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Methane oxidative carbonylation catalyzed by rhodium chalcogen halides over carbon supports 被引量:1
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作者 G.R.Kosmambetoval P.E.Strizhak +4 位作者 V.I.Gritsenko S.V.Volkov L.B.Kharkova O.G.Yanko O.M.Korduban 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2008年第1期1-7,共7页
Gas phase carbonylation of methane is studied in the presence of molecular oxygen over pure carbon carriers and carbon supported rhodium chalcogen halides. Activated carbons and fullerene blacks have been used as carb... Gas phase carbonylation of methane is studied in the presence of molecular oxygen over pure carbon carriers and carbon supported rhodium chalcogen halides. Activated carbons and fullerene blacks have been used as carbon supports. XPS and IR-spectroscopy data show the formation of rhodium chalcogen halides in solids prepared by different methods. We have found that the productivity of acetic acid by carbon supported rhodium chalcogen halides depends strongly on the carbon carrier and the method of the catalyst preparation. Namely, the catalyst with highest productivity for the acetic acid is prepared by synthesizing the rhodium chalcogen halide over the carbon support followed by thermal destruction. We have also found that rhodium chalcogen halides over activated carbons are more active compared with fullerene supported catalysts. 展开更多
关键词 catalystS methane oxidative carbonylation rhodium chalcogen halides carbon supports
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超级微波消解-ICP-AES法测定铑炭催化剂中铑含量
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作者 张晓 崔静 王飞 《工业催化》 CAS 2024年第5期75-79,共5页
建立一种采用超级微波消解,ICP光谱法测定5%Rh/C催化剂中Rh含量的方法。通过单因素实验和正交优化,对称样量、酸体系、消解温度、消解时间等因素进行考察,确定最佳消解方法:约0.10 g试样在密闭消解罐中,以9 mL硝酸和1 mL过氧化氢为酸体... 建立一种采用超级微波消解,ICP光谱法测定5%Rh/C催化剂中Rh含量的方法。通过单因素实验和正交优化,对称样量、酸体系、消解温度、消解时间等因素进行考察,确定最佳消解方法:约0.10 g试样在密闭消解罐中,以9 mL硝酸和1 mL过氧化氢为酸体系,240℃消解温度下保持40 min,经赶酸定容后,采用ICP-AES法测定溶液中的贵金属含量。该方法简便、快捷,消解试样完全且结果稳定,相对标准偏差小于1.0%。 展开更多
关键词 分析化学 超级微波消解 ICP-AES Rh/C催化剂
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Rh/CeO_(x-)C_(3)N_(4)催化剂的制备及其催化水合肼制氢性能研究
