Ru/α-MnO_(2)催化剂形貌对NH_(3)-SCO反应性能的影响

以具有不同形貌的线状(w)、管状(t)和棒状(r)的α-MnO_(2)为载体制备了Ru/α-MnO_(2)催化剂,考察了载体形貌对于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)反应性能的影响,并利用多种手段表征了催化剂的物化性质、氧化还原性能和酸性。α-MnO_(2)形貌影响所暴露的晶面;线状、纳米棒和管状α-MnO_(2)分别暴露(110)、(310)和(200)晶面。Ru的引入提高了催化剂的耐水性能,其中管状Ru/α-MnO_(2)在水汽条件下NH3转化率为86%,N2的选择性为98%。Ru的引入对反应性能的影响与其对α-MnO_(2)表面酸性、氧化还原性能的影响密切相关。Ru降低了α-MnO_(2)-w表面酸量导致其活性下降;Ru对于α-MnO_(2)-r氧化性能的提高弥补了其导致的表面酸量的降低;而Ru对α-MnO_(2)-t氧化性和酸量的同时促进是Ru/α-MnO_(2)-t反应性能提升的主要原因。

MgO-Al_(2)O_(3)复合氧化物负载MnO_(x)吸附剂的Hg脱除性能

天然矿物MgO被认为是负载MnO_(x)脱除燃煤烟气中Hg^(0)的优良载体,然而其比表面积限制了Mn物种的利用效率,对Mn物种的用量需求较高。为提高载体在脱除烟气中Hg^(0)反应过程中对Mn活性物种的利用率,采用Al_(2)O_(3)部分替换MgO,制备了MgO-Al_(2)O_(3)复合氧化物负载的MnO_(x)吸附剂。利用Al_(2)O_(3)较大的比表面积以及表面较高的化学吸附氧(O_(ad))占比,提升了Mn对Hg^(0)的吸附与氧化能力,获得了Hg^(0)脱除效率更高的吸附剂。结果表明,仅负载5%的Mn物种时,在MgO载体中添加30%的Al_(2)O_(3)可使吸附剂在150℃、N_(2)+10%O_(2)气氛中提升Hg^(0)脱除效率27.7%。通过H_(2)-TPR及XPS揭示吸附剂对Hg^(0)的脱除机理,H_(2)-TPR表明添加Al_(2)O_(3)会与MgO发生交互反应形成更稳定的载体物种,XPS表明吸附剂表面Mn^(4+)物种占比对Hg^(0)脱除活性有重要影响,添加30%的Al_(2)O_(3)时吸附剂表面Mn^(4+)物种占比最高,因此Hg^(0)脱除活性最高。针对MgO载体上Mn活性组分受限的缺点,采用添加Al_(2)O_(3)的方法提升了载体对于活性物种的利用率,对天然矿物载体在Hg^(0)脱除领域的应用具有借鉴意义。

纳米纤维素/MnO_(2)自支撑锌离子电池正极的制备及其电化学性能研究

以羟基纳米纤维素为原料,利用其表面丰富的羟基还原KMnO 4,在纳米纤维表面原位生成MnO_(2)纳米颗粒,并与Super P混合,通过简单抽滤的方式获得CNF@MnO_(2)/Super P自支撑正极。结果表明:无粘结剂的CNF@MnO_(2)/Super P自支撑正极具有较高的循环稳定性,在0.5 A·g^(-1)的电流密度下,循环800圈后,容量仍能达到247 mAh·g^(-1);均匀分布的纳米MnO_(2)与Super P能够有效缩短离子和电子扩散路径,大大降低材料的电阻,使正极具有良好的倍率性能,在2 A·g^(-1)的电流密度下,循环300圈之后,电池容量仍保持在175 mAh·g^(-1),库仑效率~99%;利用该正极良好的延展性,制备了软包电池,并表现出了较高的循环稳定性和容量保持率,该工作为柔性无粘结剂的水系Zn-MnO_(2)二次电池的设计开发提供了新的研究思路。

负载型新生态MnO_(2)氧化BPA的效能与机制

通过黏附于矿物载体气泡石表面的植物多酚单宁酸(TA)还原高锰酸钾(KMnO_(4)),制得了原位负载于气泡石表面的网络状多孔新生态MnO_(2),研究了其氧化去除水中内分泌干扰物双酚A(BPA)的性能和机制,考察了其在复杂水质条件下的抗干扰能力和稳定性.负载型网络状新生态MnO_(2)(S-MnO_(2))易分离,同时具有网络状多孔结构,展现出优异的BPA降解性能,50mL体系中,当S-MnO_(2)的投加量为4.0g(含7.08μmol MnO_(2))时,BPA在60min内的去除率达94%,与同剂量粉体MnO_(2)相比提升了4.5倍.机理研究表明S-MnO_(2)表面的Mn(Ⅲ)和Mn(IV)均参与了BPA的氧化去除,其中Mn(Ⅲ)是BPA快速去除的关键.S-MnO_(2)主要通过单电子氧化的方式除去BPA,因此对阴阳离子、天然有机质等水体背景成分有着较强的抗干扰能力,在复杂水质条件下仍可高效去除BPA.S-MnO_(2)具有一定的循环稳定性,且可通过KMnO_(4)氧化恢复活性,在新污染有机物治理方面展现出良好的应用前景.