乏燃料后处理碱性流程的研究进展

乏燃料后处理碱性流程是用碳酸盐、氢氧化物等碱性物质的溶液作为介质进行乏燃料的溶解及铀、钚等元素的分离与纯化的方法。碱性条件下,乏燃料中的大部分裂变产物和次锕系元素并不溶解或者在溶解过程中转变为碳酸盐、氢氧化物沉淀。与已经实现工业化的PUREX(plutonium uranium redox extraction)酸性流程相比,碱性流程具有腐蚀性更小、流程更简单等潜在的优点。鉴于碱性流程的优点及其在乏燃料后处理中的潜在应用,日本、美国、俄罗斯、韩国等国家的科研人员已经围绕该流程开展了一些研究工作。本文首先介绍了各国建议的碱性流程的技术路线;然后逐一介绍了与主要工艺环节相关的基础研究的进展,包括乏燃料的氧化溶解、核素分离、试剂的回收等;最后对该领域面临的挑战和前景进行了讨论。

基于D-D中子源的乏燃料组件钚含量测量装置设计

为了满足国际社会上对于乏燃料组件内特种可裂变材料钚的保障监督需求,以持续提供核材料信息,研究乏燃料组件内钚含量测量的非破坏性分析技术显得尤为重要。本文采用主动法,以压水堆乏燃料组件作为测量对象,D-D中子作为质询中子源,开展了乏燃料组件钚含量测量装置的设计研究。采用MCNPX软件,基于最大化探测器计数率和使各探测器计数率尽量一致的目的,对测量装置中的中子管与探测器组件距离、中子管慢化材料及其厚度、探测器组件与中子管高度差、探测器组件中慢化体厚度等关键参数进行了模拟计算。此研究为中子质询乏燃料组件钚含量测量技术研究及实验验证打下了基础。

国外乏燃料干法后处理设施进展

干法后处理技术具有介质耐辐照、临界风险低、工艺流程短、废物量小等特点,是核燃料后处理领域中适应性更高、处理对象更广的一种分离技术。干法后处理设施是实现干法后处理技术开发、验证和应用的关键场所。本文调研总结了国外干法后处理技术研发和示范设施进展,从设施建设背景、工艺基准流程、主要技术参数、设施布局设计和应用情况等多方面进行了分析和比较,并结合我国干法后处理技术发展现状和设想,提出了我国干法后处理设施发展建议。

压水堆乏燃料组件中主要同位素含量分析计算

绝大多数的特种可裂变材料钚均存在于商用乏燃料组件中,在核保障领域,对于乏燃料组件中钚含量的核实显得尤为重要。为分析计算乏燃料组件中易裂变核素钚的含量,以31组AFA-2G典型压水堆乏燃料组件为研究对象,通过分析核燃料在反应堆运行过程中的U-Pu循环燃耗链的特点,分析计算了乏燃料组件中主要同位素的含量和固有中子本底,同时利用蒙特卡罗模拟方法计算了239Pu等效质量的等效系数。本文工作为中子质询乏燃料组件易裂变核素含量非破坏性测量的方法研究及测量装置的设计打下了基础。

基于动态贝叶斯网络的乏燃料后处理核应急情景分析

为提升乏燃料后处理核事故应急准备与响应能力,针对核事故应急演变路径的不确定性、情景分析在突发事件应急决策的重要性、演变过程的复杂性以及组织实施难等问题,构建基于知识元理论的乏燃料后处理核事故应急情景。选取事件、致灾体、承灾体和应急响应为组成要素,建立基于动态贝叶斯网络(DBN)方法的乏燃料后处理核应急动态情景推演分析模型,计算关键情景的发生概率、推演情景的发展趋势、分析演化规律与路径。以马雅克乏燃料后处理厂的高放废液贮槽爆炸为例,开展基于知识元和DBN的乏燃料后处理核事故应急情景分析方法的过程推演,并分析结果。结果表明:应急冷却供水丧失发生的概率为73%,高放废液贮槽爆炸发生的概率为86%,放射性核素通过多种途径转移到动植物产品和饮用水发生的概率为87%,部分地区有长寿命放射性核素沉积发生的概率为89%,事件平息与消亡发生的概率为72%;事故污染空气、土壤、河流的发生概率分别为89%、85%、81%,对公众健康和安全有影响的发生概率为86%。情景演化过程与后处理贮槽爆炸事故应急发展,以及对公众、环境的影响一致,验证了该模型的可行性和有效性。

水溶性三价镧锕分离配体研究进展

三价镧系元素和次锕系元素的分离是核工业中乏燃料处理的关键。为实现两者的有效分离,通过合理的配体结构设计从而选择性的络合一种金属进而达到分离的目的是当前液-液萃取配体设计的通用策略。其中,高效水溶性配体的设计能够极大程度的降低液-液萃取过程中有机溶剂的使用进而备受关注。本文简要的梳理了近10年来水溶性配体的发展,根据致溶基团将水溶性镧锕分离配体分为三个部分并讨论了不同结构配体的优缺点。最后结合我们课题组的近期工作进展对水溶性配体的发展方向进行了展望。

