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高硅Na-ZSM-5分子筛表面NO的常温吸附-氧化机理 被引量:13
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作者 刘华彦 张泽凯 +2 位作者 徐媛媛 陈银飞 李希 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第10期1233-1241,共9页
采用程序升温表面反应(TPSR)和原位漫反射红外光谱(DRIFTS)等手段研究了常温下NO和O2在高硅Na-ZSM-5分子筛上吸附-氧化反应机理.结果表明,Na-ZSM-5分子筛上NO的催化氧化过程中伴随着显著的NO2物理吸附,表现为NO氧化和NO2吸附间的动态平... 采用程序升温表面反应(TPSR)和原位漫反射红外光谱(DRIFTS)等手段研究了常温下NO和O2在高硅Na-ZSM-5分子筛上吸附-氧化反应机理.结果表明,Na-ZSM-5分子筛上NO的催化氧化过程中伴随着显著的NO2物理吸附,表现为NO氧化和NO2吸附间的动态平衡.Na-ZSM-5分子筛表面NOx吸附物种的TPSR和原位DRIFTS表征表明,化学吸附的NO和气相中的O2在Na-ZSM-5表面反应生成吸附态的NO3,并继续与NO作用生成弱吸附的NO2和N2O4,它们吸附饱和后释放出来;其中,强吸附的NO3在NO氧化过程中起到了反应中间体的作用,同时也促进了NO的吸附. 展开更多
关键词 Na-zsm-5分子筛 一氧化氮 氧化 氮氧化物 吸附 脱除
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高硅ZSM-5分子筛表面NO常温氧化过程中的吸附与催化 被引量:8
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作者 刘华彦 李玉芳 +2 位作者 徐媛媛 陈银飞 李希 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期615-621,共7页
高硅ZSM-5分子筛因具高活性及良好的抗水汽性有望成为NO常温氧化工业化催化剂而在湿法脱除NOx过程中得到应用,但其表面的吸附与催化作用间的关系还需进一步澄清。论文在固定床反应器中研究了高硅Na-ZSM-5对NO、NO2的吸附性能、活性炭(AC... 高硅ZSM-5分子筛因具高活性及良好的抗水汽性有望成为NO常温氧化工业化催化剂而在湿法脱除NOx过程中得到应用,但其表面的吸附与催化作用间的关系还需进一步澄清。论文在固定床反应器中研究了高硅Na-ZSM-5对NO、NO2的吸附性能、活性炭(AC)以及不同阳离子ZSM-5上NO的吸附-氧化行为,并采用TPD进行了表征。结果表明,高硅ZSM-5对NO的吸附量较少,但存在强化学吸附;对NO2呈现显著的物理吸附,吸附量大且与ZSM-5的取代阳离子有关;ZSM-5分子筛对NO的常温氧化具有催化作用,其前期的物理吸附与NO2直接相关,高吸附量与高NO转化率并不存在关联性。高硅Na-ZSM-5分子筛表面强吸附的NO3中间体在NO催化氧化中起到重要的作用,据此获得了NO的氧化反应机理。 展开更多
关键词 高硅zsm-5分子筛 NO氧化 NOx吸附 NOX脱除
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钴离子改性的ZSM-5对低浓度NO吸附性能研究 被引量:4
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作者 张永春 薛全民 谭大志 《大连理工大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期487-491,共5页
利用固定吸附床研究了不同金属离子改性的ZSM分子筛对NO的吸附性能.在所用样品中,钴离子改性的ZSM-5分子筛显示出了最佳的吸附性能.其对NO吸附的穿透时间随着钴含量、铝含量、浸渍液的pH和粘合剂Al2O3用量的变化而变化,随吸附温度的升... 利用固定吸附床研究了不同金属离子改性的ZSM分子筛对NO的吸附性能.在所用样品中,钴离子改性的ZSM-5分子筛显示出了最佳的吸附性能.其对NO吸附的穿透时间随着钴含量、铝含量、浸渍液的pH和粘合剂Al2O3用量的变化而变化,随吸附温度的升高而缩短.另外,气体中存在H2S时,样品对NO的吸附穿透时间缩短.利用热重分析方法,分析了吸附剂的热再生,证明高温加热法是一种便利的NO吸附剂再生方法. 展开更多
关键词 一氧化氮 吸附 钴改性zsm-5
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过渡金属盐改性HZSM-5氧化吸附深度脱除CO_2中的NO 被引量:3
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作者 陈绍云 张永春 王新平 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期3700-3706,共7页
引言目前人们普遍认为大气中二氧化碳(CO2)浓度的提高导致了温室效应,全球变暖;气候异常,灾难性气候增加。据文献报道[1],人类活动可能产生的3.67万亿吨CO2,现已排放近半。CO2是种宝贵的碳资源,若加以充分回收利用,既能减轻环境污染,... 引言目前人们普遍认为大气中二氧化碳(CO2)浓度的提高导致了温室效应,全球变暖;气候异常,灾难性气候增加。据文献报道[1],人类活动可能产生的3.67万亿吨CO2,现已排放近半。CO2是种宝贵的碳资源,若加以充分回收利用,既能减轻环境污染,同时也能带来经济效益。 展开更多
关键词 吸附 一氧化氮 二氧化碳 Hzsm-5 浸渍法
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钴铜改性的ZSM-5对低浓度NO吸附性能的研究 被引量:6
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作者 薛全民 张永春 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期63-65,共3页
利用固定吸附床研究了不同金属离子改性的ZSM-5分子筛对一氧化氮的吸附性能。实验发现:在过渡金属同钴离子一起改性的ZSM-5中,钴铜金属离子共同改性的ZSM-5分子筛对一氧化氮的吸附性能最好;当铜钴离子共同浸渍、铜钴离子浸渍量比(n(Cu) ... 利用固定吸附床研究了不同金属离子改性的ZSM-5分子筛对一氧化氮的吸附性能。实验发现:在过渡金属同钴离子一起改性的ZSM-5中,钴铜金属离子共同改性的ZSM-5分子筛对一氧化氮的吸附性能最好;当铜钴离子共同浸渍、铜钴离子浸渍量比(n(Cu) n(Co))为0 8和Al2O3(粘合剂)用量w(Al2O3)为23%时,改性的ZSM-5分子筛既具有良好的吸附性能又有良好的机械强度。另外,实验还发现改性分子筛吸附一氧化氮的穿透时间随吸附温度的升高而缩短,并利用热重技术,分析了吸附剂的热再生问题。 展开更多
关键词 一氧化氮 吸附 钴铜改性 zsm-5
