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非变性质谱和紫外激光解离在蛋白质结构和相互作用分析中的应用
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作者 薛洁滢 刘哲益 王方军 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期681-692,共12页
蛋白质结构及相互作用的动态变化与其生物学功能密切相关,对蛋白质结构及相互作用进行精准探测和分析面临着巨大挑战。非变性质谱(nMS)是一种能够在近生理条件下将蛋白质及其复合物通过电喷雾离子化引入气相离子并进行质谱分析的方法。... 蛋白质结构及相互作用的动态变化与其生物学功能密切相关,对蛋白质结构及相互作用进行精准探测和分析面临着巨大挑战。非变性质谱(nMS)是一种能够在近生理条件下将蛋白质及其复合物通过电喷雾离子化引入气相离子并进行质谱分析的方法。通过直接测定溶液中蛋白质及其复合物的组成或整合多种质谱解离技术,nMS可获取蛋白质及其复合物的计量关系、组装形式、解离常数、构象变化、结合界面及作用位点等关键信息,以揭示蛋白质相互作用与生物学功能之间的关系。紫外激光解离(UVPD)技术,特别是采用了193 nm准分子激光的UVPD是近年来迅速发展起来的质谱解离技术,其可以高效解离非变性蛋白质骨架,并保留碎片离子中的氢键等非共价相互作用力,从而实现单氨基酸位点分辨的蛋白质动态结构和相互作用质谱解析。本综述主要介绍了nMS和UVPD技术在蛋白质动态结构和相互作用分析中的应用和最新进展,包括由位点突变及配体结合等引起的蛋白质动态结构和相互作用变化,最后对蛋白质nMS表征的未来发展方向做出了展望。 展开更多
关键词 非变性质谱 紫外激光解离 蛋白质结构 蛋白质相互作用 综述
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一氧化二氮的光解动力学:O(^(1)D)+N_(2)(X^(1)∑_(g)^(+))产物通道
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作者 杨帅康 巫雨承 +6 位作者 罗子杰 李振兴 华伟 常尧 王兴安 袁开军 杨学明 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期286-294,I0103,共10页
由于一氧化二氮(N_(2)O)在大气化学中的重要性,本文使用时间切片的离子速度成像技术重新研究了一氧化二氮在紫外吸收区域的光解离动力学.采用单色光测量了203.814nm和205.472nm光解产物O(^(1)D)的离子影像,以及采用双色光记录了从200到2... 由于一氧化二氮(N_(2)O)在大气化学中的重要性,本文使用时间切片的离子速度成像技术重新研究了一氧化二氮在紫外吸收区域的光解离动力学.采用单色光测量了203.814nm和205.472nm光解产物O(^(1)D)的离子影像,以及采用双色光记录了从200到220nm范围八个光解波长下解离产物O(^(1)D)的图像.产物N_(2)(X^(1)∑_(g)^(+))碎片的转动态分布和各向异性参数的信息可以从图像中获取:实验结果表明,N_(2)产物的转动态分布发生反转,最大值在J≈70.随着N_(2)转动量子数J增加,各向异性参数β表现出两次显著的下降.根据前人的理论计算[J,Chem.Phys.136,044314(2012)],初始线性构型的轴向反冲程度的不同导致了β随J的变化.然而,在高J区域,非绝热跃迁之后的基态势能面上存在额外的扭矩,从而引起额外的转动激发和较低的β值.采用真空紫外单光子电离O(^(1)D)原子的双色实验能够准确地获得产物的转动态分布和角分布.该工作加深了对三原子分子光解机制的进一步理解. 展开更多
关键词 紫外光解离 一氧化二氮 离子速度成像 非绝热
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2-甲基烯丙基的紫外光解离
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作者 Lucas Michael 覃院 +2 位作者 陈旻 孙格 张劲松 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期255-263,I0102,共10页
本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了2-甲基烯丙基自由基的3p里德堡态在解离光波长范围226~244 nm下的光解离动力学过程.2-甲基烯丙基自由基由3-氯-2-甲基-1-丙烯前体在193nm光解作用下产生.在226~244nm区间内,氢原子光解... 本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了2-甲基烯丙基自由基的3p里德堡态在解离光波长范围226~244 nm下的光解离动力学过程.2-甲基烯丙基自由基由3-氯-2-甲基-1-丙烯前体在193nm光解作用下产生.在226~244nm区间内,氢原子光解碎片谱随着波长的减小而信号强度增加。氢原子产物的飞行时间谱呈现双模结构.主要产物通道(占比~98%)的平动能峰值在~7kcal/mol,在226~244nm范围内氢原子和对应解离碎片平动能平均值为总过剩能量的(fT)~0.18,并且解离产物角分布呈各向同性.这些低平动能,角分布各向同性的产物来自经由电子激发态内转换形成的高度振动激发的热2-甲基烯丙基的统计单分子分解过程,其形成亚甲基环丙烷+氢原子,次要产物通道(占~2%)具有较大的平动能,峰值约为50kcal/mol,(fT)≈0.63且产物呈各向异性角分布(β≈-0.2).这些高平动能、各向异性的产物是非统计性的,推测是通过3p里德堡态或基态的排斥势能面部分直接失去一个氢原子生成1,3-丁二烯十氢原子. 展开更多
