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Low-temperature deNO_(x)performance and mechanism:a novel FeVO_(4)/CeO_(2)catalyst for iron ore sintering flue gas
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作者 Long Ding He-xi Zhao +4 位作者 Ke Cheng Li-xin Qian Peng-yu Qi Qi Shi Hong-ming Long 《Journal of Iron and Steel Research International》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第9期2110-2121,共12页
Developing deNO_(x)catalysts with lower activity temperatures range significantly reduces NH_(3)selective catalytic reduction(SCR)operating costs for low-temperature industrial flue gases.Herein,a novel FeVO_(4)/CeO_(... Developing deNO_(x)catalysts with lower activity temperatures range significantly reduces NH_(3)selective catalytic reduction(SCR)operating costs for low-temperature industrial flue gases.Herein,a novel FeVO_(4)/CeO_(2)catalyst with great low-temperature NH_(3)-SCR and nitrogen selectivity was synthesized using a dipping method.Characterization techniques such as X-ray diffraction,Raman spectroscopy,specific surface and porosity analysis,H2 temperature-programmed reduction,NH_(3)temperature-programmed desorption,X-ray photoelectron spectroscopy,and the in situ diffused reflectance infrared Fourier transform spectroscopy were used to investigate the catalytic mechanism.An appropriate addition for FeVO_(4)in the catalyst was 5 wt.%from the results,and the active substance content reached the maximum dispersal capacity of the carrier.The NO_(x)conversion exceeded 90%,and the nitrogen selectivity was more than 98%over this catalyst at 200–350°C.The activity was kept at 88%after 7.5 h of reaction at 200°C for 7.5 h in 35 mg m^(-3)SO_(2)gas.The remarkable deNO_(x)activity,nitrogen selectivity,and sulphur resistance performances are attributed to the low redox temperature,the abundance of medium-strong acid and strong acid sites,the sufficient adsorbed oxygen,and the superior Fe^(2+)content on the surface.The Langmuir–Hinshelwood mechanism was observed on the FeVO_(4)/CeO_(2)catalyst in the NH_(3)selective catalytic reduction of NO_(x). 展开更多
关键词 FeVO_(4)/CeO_(2)catalyst NH_(3)-SCR deno_(x) Low-temperature activity Langmuir-Hinshelwood mechanism
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溶胶凝胶法铈锆锰基脱硝催化剂制备及性能
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作者 李渊 王旭超 谭小耀 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2024年第3期23-31,共9页
