HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛的甲苯甲醇烷基化反应的催化性能

采用水热合成法在商业HZSM-5分子筛表面生长了一层Silicalite-1纯硅分子筛层,在典型反应条件下评价了复合分子筛对甲苯甲醇烷基化反应的催化性能。考察了水热合成原料配比、晶化时间对催化活性的影响,在HZSM-5(n(SiO2)/n(Al2O3)=80)与Silicalite-1合成液固液配比为1:30g/mL,晶化温度为100℃,晶化时间为18h条件下合成的复合分子筛催化剂的对二甲苯选择性为56.66%。在HZSM-5外表面适当生长纯硅Silicalite-1分子筛,提高了对二甲苯产物选择性。

在泡沫碳化硅载体上自转化合成silicalite-1型沸石晶体

以泡沫碳化硅载体内的残余硅为硅源,在泡沫碳化硅载体上自转化合成silicalite-1型沸石晶体.用残余硅含量为16.7%的泡沫碳化硅作为载体,可制备出负载均匀、耐热性好、抗热冲击、比表面积为36 m^2g^(-1)的silicalite-1型沸石晶体/泡沫碳化硅复合材料.研究了泡沫碳化硅载体的残余硅含量和水热合成溶液的组成等因素对沸石晶体的自转化合成及其形貌的影响.结果表明,泡沫碳化硅载体中的残余硅含量是影响沸石晶体层结晶的关键因素.当载体中硅的含量过低时,溶液中的硅酸根浓度过低,不具备形成沸石晶体的条件;而当载体中硅的含量过高时,溶液中的硅酸根浓度过高,沸石晶体优先在残余硅的表面形核,随着这些硅的溶解,在其上形成的沸石晶体也随之脱落.增加模板剂的含量可促进沸石晶体形核,从而使沸石晶体的尺寸变小.

动态水热法制备Silicalite-1分子筛膜包覆多孔缺陷Al2O3微球

采用晶种涂覆-预晶化-晶化成膜的动态水热法成功在具有多孔缺陷的氧化铝微球上合成Silicalite-1分子筛膜。以乙醇作为润湿试剂在氧化铝表面涂覆一层晶种,将涂覆过晶种的载体加入到分子筛合成液中预晶化,一层分子筛完全覆盖载体并与载体结合牢固。预晶化后的载体在动态水热条件下处理3天,得到致密分子筛膜包覆的Al_2O_3微球。运用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对所得材料进行表征。结果表明,包覆的分子筛膜具有典型的MFI结构,晶粒交互生长,厚度约为3μm。考察了TPAOH用量和水量对分子筛膜微观结构的影响,结果发现TPAOH用量主要影响Silicalite-1分子筛膜的形貌,当TPAOH用量为0.17时,合成的Silicalite-1分子筛膜连续致密,而水量对分子筛膜微观结构的影响较小。这种晶种涂覆-预晶化-晶化成膜的方法有助于在多孔缺陷的Al_2O_3微球上制备高质量的分子筛膜。

Silicalite-1修饰的HY型分子筛及其对纤维素水解的催化性能

采用silicalite-1对HY型分子筛进行修饰,得到具有核壳结构的复合分子筛HY/silicalite-1。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2的吸附-脱附及吡啶吸附红外(Py-FTIR)等手段对不同晶化时间合成的HY/silicalite-1复合分子筛进行了表征,研究了复合分子筛对纤维素水解的催化性能。结果表明,晶化时间直接影响复合分子筛的晶体生长规律和两组分的相对含量,最佳晶化时间为16-24 h,所得到的复合分子筛外貌呈核壳结构,silicalite-1附晶生长在HY型分子筛的表面;随着晶化时间的延长,复合分子筛的表面由胶浊状变为光滑,最终变为鳞片状;其B酸量先减少后增加,而L酸量则先增加后减少。其中,晶化时间为24 h的HY/silicalite-1复合分子筛B酸量最大,L酸量最小,对纤维素水解反应具有良好的催化性能,葡萄糖收率由HY型分子筛催化获得的28.0%大幅提高至45.8%。

