渗透汽化-酯化复合膜反应器中催化特性研究

在渗透汽化酯化反应耦联复合膜反应器中，以乙酸正丁酯的合成为目标反应，系统地考察了液体酸、固体酸及固体超强酸催化剂体系及其含量对酯化反应过程的影响。结果表明，在较高的反应温度下，３种体系对酯化反应过程的影响程度非常接近。因此，将固体超强酸催化剂应用于复合膜反应器中具有明显的工业化前景。

微波辐射催化合成丙烯酸丁酯的研究

以固体超强酸TiO_2/SO^(2-)_4为催化剂,利用微波辐射技术,使丙烯酸和正丁醇酯化合成丙烯酸丁酯.最佳合成条件为:醇酸比1:1.2、催化剂用量8% 、阻聚剂用量0.06%、微波辐射时间120s、微波功率600W,产率86.8%.

固体超强酸S_2O_8^(2-)/TiO_2催化合成乙酸仲丁酯

用溶胶—凝胶法制备了固体超强酸S2O82-/TiO2,将其用于乙酸仲丁酯的合成,考察了反应条件对酯化率的影响。结果表明:当冰乙酸的用量为0.12 mol时,仲丁醇为0.14 mol,催化剂为1.0 g,带水剂4.0 mL,反应1.5 h,酯化率可达92.0%以上,催化剂在无需再生的条件下多次重复使用,活性下降趋势平缓,显示良好的稳定性,表明该固体超强酸具有潜在的工业价值。

固体超强酸催化降解废旧聚丙烯制燃料油的研究

以S2O82-/ZrO2-TiO2固体超强酸为催化剂催化降解聚丙烯,考察了催化剂制备条件对催化剂性能的影响,以及催化剂用量与裂解反应温度等因素对催化裂解反应的影响。实验结果表明:催化剂制备条件为焙烧温度为500℃、焙烧时间为3h,裂解反应条件为催化剂用量为聚丙烯总量的2.0%、反应温度为400℃时,液体产物收率可达87.5%。

复合固体超强酸S_2O_8^(2-)/NiFe_2O_4的制备及催化性能的研究

采用共沉淀法和浸渍法制备了S2O82-/NiFe2O4复合固体超强酸催化剂,并以乙酸和乙醇为原料合成了乙酸乙酯,考察了Fe∶Ni的原子配比,焙烧温度,焙烧时间,浸渍液浓度等对催化剂催化性能的影响。结果表明:当Fe∶Ni原子比为2∶1,焙烧温度为500℃,焙烧时间为5 h,浸渍液浓度为0.5 mol/L时,催化活性最好,酯化率可达83.50%,重复使用5次以上酯化率仍不低于80.0%。该工艺产率高,腐蚀性及污染性小,催化剂可回收、活化、重复使用。

固体超强酸催化剂S_2O_8^(2-)/Fe_2O_3-Al_2O_3的制备及其酯化性能

以硝酸铁为铁源、硝酸铝为铝源,通过共沉淀法制备固体超强酸催化剂S_2O_8^(2-)/Fe_2O_3-Al_2O_3。通过催化剂样品的FT-IR谱图、不同焙烧温度催化剂样品的XRD谱图、不同陈化温度的N_2吸附-脱附曲线以及催化剂样品的SEM照片,研究了其晶体的形成过程。催化剂样品红外谱图表明,催化剂中的S=O有较强的共价双键特征,诱导催化剂形成超强酸性;在XRD谱图中既无Al_2O_3的晶相峰,也无Fe_2(SO_4)_3晶相峰,说明Al_2O_3与Fe_2O_3在催化剂样品的表面形成了Al_2O_3-Fe_2O_3共价键的复杂结构。采用BET方程和BJH模型计算催化剂样品的比表面积和孔径分布,经冰水陈化的催化剂样品平均孔径为9.1 nm,最可几孔径为7.5 nm,比表面积为78.9 m^2·g^(-1),孔容0.149 cm^3·g^(-1)。研究了催化剂的铁与铝物质的量比、(NH_4)_2S_2O_8浸渍浓度和不同焙烧温度对硬脂酸正丁酯酯化率的影响。在反应温度85℃、催化剂用量0.2 g(为反应物总质量的2%)和回流反应150 min的条件下,酯化率可达84.5%。

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化合成丙二醇硬脂酸酯的研究

用固体超强酸SO42-/Fe2O3做催化剂,将丙二醇和硬脂酸直接合成丙二醇硬脂酸酯,讨论了诸因素对合成的影响,得出最佳反应条件。合成反应的最优化条件为,醇酸摩尔比为1∶1,反应温度为145℃,催化剂占酸用量1.0%(m/m),反应时间100min。

硅藻土负载固体超强酸类芬顿催化剂的制备及其降解罗丹明B性能

分别以超声浸渍法、溶胶-凝胶法和共沉淀法制备硅藻土/固体超强酸类芬顿催化剂,并通过XRD、SEM、FT-IR进行表征。采用罗丹明B模拟配制染料废水降解测试催化剂活性,分析制备条件对催化剂性能的影响。结果表明,采用共沉淀法,空气中焙烧,焙烧温度500℃,焙烧时间3 h条件下得到的催化剂性能最佳。该条件下制备的硅藻土/固体超强酸催化剂对罗丹明B的脱色率可达97.63%。制备的催化剂具有超强酸性,有明显的Fe2O3-SO4^2-衍射峰,活性物质均匀地分布在硅藻土层状结构表面,整个负载过程未对硅藻土结构造成破坏。

SO_4^(2-)/TiO_2-SnO_2催化剂的制备和表征

以硫酸钛和四氯化锡制备SO_4^(2-)/TiO_2-SnO_2催化剂,对SO_4^(2-)/TiO_2-SnO_2进行了红外、电镜扫描和X衍射等表征.分析表明,在TiO_2-SnO_2中,SnO_2以无定形方式分散在TiO_2表面,负载SO_4^(2-)后,SO_4^(2-)/TiO_2-SnO_2催化剂的颗粒更加细化,比表面积进一步增大,形成更多的酸中心,酸性增强,催化活性较佳.