为了提高铈锆基脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用溶胶凝胶法和溶胶凝胶法+浸渍法制备了一系列铈锆锰基脱硝催化剂,通过XRD、XPS、N_(2)-吸附脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、SEM/EDS等手段对催化剂进行了表征,对催化剂的脱硝性能进行了评价... 为了提高铈锆基脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用溶胶凝胶法和溶胶凝胶法+浸渍法制备了一系列铈锆锰基脱硝催化剂,通过XRD、XPS、N_(2)-吸附脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、SEM/EDS等手段对催化剂进行了表征,对催化剂的脱硝性能进行了评价。结果表明:在100~350℃温度范围内,空速为220000 h^(-1)的条件下,采用溶胶凝胶法制备的CZM-0.2催化剂展现出最好的低温脱硝性能;CZM-0.2催化剂优异的低温脱硝性能主要与其较好的Mn分散度、较高的Mn^(4+)含量、较强的低温还原性能(MnO_(x)的逐步还原)和较多的弱酸位点有关。 展开更多
关键词 NH3-SCR 铈锆锰基脱硝催化剂 溶胶凝胶 掺杂改性
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混合酸浸出废脱硝催化剂中钒的动力学研究
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作者 李扬 李杰 程文婷 《电力科技与环保》 2024年第4期427-433,共7页
钒钛系脱硝催化剂由于长期运行在火电厂高温烟气中,活性会随着运行时间的延长而逐渐下降,使用寿命一般为3~4 a。其中约60%的脱硝催化剂受物理结构破损、机械性能下降等因素影响而不具备再生价值,需作报废处理。对其中有价金属元素的提... 钒钛系脱硝催化剂由于长期运行在火电厂高温烟气中,活性会随着运行时间的延长而逐渐下降,使用寿命一般为3~4 a。其中约60%的脱硝催化剂受物理结构破损、机械性能下降等因素影响而不具备再生价值,需作报废处理。对其中有价金属元素的提取是实现报废脱硝催化剂高效资源化利用的重要方式。本文针对无机与有机混合酸溶液回收废脱硝催化剂中钒的过程,分析了浸出过程中的动力学模型,采用宏观动力学的研究方法,探究了浸出过程的控制类型。结果显示,硫酸-草酸混酸浸出废脱硝催化剂中钒的过程为典型的液-固相非催化反应类型,动力学模型为未反应核缩减模型。浸出过程中钒的动力学控制类型为表面化学反应控制,可用动力学方程来拟合,拟合直线的线性相关系数大于0.98,具有很好的线性相关性,该过程的反应活化能为4.53 kJ/mol。 展开更多
关键词 混合酸浸出 废脱硝催化剂 动力学研究
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碱/碱土金属对燃煤电厂SCR脱硝催化剂活性影响研究
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作者 侯健 《山东化工》 CAS 2024年第20期261-265,268,共6页
本研究以工业V-W/Ti脱硝催化剂为研究对象,采用浸渍法制备不同K、Na、Ca、Mg负载量的中毒催化剂,结合催化剂物化性能表征和催化剂活性评价,探索碱金属、碱土金属对工业SCR脱硝催化剂活性的影响机理及规律。结果表明:催化剂发生碱金属、... 本研究以工业V-W/Ti脱硝催化剂为研究对象,采用浸渍法制备不同K、Na、Ca、Mg负载量的中毒催化剂,结合催化剂物化性能表征和催化剂活性评价,探索碱金属、碱土金属对工业SCR脱硝催化剂活性的影响机理及规律。结果表明:催化剂发生碱金属、碱土金属中毒后其活性下降程度与V_(2)O_(5)含量呈正相关关系。K、Na、Ca、Mg对催化剂活性的抑制强度由大到小排序为:K>Na>Mg>Ca。找出催化剂活性与碱金属、碱土金属元素浓度之间的定量关系,并绘制出催化剂活性衰减曲线。碱金属、碱土金属中毒不会改变催化剂的结晶状态和微观形貌,对催化剂的孔结构影响较小,但是会较为明显地削弱催化剂的酸性和还原能力,这是引起催化剂活性下降的关键因素。探究碱金属、碱土金属K、Na、Ca、Mg对工业脱硝催化剂活性的影响机理及规律对于燃煤电厂新鲜催化剂的检测与在役催化剂的运行诊断,制定及时合理的催化剂更换、再生等全寿命管理方案具有重要指导意义。 展开更多
关键词 燃煤电厂 SCR脱硝催化剂 中毒 活性
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制备方法对FeMnCeO_(x)催化剂(超)低温NH_(3)-SCR性能的影响
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作者 孙敬方 蔡彦迪 +4 位作者 余雅昕 安冬琦 田笑丛 邹伟欣 董林 《陕西师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期77-85,F0002,共10页