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作者 郑君宁 吴慧 +4 位作者 刘勇 李贵 许立信 万超 叶明富 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1018-1025,共8页
本研究将CeO_(x)引入催化剂载体中,在N_(2)气氛下高温焙烧制得CeO_(x)掺杂的氮化炭材料作为载体,通过浸渍还原法将活性组分Rh负载到CeO_(x-)C_(3)N_(4)载体上合成Rh/CeO_(x-)C_(3)N_(4)催化剂,并探究其对催化水合肼制氢的性能的影响。... 本研究将CeO_(x)引入催化剂载体中,在N_(2)气氛下高温焙烧制得CeO_(x)掺杂的氮化炭材料作为载体,通过浸渍还原法将活性组分Rh负载到CeO_(x-)C_(3)N_(4)载体上合成Rh/CeO_(x-)C_(3)N_(4)催化剂,并探究其对催化水合肼制氢的性能的影响。研究结果表明,Rh/CeO_(x-)C_(3)N_(4)催化剂中,活性组分Rh与CeO_(x)之间存在协同效应,其中,CeO_(x)的掺杂有效地分散和稳定金属活性组分,为催化反应提供更多的活性位点。因此,该催化剂对催化水合肼制氢具有良好的催化活性。所制备的Rh/CeO_(x-)C_(3)N_(4)催化剂催化水合肼展现出最好的催化活性,初始转化率TOF值高达1959.24 h^(-1)。循环五次后,催化活性依然保持良好,表明其拥有良好的稳定性。 展开更多
关键词 铑催化剂 水合肼 水解制氢 CeO_(x)掺杂的氮化碳材料
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Rh基催化剂上CO加氢制C_2含氧化物的原位红外光谱研究 被引量:9
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作者 尹红梅 丁云杰 +5 位作者 罗洪原 何代平 熊建民 陈维苗 潘振栋 林励吾 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第7期547-550,共4页
用原位红外光谱考察了Rh Mn Li Fe/SiO2 和Rh/SiO2 催化剂表面上CO的吸附态及CO加氢反应过程中吸附物种的变化 .结果表明 ,CO在Rh/SiO2 催化剂上仅有线式吸附态存在 ,而CO在Rh Mn Li Fe/SiO2 催化剂上既有线式吸附态存在 ,又有孪生吸附... 用原位红外光谱考察了Rh Mn Li Fe/SiO2 和Rh/SiO2 催化剂表面上CO的吸附态及CO加氢反应过程中吸附物种的变化 .结果表明 ,CO在Rh/SiO2 催化剂上仅有线式吸附态存在 ,而CO在Rh Mn Li Fe/SiO2 催化剂上既有线式吸附态存在 ,又有孪生吸附态存在 .这说明Rh Mn Li Fe/SiO2 催化剂中Rh的分散度较高 .经CO加氢反应 (3 0MPa ,5 93K)后 ,在Rh Mn Li Fe/SiO2 催化剂上可观测到C2 含氧化物前驱物种的吸收谱带 ,而在Rh/SiO2 催化剂上未观测到相应的谱带 ;CO在这两种催化剂上主要以线式吸附态存在 ,孪生吸附态基本消失 .结合催化剂对CO加氢的催化性能 ,可以认为线式吸附的CO对生成C2 含氧化物有贡献 .Rh Mn Li Fe/SiO2 催化剂的高活性是由于助剂的存在削弱了其表面吸附CO的C O键 ,促进了CO的活化 ,从而有利于C2 展开更多
关键词 铑基催化剂 一氧化碳 加氢 碳二含氧化物 原位红外光谱
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制备方法和条件对Rh-Mn-Li-Ti/SiO_2催化剂CO加氢制C_2含氧化物性能的影响 被引量:8
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作者 陈维苗 丁云杰 +4 位作者 罗洪原 严丽 王涛 潘振栋 朱何俊 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2005年第5期470-474,共5页
采用CO加氢反应、程序升温还原(TPR)和CO脱附(CO-TPD)等技术,研究了TiOx/SiO2焙烧温度和Rh-Mn-Li-Ti/SiO2干燥温度对CO加氢合成C2含氧化合物的影响。结果表明,不同温度焙烧对Rh-Mn-Li-Ti/SiO2(ω(Ti)=0.005%)催化剂的C2含氧化合物的生... 采用CO加氢反应、程序升温还原(TPR)和CO脱附(CO-TPD)等技术,研究了TiOx/SiO2焙烧温度和Rh-Mn-Li-Ti/SiO2干燥温度对CO加氢合成C2含氧化合物的影响。结果表明,不同温度焙烧对Rh-Mn-Li-Ti/SiO2(ω(Ti)=0.005%)催化剂的C2含氧化合物的生成具有明显不同的促进作用。经873K焙烧的催化剂C2含氧化合物的时空产率达395.0g/(kg(cat)·h),C2含氧化合物的碳数选择性达46.1%;适当延长干燥时间,可将C2含氧化合物的时空收率增加到425.8g/(kg(cat)·h),而选择性无明显变化。TPR结果表明,TiOx/SiO2焙烧温度和催化剂干燥时间可调节RhMn相互作用,而只有当Rh-Mn相互作用处于较弱的状态,催化剂才具有较高的催化性能。CO-TPD的研究表明,随TiOx/SiO2焙烧温度的升高,催化剂上的2个CO脱附峰都逐渐向低温移动,脱附峰面积随焙烧温度不同而变化。 展开更多