关键词 紫外光解离 甲基烯丙基 自由基
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^(14)N_(2)和^(15)N_(2)在解离通道N(^(2)D_(5/2,3/2))+N(^(2)D_(5/2,3/2))阈值以上光解离产物精细结构分支比N(^(2)D_(5/2))/N(^(2)D_(3/2))的测量
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作者 芦丽亚 蒋攀 +1 位作者 程敏 高蕻 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期264-270,I0102,I0103,共9页
精确测量解离产物的自旋-轨道耦合精细结构分支比对于进一步了解小分子的光解动力学具有十分重要的意义。本文利用真空紫外泵浦-真空紫外探测时间切片离子速度成像装置,测量了^(14)N_(2)的c4′1∑_(u)^(+)(v′=6)态和b′1∑_(u)^(+)(v′... 精确测量解离产物的自旋-轨道耦合精细结构分支比对于进一步了解小分子的光解动力学具有十分重要的意义。本文利用真空紫外泵浦-真空紫外探测时间切片离子速度成像装置,测量了^(14)N_(2)的c4′1∑_(u)^(+)(v′=6)态和b′1∑_(u)^(+)(v′=21)态以及^(15)N_(2)的b′∑_(u)^(0)(=20)态和b′1∑_(u)^(+)(v′=20)态和b′1∑_(u)^(+)(v′=21)解离至通道N(2D_(5/2,3/2))+N(2D_(5/2.3/2))产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2)).实验结果表明,产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2))与^(14)N_(2)或^(15)N_(2)所在的转动能级无关而与其电子态和振动能级的性质有关。^(14)N_(2)的c4′1∑_(u)^(+)(v′=6)态和^(15)N_(2)的b′1∑_(u)^(+)(v′=20)态均接近解离通道N(2D_(5/2,3/2))+N(2D_(5/2,3/2))的阈值,产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2))数值均为-1.35;而^(14)N_(2)和^(15)N_(2)的b′∑_(u)^(+)(v′=21)态均远高于解离通道N(2D_(5/2,3/2))+N(2D_(5/2,3/2))的阈值,产物精细结构分支比N(2D_(5/2))/N(2D_(3/2))数值均为-1.00.本文猜测氮气在接近解离通道值时是一个遵循统计规律的解离过程,而在远高于解离通道阈值时是一个非绝热过程,这可能是本实验中观测到的产物精细结构分支比振动依赖现象的原因.要定量解释本实验的测量结果,需要在该解离通道阈值附近的氮气高精度势能曲线及其相互作用信息。 展开更多
关键词 精细结构分支比 真空紫外光 氮气分子 光解离动力学 科里奥利作用
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Photodissociation Branching Ratios of 12C^16O from 108000 cm^-1 to 113200 cm^-1 Measured by Two-Color VUV-VUV Laser Pump-Probe Time-Slice Velocity-Map Ion Imaging Method:Observation of Channels for Producing O(1D)
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作者 Hong Gao Yu Song +1 位作者 William M.Jackson Cheuk-Yiu Ng 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2020年第1期91-100,共10页
The photoabsorption and photodissociation of carbon monoxide(CO)in the vacuum ultraviolet(VUV)region is one of the most important photochemical processes in the interstellar medium,thus it has attracted numerous exper... The photoabsorption and photodissociation of carbon monoxide(CO)in the vacuum ultraviolet(VUV)region is one of the most important photochemical processes in the interstellar medium,thus it has attracted numerous experimental and theoretical studies.Here,we employed the two-color VUV-VUV laser pump-probe time-slice velocity-map ion imaging method to measure the relative branching ratios[C(3P0)+O(1D)]/{[C(3P0)+O(3P)]+[C(3P0)+O(1D)]}and[C(3P2)+O(1D)]/{[C(3P2)+O(3P)]+[C(3P2)+O(1D)]}in the VUV photoexcitation