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Improved Stability and Shape Selectivity of 2,6-Dimethylnaphthalene by Methylation of Naphthalene with Methanol on Modified Zeolites 被引量:5
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作者 Ye Zhang Junpeng Feng +1 位作者 Zhanjun Lyu Xuekuan Li 《Modern Research in Catalysis》 2014年第2期19-25,共7页
2,6-Dimethylnaphthalene (2,6-DMN) is a key intermediate for polyethylene naphthalate synthesis. The selective synthesis of 2,6-DMN from naphthalene and methanol was carried out over different zeolites (HZSM-5, Hβ, HU... 2,6-Dimethylnaphthalene (2,6-DMN) is a key intermediate for polyethylene naphthalate synthesis. The selective synthesis of 2,6-DMN from naphthalene and methanol was carried out over different zeolites (HZSM-5, Hβ, HUSY and SAPO-11) modified by 0.1wt% PdO under atmospheric pressure. Among the adopted zeolites, SAPO-11 exhibits exceptional shape-selectivity and stability to synthesize 2,6-dimethylnaphthalene from methylation of naphthalene, due to the special pore structure of SAPO-11 which inosculated better with 2,6-dimethylnaphthalene than with 2,7-dimethylnaphthalene. 展开更多
关键词 NAPHTHALENE METHYLATION 2 6-Dimethylnaphthalene shape-selective STABILITY PDO Modified zeolites
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A Novel Friedel-Crafts Acylation Reaction of Anisole for Production of 4-Methoxyacetophenone with High Selectivity and Sufficient Reusability of Mordenite Zeolite Catalyst
2
作者 Makoto Makihara Kenichi Komura 《Green and Sustainable Chemistry》 2017年第3期185-192,共8页
Zeolite catalyzed Friedel-Crafts reactions were examined using acetic anhydride as an acetylating agent and an acetic acid as a solvent. It revealed that the reaction of anisole smoothly occurred quantitatively for 3 ... Zeolite catalyzed Friedel-Crafts reactions were examined using acetic anhydride as an acetylating agent and an acetic acid as a solvent. It revealed that the reaction of anisole smoothly occurred quantitatively for 3 h using mordenite zeolite with SiO2/Al2O3 = 200, and with SiO2/Al2O3 = 110, the increasing of Br?nsted acidity allowed to completely react within 2 h. Furthermore the selectivity of 4-methoxyacetophenone (4-MA) among the isomers was found to be quantitative, no by-products and/or isomers were not detectable. With the excellent recyclability and reusability, the mordenite zeolite exhibited at least 30 times quantitatively both conversion of anisole and selectivity of 4-MA. The mordenite catalysts of fresh and the used after 30 times were characterized. This opportunity obviously indicates the sufficient shape selective catalyst of mordenite zeolite and gives a green synthetic tool for heterogeneous acylation reaction. 展开更多