高燃耗乏燃料干贮系统设计与验证研究

随着国内核电的快速发展,大量的乏燃料从反应堆中卸出,乏燃料的贮存问题具有迫切性与必要性。对高燃耗乏燃料贮存方法进行理论研究,设计了基于强制氦循环系统的乏燃料干式贮存综合台架。该系统包括冷凝、去湿、氦循环、密封容器四个模块,通过氦气循环对高燃耗乏燃料进行干燥与降温。本文对该系统进行模拟仿真验证与台架试验验证,利用仿真结果与试验结果进行相互印证,试验结果表明:该台架符合设计预期,能够在设计时间内通过氦循环系统对密封容器内部起到干燥及冷却的效果,为高燃耗乏燃料贮存提出了可行方法。

多元统计方法在核取证溯源分析中的研究进展

国家高度重视核安全,习近平总书记多次在全球核安全峰会上强调核材料溯源取证的重要性。核材料溯源取证,是对核材料及放射性材料进行检查分析,以溯源其性质、制造的时间、地点、方式及预期用途。目前关于该领域的前沿研究方向是基于数据库信息,利用多元统计方法溯源未知核材料的来源信息。该文回顾了近年来的核取证研究进展,并指出存在数据依赖性强、模型缺乏定量分析能力和普适性等不足。为克服这些局限,该文介绍了最新的线性拟合方法实现溯源取证分析。基于经济合作与发展组织核能署(OECD/NEA)于2017年发布的SFCOMP-2.0乏燃料数据库,以不同核素浓度作为样品特征,提出了线性关系假设并通过数据库数据和压水堆(PWR)与沸水堆(BWR)模拟结果进行了检验。结果表明,线性关系假设在PWR和BWR中均适用,并可用于预测燃料的初始富集度和燃耗量。此外,应用3种机器学习方法(逻辑回归、支持向量机、多层感知器)实现对PWR和BWR的分类。最后,应用KNN分类、随机森林和多层感知器算法改进了核取证分类模型,提高了模型对各反应堆的分辨能力。

秦山核电站海域有害盐在带温核级材料表面沉积实验设计

含Cl有害盐在服役构件表面的沉积量,是影响服役构件腐蚀进程的重要因素。秦山核电站临海而建,面临含Cl有害盐沉积引起的腐蚀问题。该文通过实地环境调研,并根据调研结果开展实验室盐雾沉积实验设计,结果表明:以ASTM D1141-98(2021版)标准中的人工海水Cl元素含量为基准,将秦山核电站海域海水各化合物含量乘以4.075 26进行放大,可得到符合ASTM标准设计的盐雾沉积用有害盐模拟溶液成分。之后,该文进一步开展90℃带温核级材料表面有害盐沉积实验,探究临海服役环境下,有害盐在秦山核电站乏燃料贮罐材料(带温核级材料)表面的沉积规律,为开展实际服役环境下的核电站材料服役寿命评估、服役性能评价提供一种实验室设计思路与借鉴。

中美核燃料循环设施核事故应急状态分级对比与探讨

本文介绍了美国核管会(NRC)及中国核燃料循环设施应急状态分级发展的历史及现状,对比了中美核燃料循环设施应急状态分级的差异,并给出分析结果,建议对后处理设施开展完整的二级PSA研究,给出相关事故谱,为进行应急状态分级及应急行动水平制定提供充分的技术支撑。

反应堆乏燃料贮运用中子吸收材料的研究进展

从我国对乏燃料贮运用中子吸收材料的需求出发,简述了乏燃料贮运用中子吸收材料的特点、国内外研究及应用现状。重点阐述了含硼不锈钢、B4C/Al、硼铝合金、含硼有机聚合物4种含硼中子吸收材料的制备工艺、性能以及存在的问题,同时对目前我国使用的不锈钢包覆金属镉中子吸收材料和国外正在研究的含钆合金中子吸收材料进行了概述。提出了B4C/Al和硼钢两种中子吸收材料应作为进一步研究的重点。

离子液体体系的萃取行为及其在乏燃料后处理中的应用前景

离子液体由于其特有的性质,在乏燃料后处理中的应用已受到广泛关注。本文综述了不同种类离子液体中多种萃取剂对乏燃料所含若干锕系元素及放射性裂片元素的萃取,重点分析了不同萃取体系的萃取效率、萃取选择性、萃取机理和反萃等关键问题。综合目前的研究成果,可发现:离子液体-萃取剂体系由于其独特的萃取机理,通常比传统萃取体系具有更高的萃取效率;一些萃取体系具有高选择性使其在乏燃料后处理中有很好的应用前景。在简要介绍阳离子交换机理、阴离子交换机理和中性复合物机理三种离子液体体系萃取机理的同时,重点总结了萃取中三相问题和协同萃取效应。本文还总结了液-液反萃、超临界CO2反萃和电化学反萃三种常见的反萃方法,讨论了各自的优缺点。本文最后对离子液体在乏燃料中的应用进行了总结与前景展望。