energy range of 108000-113200 cm^−1.Here,one tunable VUV laser beam is used to excite CO to speci c rovibronic states,and a second independently tunable VUV laser beam is used to state-selectively ionize C(3P0)and C(3P2)for detection.State-selective photoionization through the 1VUV+1UV/visible resonance-enhanced multiphoton ionization scheme has greatly enhanced the detection sensitivity,which makes many new weak absorption bands observable in the current study.The branching ratio measurement shows that the spin-forbidden channels C(3P0)+O(1D)and C(3P2)+O(1D)only open at several discrete narrow energy windows.This might be caused by certain accidental resonanceenhanced spin-orbit interactions between the directly excited Rydberg states and valence states of triplet type which nally dissociate into the spin-forbidden channels. 展开更多
关键词 Carbon monoxide photodissociation Vacuum ultraviolet Branching ratio
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Direct Coulomb explosion of N2O2+induced by monochromatic extreme ultraviolet photons at 38.5 eV
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作者 张敏 B Najjari +5 位作者 海帮 赵冬梅 雷建廷 董达谱 张少锋 马新文 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第6期159-163,共5页
The direct Coulomb explosion of N2O2+has been investigated experimentally after double-ionization by a single extreme ultraviolet(EUV)photon with an energy of ~38.5 eV.From the ion–ion time-of-flight coincidence spec... The direct Coulomb explosion of N2O2+has been investigated experimentally after double-ionization by a single extreme ultraviolet(EUV)photon with an energy of ~38.5 eV.From the ion–ion time-of-flight coincidence spectrum,the de-nitrogenation(N2O2+→N++NO+)and de-oxygenation(N2O2+→O++N+2)photodissociation channels of N2O2+are unequivocally identified.The measured kinetic energy release(KER)distribution of the de-nitrogenation channel presents a major peak accompanied by a shoulder structure.We find that the major peak can be attributed to the direct photodissociation of the 11△and 1^1Σ+states,while the shoulder structure should be ascribed to the predissociation of the1^1△and 1^1Σ+states via 13Πstate. 展开更多
关键词 extreme ultraviolet photon kinetic energy release photodissociation pathway
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新型光化学反应器及二氧化碳光解反应研究 被引量:2
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作者 王广建 秦永宁 +2 位作者 马智 齐小周 丁彤 《现代化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第11期45-48,共4页
