基于电磁仿真的冷坩埚电源参数优化

针对实验成本高昂且影响参数庞杂等问题,文中利用COMSOL仿真软件建立φ100 mm冷坩埚实验装置的磁场仿真模型,开展高频电源以及线圈参数的仿真实验,并利用神经网络和模拟退火算法对最优高频电源参数组合进行预测。针对不同电流强度、频率、线圈高度、匝数、直径、间距条件下的冷坩埚磁场分布、涡流损耗以及能量利用率变化规律进行仿真实验。以仿真结果为学习样本的神经网络,可快速预测各种电源参数下的磁场和涡流损耗等数据。利用模拟退火算法预测最优电源参数组合。仿真结果表明,在参数优化后可保证在磁场强度和加热效率不变的前提下提高磁场均匀程度和熔制效果,并使能量利用率提高了68%,避免了能量浪费。初步验证了高频电源以及线圈参数优化对磁场分布和能量使用效率的改善效果,可为后续冷坩埚工程样机的电源参数与线圈参数的优化设计提供重要依据。

动力堆模拟高放废液的甲醛脱硝及脱硝过程中的沉淀行为

两步法玻璃固化工艺中,高放废液可通过化学脱硝达到降低酸度的目的,常用的化学脱硝剂有甲酸、甲醛、蔗糖等。以甲醛为化学脱硝剂,对动力堆模拟高放废液进行脱硝及脱硝过程中沉淀行为进行研究。模拟高放废液在90℃、脱硝比例为1.0~2.0范围内进行脱硝,对脱硝后各物质运用电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、Raman光谱、X射线衍射(XRD)、热重分析仪(TG)进行分析。结果表明:脱硝后废液中NO_(3)^(-)含量明显降低,随脱硝比例增大,NO_(3)^(-)的含量逐渐降低,甲醛含量增加。脱硝过程中出现由Zr、Mo、La、Ce、Nd、Fe、Te、Pr、Cs、Sm、Cr、Sr、Y、Co、Ni组成的沉淀,沉淀的形成有两个过程:一个过程为形成颗粒状的结晶物Ln_(2)Zr_(3)(MoO_(4))_(9)(Ln=La、Ce、Nd、Pr、Eu、Sm)和MoO_(2);另外一个过程为形成由O、Fe、Zr、Mo、Te构成的无定形粉末物质;脱硝产物的热分解主要发生在约360℃以下。

酰胺类萃取剂从模拟高放废液中分离锕系和镧系元素的研究

研究了酰胺荚醚N ,N ,N′,N′ 四丁基 3 氧 戊二酰胺 (TBOPDA)和N 50 3(N ,N′ 二乙基庚酰胺 )以及TBOPDA与N 50 3的组合萃取剂在硝酸介质中对U (Ⅵ )、Pu(Ⅳ )、Am(Ⅲ )、Eu(Ⅲ )和其他一些金属离子的萃取行为 ,稀释剂为 4 0 %正辛醇 煤油。用 0 0 75mol/LTBOPDA +0 5mol/LN 50 3/ 4 0 %辛醇 煤油为萃取剂 ,从模拟高放废液中分离U(Ⅵ )、Pu(Ⅳ )、Am(Ⅲ )和Eu(Ⅲ )的微型混合澄清槽实验结果表明 :在A槽 ,大于 99 99%的U(Ⅵ )、Pu(Ⅳ )、Eu(Ⅲ )和Am(Ⅲ )被萃入有机相 ;在R1槽 ,U(Ⅵ )被定量反萃 ,83 %的Pu(Ⅳ )和 36%的Am(Ⅲ )被反萃入水相 ;在R2槽中残留的Pu(Ⅳ )、Am(Ⅲ )和Eu(Ⅲ )可被定量反萃下来。该流程可有效提取高放废液中的锕系元素 ,并可对其进行组分离。

亚铁氰化钾钛吸附 Cs^+ 的机理研究

研究了亚铁氰化钾钛在模拟酸性高放废液中吸附Ｃｓ＋的行为。实验研究了温度、粒度、振荡频率、Ｃｓ＋浓度等因素对Ｃｓ＋吸附速度的影响，测定了吸附过程中亚铁氰化钾钛组分随所吸附的Ｃｓ＋量的变化。与亚铁氰化钾钛在ＣｓＮＯ３溶液中吸附Ｃｓ＋的行为相比较可知，亚铁氰化钾钛对Ｃｓ＋的吸附主要是粒扩散和膜扩散混合控制，是亚铁氰化钾钛中的Ｋ＋与溶液中的Ｃｓ＋进行了交换。