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Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH_3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst 被引量:9
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作者 LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei XIE Ke-chang 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2007年第12期1516-1519,共4页
The catalyst of Fe-Mo/ZSM-5 has been found to be more active than Fe-ZSM-5 and Mo/ZSM-5 separately for selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide (NO) with NH3. The kinetics of the SCR reaction in the pre... The catalyst of Fe-Mo/ZSM-5 has been found to be more active than Fe-ZSM-5 and Mo/ZSM-5 separately for selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide (NO) with NH3. The kinetics of the SCR reaction in the presence of O2 was studied in this work. The results showed that the observed reaction orders were 0.74-0.99, 0.01-0.13, and 0 for NO, O2 and NH3 at 350-450℃, respectively. And the apparent activation energy of the SCR was 65 kJ/mol on the Fe-Mo/ZSM-5 catalyst. The SCR mechanism was also deduced. Adsorbed NO species can react directly with adsorbed ammonia species on the active sites to form N2 and H2O. Gaseous O2 might serve as a reoxidizing agent for the active sites that have undergone reduction in the SCR process. It is also important to note that a certain amount of NO was decomposed directly over the Fe-Mo/ZSM-5 catalyst in the absence of NH3. 展开更多
关键词 selective catalytic reduction (SCR) nitric oxide (NO) Fe-Mo/zsm-5 KINETICS activation energy
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NO在Cu^+-ZSM-5上吸附机理的量化研究
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作者 丁波 张远 孙岳明 《上海化工》 CAS 2003年第4期22-24,共3页
采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,对NO在Cu^+-ZSW-5上的吸附模型进行优化,研究了电荷转移和成键情况。结果表明,与非负载型Cu^+相比,Cu^+-ZSW-5对NO的吸附性能以及活化性能均有提高,且Cu^+的3d电子向NO的π~*轨道反馈而导致NO的活化,... 采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,对NO在Cu^+-ZSW-5上的吸附模型进行优化,研究了电荷转移和成键情况。结果表明,与非负载型Cu^+相比,Cu^+-ZSW-5对NO的吸附性能以及活化性能均有提高,且Cu^+的3d电子向NO的π~*轨道反馈而导致NO的活化,同时Cu的σ价电子与NO的5σ电子排斥作用的减小是吸附能增加的主要原因。 展开更多
关键词 B3LYP 密度泛函理论(DFT) 吸附能 电荷转移 价电子 吸附机理 吸附性能 负载型 活化性能 研究
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NO在Cu-ZSM-5上吸附机理的量化研究 被引量:6
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作者 丁波 孙岳明 张远 《计算机与应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2003年第5期583-586,共4页
采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,在LanL2DZ基组下,研究了NO在铜离子交换型沸石分子筛催化剂(Cu-ZSM-5)上的吸附情况。首先优化了吸附模型的几何构型参数,然后通过分析Mulliken电荷分布和轨道布居数,进一步探讨了NO在Cu-ZSM-5上吸附... 采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,在LanL2DZ基组下,研究了NO在铜离子交换型沸石分子筛催化剂(Cu-ZSM-5)上的吸附情况。首先优化了吸附模型的几何构型参数,然后通过分析Mulliken电荷分布和轨道布居数,进一步探讨了NO在Cu-ZSM-5上吸附成键和活化机理。结果表明:与非负载型Cu相比,Cu-ZSM-5对NO的吸附和活化性能均有提高(其中,负载型Cu^0对N-O键的拉长效应以及吸附能分别为:E=146.2~175.5 kJ·ml^(-1),r=0.065~0.088 A;负载型Cu^+对N-O键的拉长效应以及吸附能分别为:E=105.8~120.8 kJ·mol^(-1),r=0.006~0.012 A)。轨道分析还表明:Cu的3d和4s电子通过dsp杂化参与π~*反馈而导致NO的活化,同时Cu的σ价电子与NO的5σ电子排斥作用的减小是吸附能增加的主要原因。通过相关系列的量化研究,将为氮氧化物NO_x(NO+NO_2)的去除寻找合适的有应用价值的高效催化剂及最佳的去除条件提供理论依据。 展开更多
关键词 NO CU-zsm-5 吸附机理 量化研究 分子筛 密度泛函理论 吸附能
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