在泡沫碳化硅载体上原位生长silicalite-1型沸石晶体

以多晶硅颗粒为硅源,在泡沫碳化硅载体上原位水热合成silicalite-1型沸石晶体。研究了硅颗粒加入量、NaOH浓度以及合成时间等因素对沸石晶体的负载量、晶体尺寸和沸石晶体/泡沫碳化硅复合材料比表面积的影响。结果表明,以多晶硅颗粒为硅源控制硅酸根的释放速度,使沸石晶体在碳化硅载体表面异质界面形核,从而实现沸石晶体在泡沫碳化硅载体表面的连续生长;当多晶硅量过少时,溶液中的硅酸根浓度过低,不能在载体表面形成连续生长的沸石层;而当多晶硅量过大时,溶液中硅的浓度过高,部分沸石晶体在溶液当中形核,使沸石晶体在载体表面的负载量下降;提高溶液中NaOH的浓度,加快硅的溶解,使溶液中硅的饱和浓度升高,沸石晶体的形核率也随之升高,使沸石晶体的负载量增加。在最优条件下制备的silicalite-1/泡沫碳化硅复合材料其沸石晶体的比表面积为81.28 m^2g^(-1)。

镍基非晶合金/钛硅分子筛复合材料的制备及其电催化性能

以纳米钛硅分子筛(TS-1)晶体作为复合相与镍磷合金在泡沫镍(NF)表面共沉积,制备了镍基非晶合金/钛硅分子筛复合材料(Ni-P-TS-1/NF),并采用原位处理工艺对其催化性能进行优化。催化性能测试结果表明:原位处理过的复合材料具有优异的电催化析氧性能。这是由于纳米钛硅分子筛的共沉积提升了复合材料表面的电子转移速率及电催化活性表面积,原位处理工艺改变了复合材料的表面形貌及电子状态,暴露出更多的催化活性中心,并形成了能为电催化析氧反应提供活性中心的镍的磷化物及氢氧化物,从而有效提升了复合材料的电催化析氧性能。

沸石分子筛复合膜的制备及其分离水中微量苯酚和苯的性能

探索了如何在过滤陶瓷片上制备Silicalite 1和 β沸石分子筛复合膜 ,对它们分离水中微量苯酚和苯的性能进行了考察 ,并用XRD ,SEM和UV等测试方法对其物理化学性能和结构进行了表征 .结果表明 :Silicalite 1和 β沸石分子筛复合膜均具有明显的分离性能 ;在分离苯酚溶液时 ,β分子筛膜的性能优于Silicalite 1分子筛膜 ,两者的平均脱除率分别为 6 9.9%和 5 1.5 % .通过对Silicalite 1沸石分子筛复合膜进行二次合成及高温水蒸气处理 。

镍-磷-钛硅分子筛复合材料的制备与催化性能

以多级孔钛硅分子筛(HTS-1)为复合相、泡沫镍(NF)为基体,采用化学复合镀和原位处理工艺制备了镍-磷-钛硅分子筛(Ni-P-HTS-1/NF-T)复合材料,并对其电催化析氧反应(OER)性能进行研究。结果表明,Ni-P-HTS-1/NF-T复合材料在1 mol/L的KOH电解液中具有较快的OER动力学及电子转移速率,优异的OER性能及长期运行稳定性。HTS-1分子筛的掺杂及原位处理工艺降低了Ni-P-HTS-1/NF-T复合材料的电子转移电阻,增大其电催化活性表面积,此外还改变了复合材料的化学组成,生成了能为电催化析氧反应提供催化活性中心的镍的磷化物和氢氧化物,从而有效提升了Ni-P-HTS-1/NF-T复合材料的OER性能。