完全液相法制备CuZnAl催化剂中Si含量对二甲醚直接合成性能的影响

在完全液相法制备工艺中,考察不同Si含量对浆状CuZnAl催化剂上合成气直接制备二甲醚性能的影响。其中,SA0.5催化剂(Si/Al=0.5)显示了最优异的催化性能,CO转化率为63.31%,二甲醚选择性为72.96%,在反应480 h过程中催化剂催化性能稳定。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附表征发现,Si的引入促进了催化剂Cu物种颗粒的分散及比表面积的增大,提高了CO转化率。此外,氢气程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)表征揭示了Cu物种与催化剂其他组分(Si物种)之间存在电子相互作用,抑制了Cu物种还原,催化剂表面富集更多Cu^(+)物种,有利于甲醇合成,同时有效地抑制了水煤气副反应产物CO_(2)的生成。再者,SA0.5催化剂表面富集了大量的Al物种(AlOOH),有利于甲醇脱水,促进二甲醚的生成。总之,浆状CuZnAlSi体系中Cu^(+)和AlOOH协同催化作用,提高了催化剂活性及二甲醚选择性。