关键词 zeolite FRIEDEL-CRAFTS ACYLATION MORDENITE shape selectivity
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改性纳米ZSM-5分子筛催化甲醇制对二甲苯的反应性能
3
作者 张娇玉 朱生华 +2 位作者 唐瑞源 郑延成 李克华 《西安石油大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第5期109-115,126,共8页
通过水热合成的方法合成纳米ZSM-5分子筛,并采用等体积浸渍法制备ZnO,MgO和P_(2)O_(5)复合改性分子筛,用于催化甲醇高选择性制对二甲苯反应中。采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附以及NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征分析,并在固定床微型反... 通过水热合成的方法合成纳米ZSM-5分子筛,并采用等体积浸渍法制备ZnO,MgO和P_(2)O_(5)复合改性分子筛,用于催化甲醇高选择性制对二甲苯反应中。采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附以及NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征分析,并在固定床微型反应装置上进行甲醇直接制对二甲苯(MTPX)反应性能评价。结果表明:相比于常规微米ZSM-5分子筛,纳米分子筛具有大量晶间介孔,提高总芳烃选择性;Zn改性减少强酸量,增加中强酸酸量,有利于芳烃产物的生成;分子筛上进一步引入适量的MgO和P_(2)O_(5)可以有效覆盖分子筛的部分孔口和外表面的酸性位,对孔道扩散限制产生影响,对位选择性提高至81.1%,对二甲苯选择性提高至23.3%。 展开更多
关键词 纳米ZSM-5分子筛 复合改性 对二甲苯 甲醇 择形性
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Photogenerated singlet oxygen over zeolite-confined carbon dots for shape selective catalysis 被引量:2
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作者 Qiu-Ying Yu Guang-Yao Zhai +7 位作者 Tian-Lu Cui Hui Su Zhong-Hua Xue Jun-Jun Zhang Peter J.Pauzauskie Shin-ichi Hirano Xin-Hao Li Jie-Sheng Chen 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第4期434-439,共6页
Singlet oxygen as an activated oxygen species played an important role in organic synthesis. Suitable catalyst for converting ubiquitous oxygen molecule to singlet oxygen under mild conditions has attracted a wide ran... Singlet oxygen as an activated oxygen species played an important role in organic synthesis. Suitable catalyst for converting ubiquitous oxygen molecule to singlet oxygen under mild conditions has attracted a wide range of attention. Herein, carbon dots have been confined into mesopores of silicalite-1 nanocrystals framework and acted as active sites for generation of singlet oxygen. The high oxygen-adsorption capacity of zeolite nanocrystals facilitated the photocatalytic generation rate of singlet oxygen, outpacing the free-standing carbon dots for 14-fold. The integrated carbon dot-zeolite nanocrystal hybrid also exhibited a special size-dependent selectivity for organic synthesis by using the in situ formed and confined singlet oxygen as active oxygen species. 展开更多
关键词 zeolite photocatalysis SINGLET oxygen carbon DOTS shape-selective