乏燃料处置与核设施退役资金研究

乏燃料处置和核设施退役所需资金庞大,实施的时间又位于核设施寿期的后段。中国目前尚未建立起完善的乏燃料处置和退役政策和制度。为此,综述了国外乏燃料处置与核设施退役资金征集和管理方式,介绍了国内乏燃料处置与退役基金管理现状,提出了针对中国乏燃料处置和退役资金管理的几点建议。

内嵌型介孔分子筛的合成

用表面活性剂十六烷基三甲基氢氧化铵在溶液中形成的液晶相胶态分子团作为模板剂，同时在分子团憎水基团内部导入对乏燃料中钯离子有特效选择萃取效应的协萃剂ＴＯＰＯ－Ｐ２０４，通过表面活性剂亲水基团与易水解的有机硅酸盐阴离子之间的自组织过程，合成了内嵌型介孔分子筛固体吸附剂ＭＣＭ－ＴＰ，经ＴＥＭ，ＸＲＤ，２９Ｓｉ－ＭＡＳＮＭＲ测试，与ＭＣＭ－４１介孔分子筛有相似的孔道结构，但其晶胞参数有所增加，水热稳定性有明显的改善．用于提取乏燃料中的钯，饱和吸附Ｐｄ容量可达０．０１５ｍｍｏｌ／ｇ．

无机氯化物熔盐在乏燃料干法后处理中的应用进展

综述了无机氯化物熔盐在乏燃料后处理中的应用进展,主要介绍了LiCl-KCl熔盐在金属乏燃料中的电解精炼和熔剂萃取、LiCl-Li_2O在金属氧化物或混合金属氧化物(MOX)乏燃料中的电化学还原及NaCl-2CsCl在氧化物乏燃料电化学沉积中的应用进展。展望了中国无机氯化物熔盐在干法后处理中的应用前景及发展方向。

压水堆内钍-铀增殖循环研究——乏燃料特性分析

利用ORIGEN-S程序对压水堆钍基乏燃料的特性进行分析,揭示了钍基乏燃料在放射性毒性、衰变热、γ射线等方面的特性,相关结果可为钍基乏燃料的贮存、后处理和地质处置提供必要的参考。研究的乏燃料是压水堆内钍-铀增殖循环堆芯设计方案中的4种,包括UOX(铀氧化物)、MOX(钚铀混合氧化物)、PuThOX(钚钍混合氧化物)和U3ThOX(工业级233 U-钍混合氧化物)。研究结果表明:1)由于超铀核素的含量极低,在卸料后1 000年内,U3ThOX的放射性毒性显著低于超铀核素含量高的乏燃料;2)由于232 U衰变链中208 Tl的贡献,钍基乏燃料中2.6MeV能量附近的γ射线强度明显高于铀基乏燃料,而这一能量附近的γ射线强度在卸料后约10年达到局部峰值,所以,钍基乏燃料的后处理最好避开此时间。

我国乏燃料离堆贮存需求分析

随着我国核电的大力发展,产生了大量的乏燃料。若不能妥善进行处理,会给核电发展带来不利影响。我国后处理技术的发展现状暂时无法有效缓解乏燃料大量累积造成的困境。本文按照我国的核电发展规划,结合现有的乏燃料贮存能力,计算得出了乏燃料的年产生量、累积量,以及离堆贮存需求。建议我国尽快开展压水堆乏燃料离堆贮存设施的研究工作,确保核电的安全发展。

我国乏燃料后处理大厂建设的几点思考

本文在分析了国际乏燃料后处理设计思路、工艺流程、相关关键技术、建造过程和运营经验的基础上,结合我国乏燃料后处理技术现状以及相关配套,就我国乏燃料后处理大厂的建设提出初步的思考。

乏燃料后处理技术研究现状

主要针对水法、干法和超临界流体萃取等三种乏燃料后处理技术的特点、国内外研究现状进行了综述,并指出从长远来看,先进反应堆乏燃料处理倾向于利用干法后处理技术,在乏燃料后处理/分离一体化水法后处理流程中倾向于采用超临界流体萃取后处理技术。

国产压水堆核电站40 GW·d/tU乏燃料棒金相检验

为评价国产燃料棒在较高燃耗水平下的辐照性能,在中国原子能科学研究院燃料与材料检验设施(303热室)对燃耗为40GW·d/tU的国产压水堆核电站乏燃料棒进行了金相检验。检验内容包括芯块宏观与微观组织、包壳水侧腐蚀与氢化物分布、芯块-包壳相互作用状况等。金相检验结果表明:40GW·d/tU燃耗下,芯块未发生明显的轮廓变化,气孔率为3.3%~5.8%,晶粒组织为等轴晶,平均晶粒尺寸为7.2μm;Zr合金最大水侧氧化膜厚度为23μm,氢化物分布和含量正常,最大氢含量约为150μg/g,同时不同部位的包壳氢含量与水侧氧化膜厚度基本呈线性关系,水侧腐蚀处于正常水平;包壳内壁有局部轻微腐蚀,包壳与芯块之间存在间隙,未发生包壳与芯块相互作用情况。