研究设计了可产生波长小于200 nm真空紫外光的光化学反应器,首次利用该波段的光在该反应器中进行了CO2光解反应的研究。用氮气为发光介质对其进行光强标定,实验表明主要产生120、149、174 nm波长的光(N原子谱线);实验条件下CO2光解后生... 研究设计了可产生波长小于200 nm真空紫外光的光化学反应器,首次利用该波段的光在该反应器中进行了CO2光解反应的研究。用氮气为发光介质对其进行光强标定,实验表明主要产生120、149、174 nm波长的光(N原子谱线);实验条件下CO2光解后生成产物CO,结果表明光源电流一定时产生CO的量与光源工作气体的压力有关,在CO2和N2反应物系中,光源内发光介质N2的压力在2 500 Pa左右时CO的产率最大,而在该反应物系中加入甲烷后,CO的产率明显增大。 展开更多
关键词 光化学反应器 光解反应 真空紫外光 二氧化碳
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254nm紫外光诱导Mn_2(CO)_(10)的气相光解离沉积动力学
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作者 张振满 严霄 候惠奇 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 1997年第5期394-398,共5页
采用石英晶体微量秤(QCM)技术研究了紫外光(254nm)诱导的Mn2(CO)10气相光解离沉积反应,得到Mn2(CO)10气相母体分子浓度与光解离沉积速率呈线性关系,实验结果符合气相分子单光子分解产物形成的速率公式... 采用石英晶体微量秤(QCM)技术研究了紫外光(254nm)诱导的Mn2(CO)10气相光解离沉积反应,得到Mn2(CO)10气相母体分子浓度与光解离沉积速率呈线性关系,实验结果符合气相分子单光子分解产物形成的速率公式。气相Mn2(CO)10光解离为低配位数的羰基锰,沉积在镀金的石英晶体表面,还研究了不同外加气体下气相Mn2(CO)10的光解离沉积速率。 展开更多
关键词 气相光解离沉积 十羰基二锰 锰化合物
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OCS经由F3^1П里德堡态生成CO(X^1∑^+)+S(^1D2)产物的波长相关性光解离
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作者 徐飞 谭玉欣 +6 位作者 袁道福 陈文韬 俞盛锐 谢婷 汪涛 杨学明 王兴安 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2020年第6期691-696,I0002,共7页
本文利用时间切片离子速度成像技术在134~140 nm波段研究了OCS分子经由F3^1П里德堡态的真空紫外光解离动力学.在选取的5个分别对应OCS(F 3^П,v1=O^4)的伸缩振动激发的光解波长,实验测得了来自CO(X^1∑^+)+S(^1D2)产物通道的S(^1D2)实... 本文利用时间切片离子速度成像技术在134~140 nm波段研究了OCS分子经由F3^1П里德堡态的真空紫外光解离动力学.在选取的5个分别对应OCS(F 3^П,v1=O^4)的伸缩振动激发的光解波长,实验测得了来自CO(X^1∑^+)+S(^1D2)产物通道的S(^1D2)实验影像,并获得了总平动能谱和CO(X^1∑^+,v)共生产物的振动布居及角分布.结果分析表明OCS分子解离生成CO(X^1∑^+)+S(^1Dz)产物的过程经历了上态F3^1П与C∞v和Cs构型的下电子态间非绝热耦合过程.实验结果显示了很强的波长相关性:OCS(F3^1П,v1)的较低转动激发态(v1=0~2)和较高转动激发态(v1=3,4)的CO(X^1∑+)产物的振动布居和角分布具有显著差异,表明该解离过程中具有不同的解离机理.本结果提供了振动耦合可能对真空紫外光解离动力学产生关键作用的相关证据. 展开更多
关键词 真空紫外光解离 氧硫化碳 离子速度成像
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超电荷试剂在蛋白质紫外激光解离质谱表征中的应用研究 被引量:1
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作者 赵恒 刘哲益 +2 位作者 郭永杰 杨诗蕊 王方军 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期707-716,I0004,共11页
本文采用193 nm紫外激光解离质谱(UVPD-MS)研究非变性电喷雾条件下,超电荷试剂环丁砜对蛋白质序列、结构表征的影响。UVPD可在5 ns内对保持高级结构和非共价相互作用的不同价态碳酸酐酶进行快速激发解离,解离序列覆盖率达79.8%,具有较... 本文采用193 nm紫外激光解离质谱(UVPD-MS)研究非变性电喷雾条件下,超电荷试剂环丁砜对蛋白质序列、结构表征的影响。UVPD可在5 ns内对保持高级结构和非共价相互作用的不同价态碳酸酐酶进行快速激发解离,解离序列覆盖率达79.8%,具有较高的解离结构选择性。超电荷试剂环丁砜的引入可显著增加非变性电喷雾产生的碳酸酐酶离子的电荷数目,UVPD解离序列覆盖率提升至87.2%,实现对难解离区域的位点覆盖和序列、结构表征。加入环丁砜后,碳酸酐酶仍能保持高级结构谱学特征及与锌离子的非共价结合,锌离子结合区域等大部分结构区域的UVPD位点解离效率未见显著变化。但是,电荷数目的增加存在引起蛋白质局部结构变化的风险。 展开更多
关键词 紫外激光解离(uvpd) 非变性质谱(nMS) 蛋白质 超电荷试剂 环丁砜
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不同电荷态泛素蛋白离子的193 nm紫外光解离质谱 被引量:2