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MgO修饰的HZSM-5分子筛对甲苯甲醇烷基化反应性能的影响 被引量:1
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作者 余姮 董焕能 +3 位作者 刘茜桐 胡新瑞 王叶霏 连奕新 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期78-84,共7页
采用浸渍法制备了系列MgO修饰的HZSM-5分子筛催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外(Py-IR)等方法对修饰前后的HZSM-5分子筛催化剂进行表征,并在固定床反应器上对催化剂的性能进... 采用浸渍法制备了系列MgO修饰的HZSM-5分子筛催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外(Py-IR)等方法对修饰前后的HZSM-5分子筛催化剂进行表征,并在固定床反应器上对催化剂的性能进行评价.结果表明:MgO的修饰并未对HZSM-5分子筛的晶体结构有明显影响,但是部分MgO优先覆盖了分子筛表面的强酸位,从而降低了分子筛的酸强度,并改变了B酸/L酸比例;同时由于MgO堵塞部分孔道造成分子筛比表面积降低,进一步降低了分子筛表面酸性位的数量,影响甲苯甲醇烷基化反应性能和产物分布.MgO修饰后的HZSM-5分子筛,虽然使甲苯转化率降低,抑制了甲苯歧化反应、深度烷基化反应和缩聚反应的发生,但是有利于对二甲苯和乙基甲苯的生成,表现出一定的择形催化性能. 展开更多
关键词 HZSM-5分子筛 表面修饰 烷基化 酸碱性 择形催化
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金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应 被引量:40
6
作者 邹薇 杨德琴 +3 位作者 朱志荣 孔德金 陈庆龄 高滋 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第6期470-474,共5页
考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能.未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选... 考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能.未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选择性提高,但反应活性下降.La2O3改性使HZSM-5孔径缩小,孔道变窄,强酸和弱酸酸量均降低,目标产物选择性明显提高;MgO主要分布在沸石外表面和孔口,因而MgO改性的HZSM-5孔口尺寸稍有缩小,另外强酸酸量减少,弱酸酸量略有上升,对二甲苯选择性略有提高;而La2O3-MgO复合改性的催化剂上对二甲苯选择性显著提高,达到93%.结果表明,反应的对位选择性是孔径和表面酸性同时调变的结果,孔径效应比酸性分布对催化剂的对位选择性影响更大. 展开更多
关键词 择形催化 HZSM-5分子筛 甲苯 甲醇 对二甲苯 甲基化反应 改性 氧化镧 氧化镁
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外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/Silicalite-1分子筛 被引量:21
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作者 孔德金 刘志成 房鼎业 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第9期885-890,共6页
使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔... 使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔道内外表面酸性等物化性质,考察了核壳分子筛在甲苯甲基化反应中的择形催化性能. 展开更多
关键词 核壳分子筛 ZSM-5分子筛 silicalite-1分子筛 甲苯 甲基化 二甲苯 择形性
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硅改性HZSM-5沸石上甲苯与甲醇选择性甲基化的研究 被引量:21
8
作者 邹薇 杨德琴 +1 位作者 孔德金 谢在库 《化学反应工程与工艺》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期305-309,共5页
采用硅油化学液相沉积法,焙烧后在HZSM-5沸石外表面上形成SiO2涂层,可有效地调控HZSM-5沸石的孔口尺寸。制备了一系列SiO2沉积量不同的Si/HZSM-5催化剂,并进行了甲苯与甲醇选择性甲基化反应。随着SiO2沉积量增加,沸石骨架结构和内表面... 采用硅油化学液相沉积法,焙烧后在HZSM-5沸石外表面上形成SiO2涂层,可有效地调控HZSM-5沸石的孔口尺寸。制备了一系列SiO2沉积量不同的Si/HZSM-5催化剂,并进行了甲苯与甲醇选择性甲基化反应。随着SiO2沉积量增加,沸石骨架结构和内表面性质变化不大,而孔口尺寸逐渐缩小,反应中产物对二甲苯的选择性明显提高。 展开更多
关键词 择形催化 ZSM-5沸石 化学液相沉积 甲苯选择性甲基化
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改性HZSM-5催化剂上4-甲基联苯与甲醇的甲基化反应性能 被引量:9
9
