Cu改性Fe/Al-PILC催化剂的SCR-C3H6脱硝特性实验研究

为提高Fe/Al-PILC催化剂的SCR脱硝的低温活性,采用Cu对Fe/Al-PILC催化剂进行改性。采用超声浸渍法合成系列xCu-Fe/Al-PILC催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis、XPS、Py-FTIR等系列技术手段进行表征。在固定床微反应器上进行C3H6的选择性催化还原NO的实验。结果表明,经过铜改性后的xCu-Fe/Al-PILC催化剂有效解决了Fe/Al-PILC催化剂低温SCR活性不足的问题,同时提高了中高温活性。催化剂在200-500℃能够实现80%以上脱硝效率,其中,0.13Cu-Fe/Al-PILC在250-500℃实现了90%以上NO转化率,并在250℃达到最高脱硝效率93%。XRD、N2吸附-脱附结果表明,经过铜改性的催化剂可以提供更多反应活性位,提高反应速率。H2-TPR结果表明,掺杂铜使催化剂获得低温还原能力,同时增强了中高温还原能力。UV-vis、XPS结果表明,铜掺杂不仅使铁获得更高氧化态,同时产生了更多低温活性物质孤立Fe3+。Py-FTIR结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brnsted酸,Lewis酸是SCR反应活性中心。

Cu/Al-PILC催化的C_3H_6选择还原NO反应的研究

采用聚合羟基铝交联剂对蒙脱土进行撑柱 ,合成铝交联黏土 (Al PILC) ,并以其为载体 ,制备了应用于C3 H6选择还原NO的催化剂Cu/Al PILC。考察了制备工艺条件及La2 O3 助剂对催化剂性能的影响 ,并采用DTA、IR技术对Al PILC进行表征。研究结果表明 ,Al PILC热稳定性随Al/clay比增加逐步提高 ,SO2 -4改性Al PILC上SO2 -4与铝氧化柱形成了具有超强酸性的结构 ,催化活性得到显著提高 ;当Al/clay比为 10mmol/g ,浸渍SO2 -4量为 2 0 % (wt) ,Cu担载量为 3% (wt) ,空速2 0 0 0 0h-1时 ,Cu/Al PILC在 35 0℃NO转化率达到最大值 5 2 0 2 % ;浸渍 0 5 %La2 O3 提高了Cu/Al PILC催化剂的活性和热稳定性。

Ag对Fe/Al-PILC的SCR-C3H6脱硝特性的影响

为提高低温段(<300℃)铝柱撑蒙脱土负载铁基催化剂的脱硝效率,采用银离子对其进行修饰。通过超声浸渍法合成银-铁双金属催化剂,并于固定床反应器中评价催化剂性能。结果表明,Ag的引入显著改善了Fe/Al-PILC催化剂的低温催化活性。在250℃时,Ag-Fe/Al-PILC催化剂的NO转化率达到60%以上,高于Fe/Al-PILC催化剂20%的NO的转化率,其中,2.1Ag-Fe/Al-PILC在250℃时NO转化率达到82%,N2选择性达到100%。而且,引入银离子后的双金属催化剂保持了铁基催化剂较好的抗H2O和SO2性能。通过多种技术探究催化剂的微观结构和物理化学性质。根据N2吸附-脱附测试结果表明,双金属催化剂形成了稳定的整体结构,并具有较大的内比表面积。同时,XRD和UV-vis表征结果显示,在催化剂表面形成的银-铁固溶体、Ag+和Agn^δ+物种是影响其低温活性的关键因素。Ag-Fe/Al-PILC的低温活性与形成的银-铁固溶体有关,同时在催化剂表面形成的Ag+和Agn^δ+物种是影响其低温活性的关键因素。XPS结果表明,Ag和Fe之间存在电子转移,形成了双金属协同作用,改变了催化剂表面的银、铁成分含量及其价态。H2-TPR结果表明,Ag促使Fe/Al-PILC还原特征峰出现在低温区,提高了其低温还原性能。表面酸性的Py-FTIR分析结果表明,Ag-Fe/Al-PILC催化剂同时存在Lewis酸和Bronsted酸,且Ag提高了Bronsted酸的稳定性。

双金属催化剂Fe-Co/Al-PILC的CH_(4)-SCR脱硝性能

为了提高甲烷的选择性催化还原NO(CH_(4)-SCR)的效率及其抗烟气中的SO_(2)和H_(2)O的能力,以铝离子柱撑黏土为载体,制备铁-钴双金属催化剂(Fe-Co/Al-PILC)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等方法表征催化剂的物化性质,在固定床微型反应器上对其CH_(4)-SCR特性进行系统评估。结果表明,Fe-Co/Al-PILC具有较好的脱硝反应活性,其中0.27Fe-Co/Al-PILC(0.27为Fe与Co的质量分数比)在600℃时达到63.5%的脱硝效率和100%的N_(2)选择性,其抗水抗硫性能也大大提高。催化剂物化性质的表征结果表明,适量的Fe-Co负载量有利于催化剂中形成Co^(2+)和游离态Fe^(3+),它们是影响催化剂活性的主要因素。H_(2)-TPR结果表明,Fe离子使催化剂的还原温度降低,还原性能增强。吡啶吸附-红外光谱结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brønsted酸,Lewis酸是催化反应的活性酸性位,Fe离子增加了Lewis酸含量。