关键词 Rh基催化剂 TiO2助剂 CO 加氢 合成气 C2含氧化合物
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助剂促进的Rh-Fe/Al_2O_3催化剂上CO加氢制乙醇反应性能 被引量:5
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作者 陈维苗 丁云杰 +3 位作者 宋宪根 朱何俊 严丽 王涛 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1007-1013,共7页
考察了Fe,Rh载量以及助剂对Rh-Fe/Al2O3催化剂上合成气制乙醇反应性能的影响.结果表明,随着Fe载量的增加,甲醇选择性持续上升伴随着甲烷选择性的持续下降,而乙醇选择性有最优值.助剂的添加或多或少促进了甲醇耦合、CO插入和解离的活性,... 考察了Fe,Rh载量以及助剂对Rh-Fe/Al2O3催化剂上合成气制乙醇反应性能的影响.结果表明,随着Fe载量的增加,甲醇选择性持续上升伴随着甲烷选择性的持续下降,而乙醇选择性有最优值.助剂的添加或多或少促进了甲醇耦合、CO插入和解离的活性,或抑制了催化剂加氢能力,使得乙醇选择性有所上升,甲醇选择性有所下降,而烃类选择性变化不大.随着CO加氢反应的进行,Rh-Fe/Al2O3催化剂上烃类选择性逐渐下降,但甲醇的生成活性逐渐上升,而乙醇选择性和生成活性逐渐下降;然而,助剂的添加并未提高催化剂的稳定性.这可能是由于在反应过程中Fe物种逐渐被合成气还原使得乙醇生成活性位数量逐渐减少所致. 展开更多
关键词 氧化铝 负载型催化剂 一氧化碳 加氢 乙醇
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Rh基催化剂上CO加氢制C_2含氧化合物的红外光谱研究 被引量:2
7
作者 陈维苗 丁云杰 +4 位作者 江大好 严丽 王涛 朱何俊 罗洪原 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第12期1059-1062,共4页
用红外光谱法考察了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂在CO加氢反应过程中表面吸附物种随压力、温度和H2/CO比的改变而变化的规律.结果表明,高压有利于提高催化剂表面吸附的CO浓度和活性,高温有利于CO解离;而高温、高压条件不但促进了CO吸附,而且... 用红外光谱法考察了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂在CO加氢反应过程中表面吸附物种随压力、温度和H2/CO比的改变而变化的规律.结果表明,高压有利于提高催化剂表面吸附的CO浓度和活性,高温有利于CO解离;而高温、高压条件不但促进了CO吸附,而且提高并平衡了CO的解离和插入之间的相对活性,促进了C2含氧化合物的生成.H2/CO比的增大有利于CO在催化剂表面的吸附,从而促进了CO插入,尤其是CO的解离和加氢活性,但是过高的H2/CO比将导致过高的CO解离和加氢活性,引起CO插入活性的削弱而最终导致C2含氧化合物生成活性的下降.同时,考察了助剂(Mn,Li和Ti)对Rh基催化剂表面吸附物种的影响.结果表明,助剂的加入可提高C2含氧化合物的生成活性. 展开更多
关键词 铑基催化剂 一氧化碳 加氢 C2含氧化合物 红外光谱
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改善Rh基催化剂上CO加氢生成C_2含氧化物性能的本质及途径 被引量:7
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作者 陈维苗 丁云杰 +4 位作者 江大好 焦桂萍 朱何俊 潘振栋 罗洪原 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第11期999-1004,共6页
从CO加氢反应的热力学出发,分析了C2含氧化合物生成反应的途径和机理,阐述了改善Rh基催化剂上生成C2含氧化合物性能的本质以及实现的途径.结果显示,相对于CO加氢生成烃类的反应,乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物的生成在热力学上是极为... 从CO加氢反应的热力学出发,分析了C2含氧化合物生成反应的途径和机理,阐述了改善Rh基催化剂上生成C2含氧化合物性能的本质以及实现的途径.结果显示,相对于CO加氢生成烃类的反应,乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物的生成在热力学上是极为不利的;最重要、最有效的提高C2含氧化合物生成活性的手段是开发具有高选择性的催化剂.通过对浸渍方法和还原条件的选择,适当地抑制了Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂加氢活性,最终改善了催化剂的加氢性能,使得甲烷选择性降至6·3%,而生成C2含氧化合物的选择性达到91·6%,且保持有较高的时空收率. 展开更多