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作者 周敏 石莹莹 +5 位作者 李树奇 张凯林 崔永亮 张森 张先燚 孔祥蕾 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2436-2442,共7页
将193 nm激光与傅里叶变换离子回旋共振(FT-ICR)质谱仪结合,研究了不同价态的泛素蛋白离子的紫外光解离质谱.结果表明,在光解离过程中向分析池内引入适量的碰撞气,不仅能增加母体离子的裂解率,也能提高碎片离子的捕获效率.相对于碰撞辅... 将193 nm激光与傅里叶变换离子回旋共振(FT-ICR)质谱仪结合,研究了不同价态的泛素蛋白离子的紫外光解离质谱.结果表明,在光解离过程中向分析池内引入适量的碰撞气,不仅能增加母体离子的裂解率,也能提高碎片离子的捕获效率.相对于碰撞辅助解离(CAD)中产生的b和y离子,紫外光解离(UVPD)方法能够产生更为丰富的不同种类碎片离子.其中,对于+11价泛素离子,蛋白质序列的覆盖率接近80%,远高于对应的CAD实验结果.与已往报道不同的是,裂解覆盖率呈现出较强的电荷相关性.因此,如何进一步提高较低电荷态的蛋白离子的解离效率和序列覆盖率还需深入研究. 展开更多
关键词 自顶向下 紫外光解离 碰撞活化解离 泛素 电荷态
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分光技术在自由电子激光结合里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的应用 被引量:1
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作者 常尧 贺志刚 +11 位作者 罗子杰 周家米 张志国 陈志超 杨家岳 余永 李钦明 车丽 吴国荣 王兴安 杨学明 袁开军 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2020年第2期139-144,I0002,共7页
本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法,以及该方法应用于小分子(如2S)光解动力学研究中的必要性.拉曼-α辐射(121.6 nm),用作H原子产物探测的激光,是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的.利... 本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法,以及该方法应用于小分子(如2S)光解动力学研究中的必要性.拉曼-α辐射(121.6 nm),用作H原子产物探测的激光,是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的.利用透镜对不同波长的光有不同的折射率,四波混频后的混合光在经过一片离轴的氟化锂透镜后,121.6 nm的激光将会与212.6和845 nm在空间上分开.在激光到达反应中心前利用挡板挡住212.6和845 nm的激光,只让121.6 nm的光经过反应中心,从而消除212.6 nm激光产生的背景信号对实验的干扰.结合自由电子激光,成功地研究了H2S在122.95 nm波长下的光解动力学,采集到了产物时间飞行谱.本文展示了转换得到的产物总平动能谱,解离机理与121.6 nm波长下的结果相似.实验结果显示,该方法成功地解决了分子在VUV波段进行光解动力学研究的难题,消除了这些分子在紫外光波段因为强烈吸收而产生的背景信号. 展开更多
关键词 光解动力学 自由电子激光 分光系统
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硝基取代位点对质子化硝基苯并咪唑离子紫外光解离的影响
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作者 张凯林 杜梦颖 +6 位作者 许一澄 李树奇 崔永亮 张森 马利福 汪曣 孔祥蕾 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期15-24,I0001,共11页
为探究硝基取代位点对硝基苯并咪唑类分子紫外光解离的影响,本研究通过将傅里叶变换离子回旋共振(FT-ICR)质谱仪与可调谐紫外激光器相结合,分别对2-硝基苯并咪唑(2-nitrobenzimidazole, 2-NBI)、5-硝基苯并咪唑(5-nitrobenzimidazole, 5... 为探究硝基取代位点对硝基苯并咪唑类分子紫外光解离的影响,本研究通过将傅里叶变换离子回旋共振(FT-ICR)质谱仪与可调谐紫外激光器相结合,分别对2-硝基苯并咪唑(2-nitrobenzimidazole, 2-NBI)、5-硝基苯并咪唑(5-nitrobenzimidazole, 5-NBI)及7-硝基苯并咪唑(7-nitrobenzimidazole, 7-NBI)3种同分异构体的质子化离子进行紫外光解离(UVPD)质谱和光谱研究。实验结果表明,UVPD可以有效区分3种同分异构体。从UVPD光谱来看,2-NBI对应的光谱吸收带可延伸到360 nm左右,而5-NBI与7-NBI的光谱吸收则分别截止在290 nm和300 nm。UVPD质谱的碎裂离子比碰撞诱导解离(CID)实验中产生的产物离子丰富,其中一些离子的产生体现出明显的波长依赖性。结合理论计算,对3种离子的主要解离通路进行研究。对于2-NBI,可以测到m/z 147、146,分别归因于咪唑环N原子上的1次和2次H原子转移最终导致的OH^(+)和H_(2)O丢失。对于5-NBI,由于其硝基距离咪唑环较远,无法发生类似的H原子转移,故只能观察到由于O丢失而形成的m/z 148碎片离子;而对于7-NBI,其硝基介于苯环与咪唑环之间,仅能够发生1次H转移,所以只能测到m/z 147(OH^(+)丢失)碎片离子。最后,对m/z 134、106碎片离子的产生通道进行了详细分析和讨论。 展开更多
