肥及w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.6∶1.0、w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.8∶1.0两个处理较好。综合配合施肥对欧李果实Ca、Fe、Zn积累及产量、品质形成的影响效果,则以w(N)∶w(P)∶w(K)=1.0∶0.6∶1.0施肥效果最佳。 展开更多
关键词 n、P、K配合施肥 长白山欧李 Ca、fe、Zn积累 欧李果实产量 欧李果实品质
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S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的实验与理论研究 被引量:3
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作者 陈驰 张雪 +2 位作者 周志有 张新胜 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1875-1883,共9页
向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分... 向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分析催化剂的物化性质,结合密度泛函理论(DFT)计算,分析S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的原因。透射电子显微镜(TEM)和N_2吸脱附等温线测试结果表明,S元素可抑制含铁纳米粒子的形成,促使形成多孔碳结构,提高比表面积。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,适量S前驱体可实现较高的S掺杂含量,得到最优的活性,过量的S反而会导致Fe和S的掺杂量同时降低,影响活性。DFT计算结果表明在Fe-N_4大环中引入S掺杂,可增强O_2分子和中间体OOH与Fe-N_4结构中的Fe的相互作用,促进形成Fe―O键,从而导致O―O键的键能显著降低,为后续反应O―O键的断裂提供可能,促进ORR反应的进行。 展开更多
关键词 氧还原反应 非贵金属催化剂 fe/n/C材料 S掺杂 密度泛函理论
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