关键词 一氧化碳 加氢 铑基催化剂 碳二含氧化合物 热力学 反应机理
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钾助剂对Rh/Al_2O_3催化富氢条件下CO选择氧化反应性能的影响 被引量:6
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作者 陈光文 李淑莲 +1 位作者 袁权 焦凤君 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第9期809-814,共6页
采用程序升温与原位FT-IR,CO程序升温脱附和X射线衍射等技术研究了钾对Rh/Al2O3催化剂上CO吸附态和表面吸附物种的影响.结果表明,钾未改变金属铑上CO吸附的形态,但削弱了CO的吸附强度;在程序升温(真空中)的动态过程中,120℃时CO线式吸... 采用程序升温与原位FT-IR,CO程序升温脱附和X射线衍射等技术研究了钾对Rh/Al2O3催化剂上CO吸附态和表面吸附物种的影响.结果表明,钾未改变金属铑上CO吸附的形态,但削弱了CO的吸附强度;在程序升温(真空中)的动态过程中,120℃时CO线式吸附完全脱除,180℃时CO桥式吸附完全脱除;助剂钾明显促进了表面甲酸盐和碳酸盐物种的形成,同时减弱了Al-Rh的相互作用.讨论了钾存在时甲酸盐和碳酸盐物种的形成机理. 展开更多
关键词 助剂 氧化铝 负载型催化剂 一氧化碳 选择性氧化 氢气 表面羟基 化学吸附
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铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂催化CO加氢制二碳含氧化合物性能的影响 被引量:14
10
作者 尹红梅 丁云杰 +4 位作者 罗洪原 熊建民 何代平 王涛 林励吾 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期352-356,共5页
采用CO加氢反应、程序升温还原 (TPR)、CO吸附和CO脱附等技术 ,研究了Fe助剂对Rh Mn Li/SiO2 催化剂上CO加氢合成二碳含氧化物反应的影响 .结果表明 ,Mn ,Li和Fe的加入明显提高了Rh催化剂的活性及选择性 ,特别是在 1%Rh 1%Mn 0 0 75 %L... 采用CO加氢反应、程序升温还原 (TPR)、CO吸附和CO脱附等技术 ,研究了Fe助剂对Rh Mn Li/SiO2 催化剂上CO加氢合成二碳含氧化物反应的影响 .结果表明 ,Mn ,Li和Fe的加入明显提高了Rh催化剂的活性及选择性 ,特别是在 1%Rh 1%Mn 0 0 75 %Li/SiO2 催化剂中加入 0 0 5 %Fe后 ,C2 + 含氧化物的时空收率由 331 6 g/ (kg·h)提高到 45 7 5g/ (kg·h) .但当Fe的加入量继续增加时 ,催化剂的活性及选择性下降 ,甲醇的选择性上升 .TPR实验表明 ,当加入少量Fe(0 0 5 %~ 0 5 %)时 ,TPR的峰面积随Fe加入量的增大而增大 ,Fe的加入使Rh的还原温度向高温移动 ,Mn的还原温度向低温移动 ,Fe的还原峰与Rh和Mn的还原峰相重叠 ,由此推断这些Fe与Rh是处于紧密接触状态的 .当Fe含量增加到 1%时 ,样品在 5 2 2K出现一个新的谱峰 ,该峰可归属为与Rh非紧密接触的Fe的还原峰 .CO的吸附实验表明 ,当Fe的加入量超过一定值后 ,CO吸附量下降 .CO的脱附实验表明 ,在Rh基催化剂中加入少量Fe后 ,强吸附的CO增多 ,但当Fe的加入量超过一定值时 ,强吸附的CO量下降 . 展开更多
关键词 铁助剂 Rh-Mn-Li/SiO2催化剂 二碳含氧化合物 负载型催化剂 一氧化碳 加氢 合成气 二氧化硅 催化性能
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等离子体对合成低碳含氧化合物用铑基催化剂的影响 被引量:5
11
作者 黄利宏 储伟 +2 位作者 许俊强 洪景萍 易敏 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第1期21-24,共4页
以辉光放电等离子体为促进手段制备了铑基催化剂,进行了XRD、XPS、H2-TPR、H2-TPD及CO-TPD表征,并以CO加氢合成含氧化合物为模型反应考察了其催化性能。表征结果显示,等离子体处理后,催化剂活性组分平均粒径减小,分散度提高,并发生了活... 以辉光放电等离子体为促进手段制备了铑基催化剂,进行了XRD、XPS、H2-TPR、H2-TPD及CO-TPD表征,并以CO加氢合成含氧化合物为模型反应考察了其催化性能。表征结果显示,等离子体处理后,催化剂活性组分平均粒径减小,分散度提高,并发生了活性组分的表面富集,同时活性组分与助剂的相互作用发生改变,催化剂的还原性能和吸附性能得到了提高。反应结果表明,经等离子体促进后,催化剂的CO加氢活性显著提高,转化率最高提高了78.62%,含氧化合物的时空产率提高了51.96%,同时烃类选择性有所增加。在产物分布方面,随等离子体处理强度加大,甲醇、乙醇选择性升高,乙醛选择性降低。 展开更多