关键词 硝基苯并咪唑 FT-ICR质谱仪 紫外光解离质谱 紫外光解离光谱
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高分辨的一氧化二氮光解离实验研究
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作者 俞盛锐 袁道福 +4 位作者 陈文韬 谢婷 王思雯 杨学明 王兴安 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2016年第1期135-139,I0002,I0003,共7页
摘要:利用“时间切片”离子速度成像技术研究了N2O分子在134.20、135.205和136.43nm波长下的真空紫外光解动力学.实验中通过采集解离产物O(^1’SJ=0)的离子影像来研究O(^1SJ=0)+N2(X^1∑g^+)这一解离通道.从各个波长下的... 摘要:利用“时间切片”离子速度成像技术研究了N2O分子在134.20、135.205和136.43nm波长下的真空紫外光解动力学.实验中通过采集解离产物O(^1’SJ=0)的离子影像来研究O(^1SJ=0)+N2(X^1∑g^+)这一解离通道.从各个波长下的实验影像可获得产物N2(X^1∑g^+)的振动态分辨的结构,进而得到产物的总平动能谱和产物N2的振动态布居.实验结果表明在实验的光解波长下,产物N2(X1∑g^+)主要布居在v=2和v=3.此外,还得到了产物N2的振动态分辨的各向异性参数口,从中发现产物N2的口值在三个解离波长下均表现出相似的特征,即随着振动量子数的增大,口值从趋近于2逐渐减小至1.4.这一现象表明低振动态产物是通过一个以平行跃迁解离为主的解离过程产生的,而高振动态的产物来自于一个更加弯曲的中间构型的解离.此推论与在平动能谱中所见到的最强转动态布居随着振动量子数的增大而出现的位移是相一致的. 展开更多
关键词 一氧化二氮 离子成像 真空紫外 光解
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N_(2)O分子在D1∑+态短波区域的N_(2)(X^(1)∑g+)+O(^(1)S0)光解动力学研究
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作者 廖鸿 李铮 +4 位作者 袁道福 陈文韬 王兴安 俞盛锐 杨学明 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第6期860-866,I0072,共8页
本文利用时间切片离子速度成像技术对N2O分子在D1∑+态短波区域的N_(2)(X^(1)∑g+)+O(^(1)S0)通道的光解动力学进行了研究.通过采集121.47~123.95 nm区域内的一系列波长下的产物碎片O(^(1)S0)的离子影像来获取总平动能谱,振动态布居以... 本文利用时间切片离子速度成像技术对N2O分子在D1∑+态短波区域的N_(2)(X^(1)∑g+)+O(^(1)S0)通道的光解动力学进行了研究.通过采集121.47~123.95 nm区域内的一系列波长下的产物碎片O(^(1)S0)的离子影像来获取总平动能谱,振动态布居以及各向异性参数(β)等动力学信息.结果表明,当光解波长减小至123.25 nm附近时,除拥有非统计分布特征的产物外,还新出现了呈近似玻尔兹曼分布特征的高振动激发态产物(3≤v≤8),且这部分产物的占比会随着激发波长的减小而变得更为显著.此外,每个光解波长下的振动态分辨的β值(v≤8)在1.75数值附近呈现强烈的波动,并随着振动量子数的进一步增大而衰减至极小值.然而,通道的总β值表现出从121.47 nm的1.63转变为123.95 nm的1.95的单调递增特点.这些实验现象预示着在高激发能量区间至少存在着一条从初始激发态D1∑+驰豫至具有弯曲构型的解离态的非绝热快速解离通道,生成了这部分额外的振动激发态解离产物. 展开更多
关键词 光解 真空紫外 离子成像 各向异性参数 振动态布居
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OCS分子在里德堡F态的真空紫外光解动力学:S(^(3)P_(J=2,1,0))产物通道
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作者 唐翎 陈文韬 +3 位作者 袁道福 俞盛锐 杨学明 王兴安 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第2期249-256,I0001,共9页
本文利用可调谐真空紫外光源和时间切片离子速度成像技术研究了OCS分子的真空紫外光解动力学.在对应OCS里德堡F态的五个光解波长下(133.26 nm~139.96 nm)实验采集了S(^(3)P_(J=2,1,0))产物的离子影像,从中发现了两个解离通道:S(^(3)P_(J... 本文利用可调谐真空紫外光源和时间切片离子速度成像技术研究了OCS分子的真空紫外光解动力学.在对应OCS里德堡F态的五个光解波长下(133.26 nm~139.96 nm)实验采集了S(^(3)P_(J=2,1,0))产物的离子影像,从中发现了两个解离通道:S(^(3)P_(J=2,1,0))+CO(X^(1)∑+)和S(^(3)PJ=2,1,0)+CO(A^(3)Π),其中前者为主要通道.离子影像中CO产物的振动结构可部分分辨.从离子影像中提取出了S(^(3)P_(J=2,1,0))+CO(X^(1)∑^(+))通道的产物总平动能分布、各向异性参数和CO振动态分支比等信息.发现了对应OCS在F态的几个低振动态下光解的产物各向异性参数取负值,而对应F态的几个高振动态下光解产物的各向异性参数为正值.另外,同一光解波长下三种S产物S(^(3)P_(2))、S(^(3)P_(J))和S(^(3)P_(0))的各向异性参数也不相同.经分析,这些现象可能来源于激发区域的共它不同对称性的电子态的贡献,从而导致解离过程中同时存在平行解离和垂直解离.本工作有利于进一步理解OCS真空紫外光解中的非绝热耦合作用. 展开更多