SiO_2纳米干凝胶对锆的动态吸附

研究了模拟高放废液中的锆在成型后的SiO2 纳米干凝胶上的动态吸附行为。结果表明 :低流速、温度低、酸度高、SiO2 干凝胶的颗粒小时 ,交换柱穿透得较慢 ;反之 ,穿透较快。SiO2 纳米干凝胶对Zr的吸附选择性高 ,模拟高放废液中的Fe和Mo略有吸附 ,其它元素不被吸附。

DHDEC MP-TBP/煤油萃取模拟高放废液中的稀土元素工艺研究

测定了用 2 2 %DHDECMP 4 2 %TBP/OK从模拟高放废液中萃取各稀土元素的分配比。以此为基础 ,在微型离心萃取器 (转鼓 1cm)串联台架上进行了从模拟高放废液中萃取稀土元素的工艺研究。萃取段为 6级萃取 ,2级洗涤 ;反萃段为 6级反萃。流比AF∶AX∶AS为 1∶1 5∶0 5;BF∶BX为 1∶1。实验考察了各级中稀土元素的浓度分布。除Y外 ,稀土元素的回收率大于 99% ,所有稀土元素的反萃率均大于 96%。

在沸石对高放废液水泥固化体中Cs^+浸出率的影响

文章主要研究模拟高放废液加入沸石预处理经碱矿渣水泥固化后Cs+的浸出性能。实验结果表明,处理含Cs+高放废液固化体中加入沸石,能使Cs+浸出率降低";两步法"掺入沸石固化体抗Cs+浸出性能更有所提高;pH值升高Cs+的吸附比增大。

离子选择电极法测定模拟高放废液中的硝酸根

研究了用硝酸根离子选择电极测定模拟高放废液中硝酸根的方法。对主要共存元素可能存在的干扰及消除和测定体系的选择进行了试验并建立了分析方法。对样品可用工作曲线法或标准加入法直接进行测试。方法的相对标准偏差为２．８％，标准加人回收率为９６．８％～１０５％，可为放射性废物固化试验提供可靠的分析数据。

应用随机模拟理论计算低、中放固体废物处置场核素迁移

为了计算低、中放固体废物处置场关闭后,放射性核素在孔隙介质中迁移行为以及对公众造成的照射,应用随机数学理论,将处置场岩土体孔隙-裂隙双重介质视为一个随机场,依据流体渗流力学理论基础形成的二维定向渗流理论,建立了反映放射性核素在处置场岩土体中迁移规律的数学模型。结合计算技术,进一步建立可对放射性核素在处置场岩土体中迁移规律进行仿真分析的系统,并可以用于放射性核素在处置场岩土体中迁移规律模拟研究与预测分析,以及对公众所致辐射剂量计算。通过算例重复仿真实验分析,最后进行统计平均得出放射性核素在处置场岩土体中迁移的规律性认识,验证了所建模型是可行的、有效的。

高放废物深地质处置地下水流数值模拟方法研究进展

地下水流数值模型不仅是认识深部水动力场形成演化机制的有效工具,也是建立核素迁移数值模型的基础,因而是高放废物处置场选址和安全评价中重要的技术手段。高放废物深地质处置地下水流数值模拟方法较多,如何选择适当的方法也是值得关注的问题。针对高放废物深地质处置地下水流数值模拟技术展开研究,通过阅读大量国内外文献,文章系统阐述了目前常用的4类地下水流数值模拟方法的研究进展、适用条件和实例应用;综述了深地质处置中常用的模型不确定性分析方法及研究成果,列表给出了适用于放射性废物地质处置的地下水流数值模拟软件及其在废物处置选择和安全评价中的应用。研究结果表明:等效连续介质模型适用于大区域、长序列、裂隙发育程度较高或较均匀的地区,该类模型方法成熟、所需的数据和参数易于获得,但是不能精确刻画裂隙介质中地下水的流动特征。离散裂隙网络模型适合解决处置场地、储罐尺度等需要精细刻画的地下水流问题,但由于需要大量裂隙及其连通性数据、相关参数等,该方法存在着工作量大、耗时多的缺点。双重介质模型主要用于解决区域尺度裂隙水流问题,但并不能表现出裂隙介质的各向异性、不连续性等特征,因而适用范围存在一定的限制。等效-离散耦合模型可以通过区域分解法对裂隙密度大的区域采用等效连续介质模型,对于裂隙密度较小的地区采用离散裂隙网络模型,从而更符合一般地质条件下裂隙渗流的特征,但也存在交换量难以确定、模型耦合技术问题。通过灵敏度分析,将不同敏感因子对模型敏感指标的影响程度进行排序,提高模型精度、减少参数不确定性分析的工作量。蒙特卡罗法是目前常用的一种模型不确定性方法,原理简单、易于实现。文章展望了数值模型在仿真性、不确定性分析、预测和多介质耦合等方面的研究前景。