关键词 辉光放电等离子体 含氧化合物 一氧化碳加氢 铑基催化剂
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合成气制C_2含氧化合物Rh基催化剂中的载体效应 被引量:5
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作者 陈维苗 丁云杰 +3 位作者 薛飞 宋宪根 朱何俊 吕元 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第7期1753-1762,共10页
负载型Rh基催化剂是实现由煤或生物质经合成气制乙醇等C2含氧化合物过程的最高效催化剂之一,其中载体的选择至关重要。本文综述了硅胶、Al2O3、TiO2、多孔炭材料、分子筛和复合氧化物等载体负载的Rh基催化剂性能及其研究进展,阐明了载... 负载型Rh基催化剂是实现由煤或生物质经合成气制乙醇等C2含氧化合物过程的最高效催化剂之一,其中载体的选择至关重要。本文综述了硅胶、Al2O3、TiO2、多孔炭材料、分子筛和复合氧化物等载体负载的Rh基催化剂性能及其研究进展,阐明了载体中的杂质、孔道结构、酸碱性、表面基团性质和可还原性等性质如何影响催化剂活性组分的物化性质乃至催化性能。结果表明,载体与活性组分(助剂)间的相互作用机制和程度是理解载体效应的关键。因此,应设计和制备出具有适宜孔结构、表面活性和可还原性适中、略偏碱性的催化剂载体,同时细致优化催化剂制备和活化过程,以达到适宜的金属-载体相互作用,确保产生更多的催化活性位,从而最大限度地提高Rh的催化效率,推动该过程的工业化进程。 展开更多
关键词 一氧化碳 加氢 催化剂 乙醇 C2含氧化合物 载体效应 金属-载体相互作用 硅胶
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RhCo双金属催化剂的研究Ⅴ.Rh_2Co_2/Al_2O_3上CO吸附态的动态行为与CO歧化 被引量:1
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作者 陈耀强 龚茂初 +4 位作者 曹昭 周建略 陈豫 辛勤 郭燮贤 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第6期454-458,共5页
利用TPIR动态方法研究了Rh2Co2/Al2O3上CO吸附态的动态行为和CO歧化反应.结果表明,在CO吸附TPD(真空中)IR动态过程中,Rh上的孪生CO谱带强度逐渐同步减弱,Co上的线式CO谱带和Rh上的桥式CO... 利用TPIR动态方法研究了Rh2Co2/Al2O3上CO吸附态的动态行为和CO歧化反应.结果表明,在CO吸附TPD(真空中)IR动态过程中,Rh上的孪生CO谱带强度逐渐同步减弱,Co上的线式CO谱带和Rh上的桥式CO谱带强度逐渐减弱的同时向低频位移.完全脱附的顺序为:桥式(150℃),孪生(350℃)和Co上的线式(400℃).该结果明显不同于Rh4/Al2O3上相同动态过程的结果,表明RhCo相互作用导致各吸附中心上CO吸附强度的改变.在CO吸附TP(CO中)IR动态过程中,三种吸附的CO谱带250℃以上才发生强度减弱直到消失.表明CO歧化在250℃以上才发生.并且Rh上桥式中心上的歧化速率与孪生中心上相等,Co上的线式中心上的CO歧化速率则大于Rh4/Al2O3的Rh线式中心. 展开更多
关键词 双金属催化剂 一氧化碳 吸附
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RhCo双金属催化剂的研究Ⅵ.Rh_2Co_2/Al_2O_3上表面羰基氢化物及其动态行为 被引量:1
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作者 陈耀强 龚茂初 +4 位作者 曹昭 周建略 陈豫 辛勤 郭燮贤 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期9-13,共5页
利用连续流动微反研究了Rh2Co2/Al2O3上的CO加氢反应.该反应在200℃以上发生,反应活性随着温度的升高和H2/CO比的增大而增大.利用TPIR动态方法研究了Rh2Co2/Al2O3上CO和H2的共吸附及其动... 利用连续流动微反研究了Rh2Co2/Al2O3上的CO加氢反应.该反应在200℃以上发生,反应活性随着温度的升高和H2/CO比的增大而增大.利用TPIR动态方法研究了Rh2Co2/Al2O3上CO和H2的共吸附及其动态行为.结果表明,在Rh2Co2/Al2O3的Rh上的孪生和桥式中心及Co上的线式中心上,CO和H2室温共吸附时即有部分孪生、桥式CO及Co上的线式CO转化为相应的羰基氢化物.随着温度的升高,剩余的孪生、桥式CO及Co上的线式CO向羰基氢化物转化,而羰基氢化物又向多氢羰基氢化物转化.在CO加氢反应温度下,Rh2Co2/Al2O3的三种吸附中心上只存在多氢羰基氢化物.与CO加氢反应和CO歧化的吸附态动态研究结果相关联,可以认为在Rh2Co2/Al2O3上CO加氢生成CH4经由了羰基氢化物多氢羰基氢化物途径. 展开更多