关键词 真空紫外光解 离子速度成像 OCS
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Elucidating the various multi-phosphorylation statuses of protein functional regions by 193-nm ultraviolet photodissociation 被引量:3
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作者 Zheyi Liu You Jiang +6 位作者 Chunlei Xiao Xingchuang Xiong Tao Wang Jinan Li Fangjun Wang Xiang Fang Xueming Yang 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2018年第5期694-698,共5页
Ultraviolet photodissociation is a high-energy fast excitation method in mass spectrometry and has beensuccessfully applied for the elucidation of sequences and structures of biomolecules. However, its abilityto disti... Ultraviolet photodissociation is a high-energy fast excitation method in mass spectrometry and has beensuccessfully applied for the elucidation of sequences and structures of biomolecules. However, its abilityto distinguish the phosphorylation sites isomers of multi-phosphopeptides has been not systematicallyinvestigated until now. A 193-nm ultraviolet laser dissociation mass spectrometry system wasestablished in this study and applied to elucidate the complex multi-phosphorylation statuses mimickingthe functional regions of Sicl, Gli3 and Tau. The numbers of matched fragment ions and phosphorylationsite-determining ions were improved on average 123% and 104%, respectively, by utilizing the ultravioletphotodissociation strategy, comparing to the typically utilized collision induced dissociation strategy.Finally. 94% phosphorylation sites within various statuses were unambiguously elucidated. 展开更多
关键词 ultraviolet photodissociation Mass spectrometry Multi-phosphorylation Phosphorylated tyrosine Phosphorylation site-determining ion
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双光束光解离在牛泛素蛋白离子的自顶向下质谱分析中的应用研究
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作者 焦鲁杨 张凯林 +3 位作者 杜梦颖 许一澄 李树奇 孔祥蕾 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期108-114,共7页
自顶向下(Top-down)质谱分析方法是将完整蛋白质离子碎片化,从而在分子水平上提供更加精准、丰富的与蛋白质结构相关的生物学信息。该文首次将3µm红外激光与210 nm紫外激光共同引入到傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)的分... 自顶向下(Top-down)质谱分析方法是将完整蛋白质离子碎片化,从而在分子水平上提供更加精准、丰富的与蛋白质结构相关的生物学信息。该文首次将3µm红外激光与210 nm紫外激光共同引入到傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)的分析池中,获得了牛泛素蛋白离子的自顶向下质谱。通过优化两束激光被引入的时间序列,使得蛋白质碎片离子的覆盖率进一步优化。实验发现将两束激光在时间序列上以部分重叠的方式引入时,可以更有效地实现蛋白离子的解离。对于+11价的牛泛素蛋白离子,双光束解离碎片覆盖率可达73%,高于基于单独的红外多光子解离(IRMPD)或紫外光解离(UVPD)方法所获得的结果。对其它价态的牛泛素蛋白离子也得到类似的提升。实验结果显示双光束解离方式对于丰富蛋白碎片离子的种类,提高碎片覆盖率有显著作用。 展开更多