锰基催化剂在(超)低温氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中具有优异的催化性能,但抗硫性差等问题限制了其进一步工业化应用。通过改变活性组分比例及调控制备方法等手段对FeMnCeO_(x)催化剂的理化性质和NH_(3)-SCR催化性能进行了优化研... 锰基催化剂在(超)低温氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中具有优异的催化性能,但抗硫性差等问题限制了其进一步工业化应用。通过改变活性组分比例及调控制备方法等手段对FeMnCeO_(x)催化剂的理化性质和NH_(3)-SCR催化性能进行了优化研究,结果表明:采用溶胶-凝胶法制备的FeMnCeO_(x)(S)催化剂比采用共沉淀法制备的FeMnCeO_(x)(C)催化剂的催化性能更优,能够在80~150℃温度范围内获得超过90%的NO转化率;与此同时,FeMnCeO_(x)(S)催化剂在120℃、体积分数为0.01%的SO_(2)气氛中能够保持活性稳定,具有优异的耐硫性。结合催化剂的织构性质、表面酸性、氧化还原性能及表面物种化学态的表征结果,发现利用溶胶-凝胶法制备的催化剂样品具有更优异的氧化还原性、更强的表面酸性及更多利于低温SCR反应的表面物种,同时其NH_(3)-SCR反应遵循Eley-Rideal反应机理,上述因素综合作用使FeMnCeO_(x)(S)表现出更好的脱硝性能。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 脱硝性能 (超)低温 FeMnCeO_(x)催化剂
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SCR脱硝金属氧化物催化剂研究进展 被引量:3
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作者 王昕 张金山 汪澜 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2023年第2期509-519,553,共12页
氮氧化物是大气主要污染物之一,选择性催化还原(SCR)是国内外工业锅炉(窑炉)烟气脱硝的主要技术途径。脱硝催化剂是SCR技术的核心,近几十年来为人们所关注和广泛研究。金属氧化物催化剂材料来源广泛,制备简单,脱硝效率稳定,在工业锅炉(... 氮氧化物是大气主要污染物之一,选择性催化还原(SCR)是国内外工业锅炉(窑炉)烟气脱硝的主要技术途径。脱硝催化剂是SCR技术的核心,近几十年来为人们所关注和广泛研究。金属氧化物催化剂材料来源广泛,制备简单,脱硝效率稳定,在工业锅炉(窑炉)烟气脱硝中具有广阔的应用前景,因而成为人们研究关注的重点。本文基于SCR烟气脱硝理论现状,归纳了金属氧化物催化剂优化设计的关键与重要基础,同时,梳理了目前备受研究关注的钒基、锰基、铈基、铁基等四种典型金属氧化物催化剂的研究进展,系统介绍了不同氧化物催化剂的脱硝机理、本质特征、元素改良、结构和形貌设计,以及存在的问题等,并展望了今后金属氧化物催化剂研究的发展趋势,为今后工业锅炉(窑炉)烟气高效脱硝催化剂的研发提供参考借鉴。 展开更多
关键词 氮氧化物 选择性催化还原 机理 烟气脱硝 金属氧化物 催化剂
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环境友好型低温脱硝催化剂抗水抗硫性能研究进展
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作者 郭林 《当代化工》 CAS 2023年第9期2252-2256,共5页
鉴于近年来研发具有一定抗H_(2)O、SO_(2)低温脱硝催化剂的良好趋势,总结了H_(2)O、SO_(2)对脱硝催化剂的毒害机理,综述了多种提高低温脱硝催化剂抗性的策略,结合目前低温脱硝催化剂在真实烟气条件的中毒机理,对具有良好抗H_(2)O、抗SO_... 鉴于近年来研发具有一定抗H_(2)O、SO_(2)低温脱硝催化剂的良好趋势,总结了H_(2)O、SO_(2)对脱硝催化剂的毒害机理,综述了多种提高低温脱硝催化剂抗性的策略,结合目前低温脱硝催化剂在真实烟气条件的中毒机理,对具有良好抗H_(2)O、抗SO_(2)性能的低温脱硝催化剂未来的研发和工业化应用指出了重点。 展开更多
关键词 低温 脱硝 选择催化还原 催化剂
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铜基分子筛催化剂的宽温NH_(3)-SCR脱硝性能探究
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作者 靳鹏凯 陈志勇 +5 位作者 金瑞奔 陈阳 刘志坦 庄柯 喻乐蒙 盛重义 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期233-240,共8页