作者 郭新闻 王祥生 +2 位作者 沈剑平 孙路 宋春山 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第5期333-337,共5页
采用浸渍法制备了一系列金属氧化物 (MgO ,CaO ,SrO ,BaO ,ZnO ,La2 O3 和CeO2 )改性的HZSM 5催化剂 ,以 4 甲基联苯与甲醇的烷基化为探针反应 ,在固定床反应器上考察了其催化性能 .结果表明 ,在MgO改性的HZSM 5催化剂上 ,目的产物 4 ,... 采用浸渍法制备了一系列金属氧化物 (MgO ,CaO ,SrO ,BaO ,ZnO ,La2 O3 和CeO2 )改性的HZSM 5催化剂 ,以 4 甲基联苯与甲醇的烷基化为探针反应 ,在固定床反应器上考察了其催化性能 .结果表明 ,在MgO改性的HZSM 5催化剂上 ,目的产物 4 ,4′ 二甲基联苯的选择性最高 ,可达 80 % ,而在未改性的HZSM 5上仅为 13% .金属氧化物改性对 4 ,4′ 二甲基联苯的选择性均有提高 ,其大小顺序为 :MgO >SrO≈ZnO≈CaO≈La2 O3 >BaO >CeO2 .另外 ,还详细研究了MgO改性条件 (如MgO浸渍量 ,改性剂的阴离子种类 ,改性方法 )的影响 .结果表明 ,MgO浸渍量为 5 6 %时较为合适 . 展开更多
关键词 改性 HZSM-5 催化剂 分子筛 4-甲基联苯 甲醇 甲基化反应 反应性能 择形催化 4 4’-二甲基联苯
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ZSM-5/Y复合分子筛在烃类催化裂化催化剂中的应用研究 被引量:19
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作者 申宝剑 陈洪林 潘惠芳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期745-749,共5页
以大庆减压蜡油为原料,考察了水热脱铝ZSM 5 Y复合分子筛的催化裂化性能,并与经同样条件水热脱铝的ZSM 5和Y型沸石的机械混合分子筛进行了对比研究。结果表明,与机械混合样品相比,复合分子筛具有较大的柴油产率和气体产率,汽油产率降低... 以大庆减压蜡油为原料,考察了水热脱铝ZSM 5 Y复合分子筛的催化裂化性能,并与经同样条件水热脱铝的ZSM 5和Y型沸石的机械混合分子筛进行了对比研究。结果表明,与机械混合样品相比,复合分子筛具有较大的柴油产率和气体产率,汽油产率降低。从复合分子筛结构和ZSM 5的择形催化两方面分析了复合分子筛和机械混合分子筛裂化性能差别的原因。复合分子筛的聚集体结构不利于大分子进入分子筛结构中进行裂化,有利于汽油组分的裂化。气体数据分析支持了复合分子筛的结构特点。 展开更多
关键词 ZSM-5/Y复合分子筛 择形催化 催化裂化 催化剂
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HZSM-5沸石在邻氯甲苯异构化反应中的择形催化作用 被引量:7
11
作者 李海涛 林立炟 +1 位作者 龚健 赵振华 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第1期11-13,共3页
HZSM5 沸石为催化剂,考察了常压、临氢条件下对邻氯甲苯异构化反应选择性的影响因素; 以4甲基喹啉、喹啉、乙二胺为毒物分子探针,探讨了沸石催化剂内、外表面酸中心对邻氯甲苯异构化反应的贡献. 实验结果表明, HZSM5 ... HZSM5 沸石为催化剂,考察了常压、临氢条件下对邻氯甲苯异构化反应选择性的影响因素; 以4甲基喹啉、喹啉、乙二胺为毒物分子探针,探讨了沸石催化剂内、外表面酸中心对邻氯甲苯异构化反应的贡献. 实验结果表明, HZSM5 沸石催化剂对产物分子具有形状选择作用,催化剂的内表面酸中心在反应中起主导作用. 展开更多
关键词 HZSM-5沸石 邻氯甲苯 异构化 择形催化作用
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磷氧化物改性对ZSM-5沸石物化性质及择形催化性能的影响 被引量:41
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作者 杨小明 罗京娥 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第11期48-51,共4页
采用磷氧化物对ZSM 5沸石进行修饰改性 ,用XRD、NMR、IR、BET等物化手段对改性后沸石的物化性质变化情况进行了表征 ,并采用轻油微反和小型固定流化床催化裂化装置对改性后的样品进行了反应性能评价。结果表明 ,采用磷氧化物对ZSM 5沸... 采用磷氧化物对ZSM 5沸石进行修饰改性 ,用XRD、NMR、IR、BET等物化手段对改性后沸石的物化性质变化情况进行了表征 ,并采用轻油微反和小型固定流化床催化裂化装置对改性后的样品进行了反应性能评价。结果表明 ,采用磷氧化物对ZSM 5沸石的修饰改性能够抑制它在水热条件下的骨架脱铝 ,并延缓沸石在水热过程中的晶系转变 ,保持结构的对称性不下降 ,从而显著改善ZSM 5沸石的水热活性稳定性 ,而沸石的晶体形貌及孔体积等没有受到大的影响。磷化物的修饰改性还改善了ZSM 5沸石的酸强度分布状况 ,少量加入FCC催化剂中可使裂化反应中的择形催化性能得到改善 ,较好地提高了催化裂化汽油的辛烷值 ,特别是马达法辛烷值。 展开更多
关键词 ZSM-5沸石 磷氧化物 改性 择形催化反应 催化裂化 辛烷值 物化性质
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氧化镍改性的ZSM-5催化剂对甲苯和甲醇择形甲基化反应稳定性的影响(英文) 被引量:4
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作者 谭伟 侯珂珂 +4 位作者 刘民 李文慧 刘海鸥 宋春山 郭新闻 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期503-522,共20页