中尺度海域核设施低放废液排放方案的初步探究

以某海域为例,初步探究某核设施正常运行时低放废液在中尺度海域的排放方案。采用MIKE21模拟软件,利用水动力模块(HD)和对流扩散模块(AD)建立了中尺度海域放射性核素迁移扩散数值模型,以半衰期为12.5年的放射性核素氚为例,考虑了排放口离岸距离、排放口方位和不利风向等因素,对放射性核素在中尺度海域的迁移分布状况进行了数值模拟。初步计算结果表明,排放口设在某河口东北侧,距岸不小于30 km的海域,有利于放射性核素的迁移、扩散。

模拟高放废液中Fe（Ⅲ）的还原

对模拟高放废液中Ｆｅ（Ⅲ）的还原与还原剂类型、用量、还原时间，支持还原剂类型及用量的关系进行了初步研究。抗坏血酸（Ｃ６Ｈ８Ｏ６）是较合适的还原剂，硝酸肼（Ｎ２Ｈ４·ＨＮＯ３）和氨基磺酸（ＮＨ２ＳＯ３Ｈ）可以作为支持还原剂。模拟高放废液酸度为１ｍｏｌ／Ｌ时，采用Ｇ６Ｈ８Ｏ６作还原剂，Ｎ２Ｈ４·ＨＮＯ３作支持还原剂，可使模拟料液中９０％以上的Ｆｅ（Ⅲ）还原成Ｆｅ（Ⅱ）。当用３０％ＴＲＰＯ—煤油溶液与上述溶液萃取平衡１小时后，８０％以上的铁仍处于Ｆｅ（Ⅲ）状态。由于３０％ＴＲＰＯ不萃取Ｆｅ（Ⅱ），采用还原Ｆｅ（Ⅲ）为Ｆｅ（Ⅱ）的方法，可用３０％ＴＲＰＯ—煤油直接萃取模拟高放废液（［ＨＮＯ３］＜１．４ｍｏｌ／Ｌ），萃取体系也不会产生第三相。

不同甲硝比对模拟高放废液脱硝的影响

研究了甲酸作为脱硝剂对模拟高放废液脱硝的影响。结果表明:脱硝率随着甲硝比的增加而增加;当甲硝比为1.4时,脱硝后溶液的pH最高;脱硝过程中各元素在沉淀中的含量与甲硝比有关,脱硝产物的热重分析(TGA)表明,甲硝比从1.0→1.6时,随着甲硝比的增加,热分解失重量从45%→35%,热分解终止温度为570~620℃。

蔗糖脱硝对模拟动力堆高放废液煅烧产物性能及结构的影响

高放废液玻璃固化前需进行脱硝处理,常用的脱硝剂有甲酸、甲醛、蔗糖等。本文针对蔗糖的脱硝作用开展了模拟高放废液回转煅烧脱硝实验,研究了温度、糖硝比对煅烧产物性能及结构的影响。煅烧产物的X射线荧光光谱分析表明,温度和糖硝比对脱硝效果有明显影响,当温度≥500℃、糖硝比≥1∶8时,N含量低于仪器检测下限,C含量(质量分数)<1.42%;扫描电子显微图像表明,蔗糖能使煅烧产物形成疏松的泡沫形态,在高温和物理作用下形成致密颗粒团聚物;X射线衍射谱表明,温度≥500℃、糖硝比≥1∶8能提高产物结晶程度,并形成锆镧氧化物、钡锶钼氧化物和钇铈氧化物;热重、微分热重曲线表明,煅烧过程分为以下3个阶段:游离水和结合水蒸发析出阶段、硝酸盐和蔗糖分解阶段、无机盐煅烧阶段;红外光谱和X射线光电子能谱分析结果表明:蔗糖特征官能团C—O—C、C—C、C—OH与NO_(3)在高温下逐渐消失,并可能生成中间产物金属氢氧化物和碳酸盐,进一步分解为金属氧化物。