关键词 双金属催化剂 一氧化碳 加氢 羰基氢化物
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微量贵金属对Co/γ-Al_2O_3的作用及其结构表征Ⅰ.Co-M/γ-Al_2O_3催化剂的活性及其XRD和XPS表征 被引量:8
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作者 孟明 林培琰 伏义路 《催化学报》 CSCD 北大核心 1996年第3期189-192,共4页
催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属组分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原制得(mCo3O4/mAl2O3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000).CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt... 催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属组分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原制得(mCo3O4/mAl2O3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000).CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt和Pd与Co之间具有明显的协同催化作用,而Rh与Co的协同作用较差.在Co-Pt/γ-Al2O3和Co-Pd/γ-Al2O3上,CO100%转化的温度较在Co/γ-Al2O3上下降了约60℃,而在Co-Rh/γ-Al2O3上仅下降了25℃左右.XRD和XPS的表征结果表明,Co/γ-Al2O3中Co以高分散的金属Co相和类似CoAl2O4的尖晶石相存在,而Co-M/γ-Al2O3(M=Pt,Pd,Rh)催化剂中,Co相已完全被还原为零价.高分散的金属钴相和贵金属相的协同作用,可能与氧从贵金属至Co相上的溢流效应有关. 展开更多
关键词 氧化铝 催化剂 一氧化碳 协同效应
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碳复合载体负载铑催化剂的制备及其对气相甲醇羰基合成乙酸的催化反应性能 被引量:4
16
作者 李小宝 王恩来 +1 位作者 田世忠 蒋大智 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第1期49-52,共4页
碳复合载体负载铑催化剂的制备及其对气相甲醇羰基合成乙酸的催化反应性能李小宝王恩来田世忠蒋大智*(中国科学院化学研究所,北京100080)关键词碳复合载体,铑催化剂,甲醇,羰基合成,乙酸,乙酸甲酯,气相催化多孔炭负载催... 碳复合载体负载铑催化剂的制备及其对气相甲醇羰基合成乙酸的催化反应性能李小宝王恩来田世忠蒋大智*(中国科学院化学研究所,北京100080)关键词碳复合载体,铑催化剂,甲醇,羰基合成,乙酸,乙酸甲酯,气相催化多孔炭负载催化剂在许多方面显示出独特的反应行为... 展开更多
关键词 碳复合载体 铑催化剂 甲醇 乙酸 催化反应
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柴油机LNT浓燃过程中铑表面CO还原NO的详细反应机理 被引量:4
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作者 苏庆运 王胜 +2 位作者 李艳宾 帅石金 王建昕 《汽车安全与节能学报》 CAS 2012年第1期51-57,共7页
研究了在柴油机尾气稀燃NOx捕集(LNT)技术再生阶段中,考虑了反应的副产物N2O,用CO还原NO的反应过程。建立了铑催化剂表面CO还原NO及N2O的详细化学反应机理。分别对CO-NO反应及不同进气比例下的CO-N2O反应,进行了数值模拟,其结果与实验... 研究了在柴油机尾气稀燃NOx捕集(LNT)技术再生阶段中,考虑了反应的副产物N2O,用CO还原NO的反应过程。建立了铑催化剂表面CO还原NO及N2O的详细化学反应机理。分别对CO-NO反应及不同进气比例下的CO-N2O反应,进行了数值模拟,其结果与实验吻合良好。结果表明:N2O是CO还原NO过程中的重要中间产物,且在一定条件下可继续被CO还原。在475~620K温度区间内,NO还原过程主要是通过N2O路径实现的。对于单独的CO-N2O反应,研究了进气中CO浓度的影响,并通过对基元反应速率的分析,确定了反应的限速步为N2O解离。 展开更多