在常压下,以N2为载气,采用固定床反应器考察了NiO改性的ZSM-5催化剂催化甲苯和甲醇择形烷基化反应的性能。采用Ar物理吸附、XRD、XRF、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、Py-IR、UV-Vis、UV-Raman、TG、GC-MS等手段表征所制备的催化剂。结果表... 在常压下,以N2为载气,采用固定床反应器考察了NiO改性的ZSM-5催化剂催化甲苯和甲醇择形烷基化反应的性能。采用Ar物理吸附、XRD、XRF、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、Py-IR、UV-Vis、UV-Raman、TG、GC-MS等手段表征所制备的催化剂。结果表明,在ZSM-5催化剂上负载质量分数为3%或5%的Ni,催化剂的稳定性明显得到提高。在催化甲苯甲基化反应后,NiO改性ZSM-5催化剂上出现了金属Ni,这可能是由于在积炭过程中,伴随着氢转移过程或者是水消炭反应过程而产生的H2将NiO还原为金属Ni;而且,催化剂的积炭量明显降低,同时作为积炭前驱体的稠环芳烃的生成量也明显减少,推测可能是由于金属Ni的存在,抑制了烷基苯脱氢生成稠环芳烃积炭前驱体的反应,因而提高了催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 改性ZSM-5分子筛 Ni物种 催化稳定性 抑制脱氢 择形甲基化
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ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛的合成与择形催化性能 被引量:5
14
作者 贾银娟 刘志成 高焕新 《化学反应工程与工艺》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期519-524,共6页
采用原位合成法制备了单晶ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛。考察了壳核比、核的粒径大小及硅铝比对核壳分子筛合成的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、低温N2吸附及异丙苯和1,3,5-三... 采用原位合成法制备了单晶ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛。考察了壳核比、核的粒径大小及硅铝比对核壳分子筛合成的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、低温N2吸附及异丙苯和1,3,5-三异丙苯裂解探针反应对分子筛进行表征,并考察了核壳分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的择形催化性能。结果表明,以大粒径、高硅铝比的分子筛为核有利于ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛的合成,且在甲苯甲醇烷基反应中,对二甲苯具有较高的选择性。 展开更多
关键词 核壳分子筛 择形催化 甲苯甲醇烷基化
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乙烯齐聚制线性α-烯烃的技术进展 被引量:17
15
作者 张君涛 付兴国 +2 位作者 张耀君 何力 张景河 《西安石油学院学报(自然科学版)》 2002年第2期44-48,55,共6页
对乙烯齐聚制线性 α-烯烃的工业化生产技术的进展进行了详细的论述 .工艺比较成熟的是Gulf,Ethyl和 SHOP等方法 ,这些过程均系在高压的苛刻条件下利用不同催化剂进行均相齐聚反应 ,设备操作难度较大 .近年来出现了利用各种新型催化剂... 对乙烯齐聚制线性 α-烯烃的工业化生产技术的进展进行了详细的论述 .工艺比较成熟的是Gulf,Ethyl和 SHOP等方法 ,这些过程均系在高压的苛刻条件下利用不同催化剂进行均相齐聚反应 ,设备操作难度较大 .近年来出现了利用各种新型催化剂在较缓和的中压条件下进行齐聚反应的研究趋向 .着重对乙烯齐聚的均相和多相催化剂近年来的研究进展及发展趋势作了论述 。 展开更多
关键词 乙烯 齐聚物 线性Α-烯烃 过渡金属催化剂 择形分子筛 技术进展
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MgO改性HZSM-5催化剂上甲醇制烯烃反应性能研究 被引量:13
16
作者 刘克成 李玉玲 《南阳师范学院学报》 CAS 2007年第3期33-34,共2页
采用浸渍法制备了不同含量MgO改性的HZSM-5催化剂,用XRD和吡啶吸附IR光谱两种实验手段对改性后的沸石进行表征,并考察了改性后的沸石样品对甲醇制烯烃反应的催化活性。结果表明,采用硝酸镁对HZSM-5的改性能够在催化剂表面形成MgO晶粒,... 采用浸渍法制备了不同含量MgO改性的HZSM-5催化剂,用XRD和吡啶吸附IR光谱两种实验手段对改性后的沸石进行表征,并考察了改性后的沸石样品对甲醇制烯烃反应的催化活性。结果表明,采用硝酸镁对HZSM-5的改性能够在催化剂表面形成MgO晶粒,起到窄化沸石孔道的作用,增加了HZSM-5的择形催化性能,并降低沸石表面的酸性,从而显著提高了HZSM-5沸石对低碳烯烃的选择性。 展开更多
关键词 HZSM-5 表面酸性 孔道 择形催化
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HY沸石上2,6-二叔丁基萘的择形合成 被引量:2
17
作者 王华 张辉 刘中民 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第2期137-139,共3页
