SiW/ZrO_2/MCM-41催化苯甲醚酰化反应

采用逐层浸渍法制备了MCM-41介孔分子筛负载ZrO2及硅钨酸(SiW)催化剂,考察了催化剂在以苯甲醚为原料、乙酸酐为酰化试剂的Friedel-Crafts酰化反应中的催化活性,同时对催化剂进行XRD、N2吸-脱附测试、DSC、FTIR、NH3-TPD等表征,研究了ZrO2与SiW及载体之间的相互作用对催化剂活性的影响。实验结果表明,SiW直接负载到MCM-41后,SiW与载体发生相互作用使Keggin结构发生畸变,导致活性下降;但SiW通过ZrO2接枝负载到MCM-41后,SiW较好地分散在载体表面且保持了完整的Keggin结构,SiW与ZrO2间的相互作用增加了催化剂上强酸中心的数目,显著提高了催化活性。催化剂的最佳制备条件为:ZrO2负载量20%(w),SiW负载量60%(w),焙烧温度200℃;最佳反应条件为:反应时间4 h,反应温度110℃,催化剂用量为0.2 g(基于10 mmol乙酸酐),苯甲醚与乙酸酐的摩尔比10。