煅烧条件对模拟高放废液煅烧产物物理化学性质的影响

模拟高放废液在回转煅烧过程中容易粘壁,影响其及时输送。为了实现转形工艺和固化工艺的顺利衔接,需要通过改变工艺条件来使煅烧产物顺利出料。同时煅烧条件的变化会导致煅烧产物物理化学性质发生变化。采用动力堆燃耗45 GWd/t(以U计)乏燃料后处理产生的模拟高放废液,研究了不同温度、不同转速条件下煅烧产物的粒径分布、含水量、振实密度、脱硝率等物理化学性质,研究结果显示:升高煅烧温度可以使煅烧产物粒径更加均匀,当煅烧温度在600~700℃、转速在15~20 r/min时,煅烧产物的含水率小于2%,振实密度在1.7 g/cm^(3)左右,脱硝率能达到99%以上,煅烧过程中的粘壁现象较少,能实现煅烧过程中的顺利出料。

电位滴定法测定模拟高放废液中的游离酸

本文研究了用电位滴定法测定模拟高放废液中游离酸的方法。用草酸钾做络合剂以消除Ｆｅ３＋、Ａｌ３＋、Ｎｄ３＋等多种水解离子的影响，用标准碱直接进行电位滴定，即可快速准确地测定模拟高放废液中游离酸的含量。方法的相对标准偏差为１．８％，标准加入回收率为１００—１０１％，能为放射性废物固化试验提供可靠的分折数据。

高温下BEL-15玻璃固化体在模拟粘土孔隙水中的静态浸出试验

本文报道了 BEL-15玻璃固化体在模拟粘土孔隙水(SIC)中、110C 和150C 下静态浸出的试验结果。试验结果表明,浸也时为56天时,150C 下 BEL-15玻璃固化体的质量损失(ML)为—0.2g/m^(?),110C 下为—0.5g/m^2;150C 下B、Cs、Li、Si 和 Al 等的元素质量损失(NL)值分别高于110C 下的相应值。

中、低水平放射性废水的处理

介绍了利用钷-147模拟废水调试中、低放废水处理系统的实验情况。调试结果表明,整套系统能有效地去除废水中的放射性核素。其总净化系数为10~2～10~4。

基于CFD的孔板格栅过水性能研究

以武汉三金潭污水处理厂应用的内进流式非金属孔板格栅项目为案例,采用VOF模型及多孔介质模型对孔板格栅对污水进行过滤时的流动特性进行了数值模拟。分析了污水经过孔板格栅时的流速分布,以及过水量、开孔率对孔板两侧液位差和过孔流速的影响。结果表明:流速在格栅宽度方向上对称分布,在液位差最大处流速最大;在相同的开孔率条件下,随着过水量的增加,孔板两侧液位差增加,过孔流速也增加,并且随着开孔率的逐渐增大,过孔流速变化幅度减小,当开孔率趋近于1时,过孔流速等于入口流速;相同的过水量时,随着开孔率的增加,孔板两侧液位差随之减小,过孔流速明显降低,并且随着过水量的逐渐增大,过孔流速变化幅度有所减小。

分光光度法测定模拟高放废液中的磷含量

建立了模拟高放废液中磷含量的分析方法。该法是在铋盐存在下,溶液中的正磷酸与钼酸铵形成磷钼黄(磷钼杂多酸),磷钼黄经抗坏血酸还原后形成磷钼蓝,于分光光度计上测量吸光度从而获得样品中的磷含量。开展了磷钼蓝吸收波长、形成酸度、显色试剂用量、稳定时间、干扰离子、重加回收率、精密度等实验。结果表明:在0.8mol/L硝酸溶液中,依次加入硝酸铋、钼酸铵、抗坏血酸能使磷完全形成磷钼蓝,在室温下、40min内磷显色稳定,于分光光度计695nm处有最大吸收,同时硅(0.3mg/L)、铁(4.0mg/L)、镍(2.9mg/L)、铀(0.8mg/L)、铈(0.8mg/L)、镁(0.4mg/L)、锰(1.0mg/L)、铝(2.0mg/L)、铜(1.6mg/L)、铌(0.2mg/L)、锶(0.4mg/L)不影响磷含量(0.2mg/L)的测定。采用该法测定模拟高放废液中磷的含量,重加回收率为99.80%~103.34%,测量的相对标准偏差优于3.0%(n=6),满足分析要求,可用于真实高放废液中磷含量的测量。