关键词 自顶向下 离子活化 红外多光子解离(IRMPD) 紫外光解离(uvpd) 牛泛素蛋白 傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)
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OCS分子在128 nm附近的光解动力学研究:S(3PJ=2,1,0)、S(1D2)以及S(1S0)产物通道
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作者 王思雯 袁道福 +4 位作者 陈文韬 唐翎 俞盛锐 杨学明 王兴安 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2020年第2期167-172,I0002,共7页
本文利用时间切片离子成像技术对OCS分子进行了真空紫外波段的光解动力学研究.在四个光解光波长(从129.32到126.08 nm)下测量了硫原子解离产物S(^3PJ=2,1,0)、S(^1D2)、S(^1S0)的速度影像,并从中清晰地发现了四个主要的解离产物通道:S(^... 本文利用时间切片离子成像技术对OCS分子进行了真空紫外波段的光解动力学研究.在四个光解光波长(从129.32到126.08 nm)下测量了硫原子解离产物S(^3PJ=2,1,0)、S(^1D2)、S(^1S0)的速度影像,并从中清晰地发现了四个主要的解离产物通道:S(^3PJ=2,1,0)+CO(X^1Σ^+),S(^3PJ=2,1,0)+CO(A^3Π),S(^1D2)+CO(X^1Σ^+)和S(^1S0)+CO(X^1Σ^+).在实验影像中,产物CO分子的部分振动态结构能够得到分辨.实验还获取解离产物总平动能谱,产物分支比和角分布.对实验结果进行分析显示除绝热解离通道S(^3PJ=2,1,0)+CO(A^3Π)之外,在其他三个产物通道中非绝热效应都起到非常重要的作用. 展开更多
关键词 真空紫外光解 OCS 离子速度影像
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Fabrication and properties of ultraviolet photo-detectors based on SiC nanowires 被引量:2
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作者 PENG Gang ZHOU YingQiu +2 位作者 HE YanLan YU XiaoYan LI GongYi 《Science China(Physics,Mechanics & Astronomy)》 SCIE EI CAS 2012年第7期1168-1171,共4页
A new type of ultraviolet photo-detectors (UVPDs) based on a bundle of highly aligned SiC nanowires was fabricated and the photo-electric properties of the UVPDs including I-V characteristics and time response were st... A new type of ultraviolet photo-detectors (UVPDs) based on a bundle of highly aligned SiC nanowires was fabricated and the photo-electric properties of the UVPDs including I-V characteristics and time response were studied in this work. SiC nanowires were prepared by pyrolysis of a polymer precursor with ferrocene as the catalyst by a CVD route. The diameters of SiC nanowires varied from 100 to 200 nm while they were some centimeters long and the SiC nanowires were with zinc blended cubic form ( -SiC) tested by X-ray diffraction. A bundle of nanowires was fixed onto two legs' base by conductive silver paste to form the UVPDs. The electrical measurement of the device showed a significant increase of current when the device was exposed to 254 nm UV light, and the rising time of the device is very short, but the falling time is relatively long. Our results show that the UVPDs based on SiC nanowires have excellent electrical and optical properties which can be potentially applied. 展开更多
关键词 紫外光探测器 纳米线 SIC 制备 性能 聚合物前驱体 响应时间 光电特性
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