研究了脱铝HY沸石 (n(Si) /n(Al) =3 8)上萘 (naph)的选择性叔丁基化反应 .结果表明 ,八面沸石对该反应过程有较好的择形催化作用 ,两种异构化产物 (2 ,6 二叔丁基萘和 2 ,7 二叔丁基萘 )之间存在着热力学平衡 ,即两种异构化产物可在... 研究了脱铝HY沸石 (n(Si) /n(Al) =3 8)上萘 (naph)的选择性叔丁基化反应 .结果表明 ,八面沸石对该反应过程有较好的择形催化作用 ,两种异构化产物 (2 ,6 二叔丁基萘和 2 ,7 二叔丁基萘 )之间存在着热力学平衡 ,即两种异构化产物可在酸性中心位上相互转化 .在以叔丁醇为烷基化试剂 ,WHSV =2h-1,n(t BuOH) /n(naph) =3,反应温度为 12 0℃的反应条件下 ,萘的转化率可达 98 4 3% ,β 位选择性可高达 10 0 % ,二叔丁基萘收率可达 74 34% ,2 ,6 二叔丁基萘 / 2 ,7 二叔丁基萘质量比为6 2 展开更多
关键词 HY沸石 烷基化 2 6-二叔丁二萘 择形合成 叔丁基化反应 催化剂
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ZSM-5/ZSM-57复合分子筛催化剂上混合C_4烃的催化转化反应 被引量:7
18
作者 刘百军 曾贤君 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第10期2055-2060,共6页
以ZSM-5/ZSM-57复合分子筛为催化剂,考察了其对混合C4烃催化转化的反应性能.采用氨程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅立叶变换红外(FT-IR)光谱技术表征复合分子筛的酸性质.结果表明,当复合分子筛中ZSM-5的含量较低时,比ZSM-5具有更高... 以ZSM-5/ZSM-57复合分子筛为催化剂,考察了其对混合C4烃催化转化的反应性能.采用氨程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅立叶变换红外(FT-IR)光谱技术表征复合分子筛的酸性质.结果表明,当复合分子筛中ZSM-5的含量较低时,比ZSM-5具有更高的催化活性及乙烯和丙烯选择性,这是因为此时复合分子筛酸强度较高、酸量较多,且小孔ZSM-57有利于乙烯和丙烯的择形反应.而当复合分子筛中ZSM-5的含量较高时,具有较高的苯和甲苯选择性,其原因可能是其孔结构及共晶生长时的结构匹配性对芳构化反应有利. 展开更多
关键词 ZSM-5/ZSM-57复合分子筛 混合碳四烃 乙烯 丙烯 甲苯 择形催化
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HZSM-5沸石组成及其对甲苯乙基化选择性的影响 被引量:1
19
作者 刘上垣 刘双喜 孙明永 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1989年第6期661-663,共3页
ZSM-5是一种铝含量较低(其(Si/Ai原子比变化可连续达几个数量级)的结晶硅酸铝,对许多酸催化反应有着良好的选择性。沸石Si/Al比的必然影响它的酸性质。Auroux和Kotasthane等研究HZSM-5沸石表面酸性时指出,强酸中心数与沸石铝含... ZSM-5是一种铝含量较低(其(Si/Ai原子比变化可连续达几个数量级)的结晶硅酸铝,对许多酸催化反应有着良好的选择性。沸石Si/Al比的必然影响它的酸性质。Auroux和Kotasthane等研究HZSM-5沸石表面酸性时指出,强酸中心数与沸石铝含量有着密切的关系,酸强度分布也与铝含量有关,即随Si/Al比增加,最高酸强度中心数减少。另外,由晶胞参数测定表明,ZSM-5沸石孔径随Si/Al比增加呈逐渐缩小的趋势。由扫描电镜对沸石晶粒形貌和大小的测定示出,随Si/Al比增加,晶粒逐渐增大。鉴此,用不同整体Si/Al比和表层Si/Al比的HZSM-5沸石对甲苯乙基化反应的选择性进行了研究,结果表明:沸石表面酸性的调度以及孔径缩小和晶粒增大都能提高p-选择性,但表面最高酸强度的降 低比孔径缩小和晶粒增大更为重要。 展开更多
关键词 HZSM-5沸石 脱铝 烷基化 组成 催化剂 甲苯 乙基比 选择性
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脱水处理对HZSM-5分子筛甲苯择形歧化性能的影响 被引量:2
20
作者 李为 孔德金 +2 位作者 侯敏 郭杨龙 卢冠忠 《工业催化》 CAS 2008年第11期43-47,共5页
通过27AlMAS NMR、NH3-TPD和FT-IR等表征手段研究了脱水处理对HZSM-5分子筛催化剂的结构和催化性能的影响。HZSM-5分子筛经过371℃水蒸汽处理后,分子筛的部分骨架铝脱出,形成非骨架铝物种,该非骨架铝物种对甲苯择形歧化反应具有较大影响... 通过27AlMAS NMR、NH3-TPD和FT-IR等表征手段研究了脱水处理对HZSM-5分子筛催化剂的结构和催化性能的影响。HZSM-5分子筛经过371℃水蒸汽处理后,分子筛的部分骨架铝脱出,形成非骨架铝物种,该非骨架铝物种对甲苯择形歧化反应具有较大影响。HZSM-5分子筛的酸性变化主要是由于非骨架铝物种SiAl(OH)的变化而引起,随着脱水温度的升高,HZSM-5分子筛酸中心的强度下降,但酸中心数量增加,当脱水温度为400℃时,HZSM-5分子筛的酸中心强度和数量达到最佳,甲苯转化率为28.2%。脱水过程中,甲苯的引入可以阻止HZSM-5分子筛催化剂进一步脱水,起到稳定催化剂活性中心的作用,使催化剂的性能较为稳定。 展开更多
关键词 催化化学 HZSM-5分子筛 脱水 非骨架铝 甲苯择形歧化
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