以H-MOR、H-ZSM-5和H-Beta H型分子筛为载体,采用浸渍法制备了3种铜基分子筛催化剂,利用X射线衍射(XRD)、比表面积分布测试(BET)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线荧光光谱(XRF)和X射线光电子能谱... 以H-MOR、H-ZSM-5和H-Beta H型分子筛为载体,采用浸渍法制备了3种铜基分子筛催化剂,利用X射线衍射(XRD)、比表面积分布测试(BET)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线荧光光谱(XRF)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对该催化剂的物化特性进行分析,并对其在200~650℃范围内的NH_(3)-SCR脱硝性能进行评价。结果表明:3种铜基分子筛催化剂的活性温度窗口不同,Cu/MOR、Cu/ZSM-5和Cu/Beta催化剂达到80%脱硝效率的活性温度窗口分别位于280~550℃、250~400℃和350~450℃;负载Cu后的分子筛骨架结构基本保持不变;相比H型分子筛催化剂,Cu/Beta和Cu/ZSM-5催化剂的比表面积增加,Cu/MOR催化剂的比表面积和孔体积却有所下降;Cu/MOR和Cu/ZSM-5催化剂表现出较好的氧化还原能力,且其表面具有更多的CuO物种和表面吸附氧(Oα)含量;NH_(3)-TPD结果显示,Cu的引入使Beta和ZSM-5分子筛表面的强酸量减弱,MOR分子筛的强酸量增加,使Cu/MOR催化剂高温段NH_(3)-SCR反应中的NH_(3)吸附增强,从而表现出较为优异的高温催化活性。 展开更多
关键词 铜基催化剂 分子筛 NH_(3)-SCR脱硝性能 宽温
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废钒-钛系脱硝催化剂回收利用策略与技术进展 被引量:14
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作者 王宝冬 刘子林 +4 位作者 林德海 曹子雄 何发泉 路光杰 肖雨亭 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第15期15001-15010,共10页
我国以煤为主的能源结构以及日趋严格的氮氧化物排放标准催生了选择性催化还原法(SCR)脱硝技术的广泛应用,由于化学失活或物理结构破损等导致大量的废弃脱硝催化剂产生,造成严重的环境污染。然而,SCR催化剂的主要成分钒、钨、钛等有价... 我国以煤为主的能源结构以及日趋严格的氮氧化物排放标准催生了选择性催化还原法(SCR)脱硝技术的广泛应用,由于化学失活或物理结构破损等导致大量的废弃脱硝催化剂产生,造成严重的环境污染。然而,SCR催化剂的主要成分钒、钨、钛等有价金属具有重要的经济和战略价值。随着SCR催化剂的广泛使用,脱硝领域将面临严峻的环境污染和资源浪费问题。针对从废SCR催化剂回收TiO_(2)、WO_(3)、V_(2)O_(5)等金属元素,目前主要有酸法、碱法或氯化法等主要回收技术路线。在此过程中,通过化学反应,催化剂中钒、钨、钛等金属转变为其他形式化合物或进入到液相,再经过氧化、水解、结晶及煅烧等反应过程,实现产物分离以及产品性能提升的目的。回收的TiO_(2)既可以作为催化剂的载体,也可以用作涂料、光催化剂等其他材料;WO_(3)、V_(2)O_(5)、MoO_(3)等可以直接作为原料用于脱硝催化剂再生或制备中,也可用于生产其他化工产品。从我国特有的煤电局面,以及钒、钨、钛冶金工业为基础,以资源循环利用的未来绿色化工为理念,从废脱硝催化剂的成分及原料性质出发,建议因地制宜、因时制宜及因材制宜地选择技术路线和生产。通过冶金和化工过程回收其有价金属,从强化工艺、高效回收利用、清洁生产三个方面考虑,探索低温反应降低能耗,减少酸碱用量、水耗,缩短工艺流程,提高产量和品质,从而优化整合出一套适合于废SCR脱硝催化剂回收的工艺,实现脱硝催化剂“生产-再生-回收”绿色循环。本文归纳了废钒-钛系脱硝催化剂回收的研究进展,分别对酸法、碱法和氯化法回收钛白,以及钒-钨分离提纯工艺等进行介绍,分析了废脱硝催化剂回收面临的问题并展望其前景,以期为开发出一套高效清洁的废脱硝催化剂回收技术提供参考。 展开更多
关键词 脱硝催化剂 回收 选择性催化还原 钛白
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废钒钛系脱硝催化剂碱法回收研究进展 被引量:2
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作者 张新远 张柏林 张深根 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第S01期580-594,共15页
废钒钛系脱硝催化剂属于HW50危险废物,富含V、W/Mo和Ti战略金属资源,具有污染性和资源性的双重特性,对其进行回收具有重要的经济价值和环境效益。碱法回收是当前的主流回收工艺。本文主要总结了废钒钛系脱硝催化剂碱浸法和碱焙烧法回收... 废钒钛系脱硝催化剂属于HW50危险废物,富含V、W/Mo和Ti战略金属资源,具有污染性和资源性的双重特性,对其进行回收具有重要的经济价值和环境效益。碱法回收是当前的主流回收工艺。本文主要总结了废钒钛系脱硝催化剂碱浸法和碱焙烧法回收的研究进展,重点分析了采用NaOH、NH_(4)OH、(NH_(4))_(2)CO_(3)等碱性溶液浸出以及采用NaOH、Na_(2)CO_(3)、CaO等碱性化合物焙烧提取工艺参数及对其中有价金属元素的回收效果。针对当前碱法工艺存在的碱耗量大、能耗高、废液产生量大、污染严重等相应问题,提出了进一步关注点应集中于阐明多种碱性物质之间的协同作用,通过混合碱的耦合反应提升回收效果。本文对降低废钒钛系脱硝催化剂回收能耗,提升碱性化合物利用率和回收产品质量具有良好的指导意义。 展开更多
关键词 废钒钛系脱硝催化剂 回收 碱浸法 碱焙烧法
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