关键词 柴油机 稀燃NOx捕集器(LNT) 氧化亚氮 一氧化碳 铑催化剂 详细机理
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铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO_2催化剂表面上的CO脱附和CO加氢行为的影响 被引量:7
18
作者 尹红梅 丁云杰 +3 位作者 罗洪原 朱何俊 严丽 林励吾 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第5期448-452,共5页
采用一氧化碳程序升温脱附 (CO TPD)和吸附的一氧化碳加氢程序升温表面反应 (TPSR)考察了Fe助剂对Rh基催化剂上CO的脱附行为及吸附CO的加氢行为的影响 .CO TPD实验表明 ,在Rh/SiO2 催化剂上CO有三个脱附峰 .在Rh Mn Li/SiO2 中加入 0 0... 采用一氧化碳程序升温脱附 (CO TPD)和吸附的一氧化碳加氢程序升温表面反应 (TPSR)考察了Fe助剂对Rh基催化剂上CO的脱附行为及吸附CO的加氢行为的影响 .CO TPD实验表明 ,在Rh/SiO2 催化剂上CO有三个脱附峰 .在Rh Mn Li/SiO2 中加入 0 0 5 %Fe后 ,高温脱附的CO比Rh/SiO2 催化剂上相应的CO量大 .增加Fe的负载量 ,CO的脱附量减少 .TPSR实验中 ,CO加氢反应的主要产物是甲烷 .不同组分的催化剂上甲烷的生成温度有如下顺序 :Rh/SiO2 (4 82K) <Rh Mn Li/SiO2 (4 89K) <Rh Fe/SiO2 (4 94K) <Rh Mn Li Fe/SiO2 (5 0 1K) .甲烷峰的产生伴随着CO(s)高温脱附峰的消失 。 展开更多
关键词 铁助剂 Rh-Mn-Li/SiO2催化剂 CO 加氢行为 负载型催化剂 一氧化碳 加氢 甲烷 程序升温脱附 程序升温表面反应
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碳纳米管负载铑配合物催化N,N-二乙基香叶胺的不对称异构化研究 被引量:1
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作者 吕新宇 赵倩 +1 位作者 王加高 邱滔 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期163-167,共5页
以[Rh(COD) Cl]2及SEGPHOS配体为原料,碳纳米管(CNTs)为载体,合成了一种新的非均相催化剂,并对制备的催化剂进行表征,同时研究其对N,N-二乙基香叶胺的不对称异构化的催化活性。结果表明,Rh配合物已成功加载到CNTs上,并且具有优异的催化... 以[Rh(COD) Cl]2及SEGPHOS配体为原料,碳纳米管(CNTs)为载体,合成了一种新的非均相催化剂,并对制备的催化剂进行表征,同时研究其对N,N-二乙基香叶胺的不对称异构化的催化活性。结果表明,Rh配合物已成功加载到CNTs上,并且具有优异的催化活性。在最优工艺条件下香茅醛(E)-二乙烯胺可以定量获得。催化剂循环使用6次后,负载的Rh催化剂的结构仍然存在。催化活性的轻微降低是由于表面积的减少,但是通过延长反应时间也可以获得相同的结果。 展开更多
关键词 SEGPHOS配体 铑催化剂 碳纳米管 香茅醛 多相催化
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Rh-Mo-K/Al_2O_3催化剂的结构及合成醇性能 被引量:2
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作者 李忠瑞 伏义路 姜明 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期29-32,共4页
采用XRD,LRS技术研究了不同Rh含量的RhMoK/Al2O3催化剂的结构,并与其合成低碳混合醇性能相关联.结果表明,在氧化态MoK/Al2O3催化剂体系中添加02%的Rh会导致表面“KMo”物种聚集,继续增加Rh... 采用XRD,LRS技术研究了不同Rh含量的RhMoK/Al2O3催化剂的结构,并与其合成低碳混合醇性能相关联.结果表明,在氧化态MoK/Al2O3催化剂体系中添加02%的Rh会导致表面“KMo”物种聚集,继续增加Rh含量,铑可能和钾钼物种结合生成一种新的表面活性物相,从而使“KMo”物相晶粒变小,分散度提高.在硫化态催化剂中,Rh的添加不仅能提高CO加氢合成醇的收率和选择性,而且有利于改善产物的分布.基于以上结果,认为“KMo”作用物种和Rh物种均为合成醇的催化活性组分,它们间的相互协同作用使催化剂性能得到显著改善. 展开更多
关键词 钼基催化剂 一氧化碳 加氢 低碳醇
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