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无第二模板剂法合成多级结构ZSM-5分子筛微球及其在甲烷无氧芳构化反应中的应用 被引量:10
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作者 杨建华 于素霞 +4 位作者 胡慧晔 初乃波 鲁金明 殷德宏 王金渠 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第2期362-367,共6页
在无第二模板剂的条件下,采用简单的水热晶化法,通过控制条件合成出具有多级结构的ZSM-5(ZSM-5-HW)分子筛,并运用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜和N2吸附-脱附等技术对合成的分子筛进行了表征.结果表明,所得样品是由棒状晶体组装而成的... 在无第二模板剂的条件下,采用简单的水热晶化法,通过控制条件合成出具有多级结构的ZSM-5(ZSM-5-HW)分子筛,并运用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜和N2吸附-脱附等技术对合成的分子筛进行了表征.结果表明,所得样品是由棒状晶体组装而成的具有介孔结构的分子筛微球.用等体积浸渍法制备了Mo/HZSM-5-HW催化剂并用于CH4无氧芳构化反应,表现出较高的催化活性和稳定性.在实验条件下,CH4初始转化率为18.5%,而苯收率最高可达9.5%;反应24h后,两者仍然分别保持在10.2%和5.5%左右. 展开更多
关键词 多级结构 ZSM-5分子筛 第二模板剂 甲烷 无氧芳构化
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β沸石堆垛层错结构的研究 被引量:9
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作者 孟宪平 王颖霞 +3 位作者 韦承谦 张婉静 林炳雄 刘希尧 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第8期727-734,共8页
含TEA+离子的化合物作为模板剂会成的β沸石是由有序结构A、B、C到沿[001]方向堆积成堆垛层错结构.三种有序结构出现的几率分别为0.31、0.36和0.33;其数值不受样品中硅铝出的影响.几率值如此相近的原因是构成β沸石的结构单元Ⅰ... 含TEA+离子的化合物作为模板剂会成的β沸石是由有序结构A、B、C到沿[001]方向堆积成堆垛层错结构.三种有序结构出现的几率分别为0.31、0.36和0.33;其数值不受样品中硅铝出的影响.几率值如此相近的原因是构成β沸石的结构单元Ⅰ的四种连接方式(见图2)能量相等.几率值之间的微小差别,是基于在晶体生长过程中支撑赶A、B和C型三维通道结构的TEA+离子以不同排列形成的难易程度不同所引起.B型对应的排列略易于C型、C型又略易于A型,因此使用此种模板剂时,A、B、C三种结构均可能出现,只能合成出具有堆垛层错结构的β沸石.由于三维通道的特点,合成β沸石对模板剂的用量必须大于具有二维通道或一维通道的分子筛合成时的用量.而且要求有机控离子不宜过大、反应温度相对较低、晶化时间相对较长。 展开更多
关键词 Β沸石 堆垛层错 模板剂 四乙基铵离子 沸石
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模板剂四乙基氢氧化铵的用量对合成的β沸石结构及脱胺的影响 被引量:3
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作者 谢在库 陈庆龄 +2 位作者 张成芳 陈波 陆丽元 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2000年第1期89-94,共6页
研究四乙基氢氧化铵(TEA-OH)模板剂用量对合成的β沸石的结构及脱胺行为的影响。合成β沸石的模板剂的较佳用量(TEA+/Al)为2.10—1.68,合成的β沸石的相对结晶度均大于84%;β沸石中的铝含量(Al/Al... 研究四乙基氢氧化铵(TEA-OH)模板剂用量对合成的β沸石的结构及脱胺行为的影响。合成β沸石的模板剂的较佳用量(TEA+/Al)为2.10—1.68,合成的β沸石的相对结晶度均大于84%;β沸石中的铝含量(Al/Al+Si)及骨架铝含量(TdAl/TdAl+OhAl)随晶化混合液的TEA+/Al而变,存在最佳TEA+/Al点为1.9,此时合成的β沸石非骨架铝量最少,结构硅铝比最高;含TEA的β沸石脱胺过程为Hofmann降解反应,TGA测定的失重量、DSC测定的吸热量与β沸石中TEA含量密切相关。 展开更多
关键词 Β沸石 结构 脱胺 TEA-OH模板剂
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双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的快速合成及催化应用 被引量:4
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作者 杨冬花 李建华 +5 位作者 王新波 郭超 吕爱凝 董梅 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期248-256,共9页
以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征,发现钠离子的导向作用最强,且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N_2吸附–脱附和NH_3-TPD分析。... 以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征,发现钠离子的导向作用最强,且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N_2吸附–脱附和NH_3-TPD分析。结果表明:双模板剂一步法合成的复合分子筛模板剂脱除的失重率为5.67%,小于机械复合分子筛的失重率7.31%,复合分子筛的比表面积、孔容和微孔平均孔径均有所增大,同时其酸强度、酸量都增大,有利于二甲苯优先从复合分子筛的孔道结构中扩散出来。将分子筛应用于甲醇转化制二甲苯催化反应,结果显示,双模板剂一步法合成的复合分子筛催化产物油相中芳烃的选择性最高达到66.72%,芳烃中二甲苯的含量为46.15%,二甲苯中对二甲苯的含量达到30.75%。这是由于B-EU-1/ZSM-5催化剂的特殊孔道结构具备择形效应,使得分子动力学直径较小的二甲苯分子优先从其孔道中扩散出来。 展开更多
关键词 双模板剂 一步法 B-EU-1/ZSM-5复合分子筛 酸性 孔道结构
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不同廉价模板剂合成的Ti-ZSM-5分子筛结构与性能 被引量:3
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作者 张雄福 王桂茹 +1 位作者 刘海鸥 王祥生 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第4期35-39,共5页
对不同廉价模板剂合成的Ti-ZSM-5分子筛的结构与性能进行了表征。XRD、IR和SEM分析表明,在四乙基溴化铵、1,6-己二胺、正丁胺、四丙基氢氧化铵4种模板剂体系中合成的Ti-ZSM-5分子筛,钛均进入了分子筛骨... 对不同廉价模板剂合成的Ti-ZSM-5分子筛的结构与性能进行了表征。XRD、IR和SEM分析表明,在四乙基溴化铵、1,6-己二胺、正丁胺、四丙基氢氧化铵4种模板剂体系中合成的Ti-ZSM-5分子筛,钛均进入了分子筛骨架。NH3-TPD测定表明,Ti-ZSM-5分子筛只有L酸中心,且酸性弱。Ti-ZSM-5分子筛具有憎水性和良好的热稳定性。 展开更多
关键词 Ti-ZSM-5分子筛 模板 钛硅分子筛 合成
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片状形貌ZSM-39分子筛的合成 被引量:2
6
作者 史静 陶伟川 +3 位作者 王仰东 杨为民 唐颐 谢在库 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1123-1127,共5页
利用高通量水热合成装置,使用正丙胺(R1)和六亚甲基四胺(R2)双模板剂,合成片状形貌的ZSM-39分子筛。采用XRD、SEM、FTIR、TG和N2吸附-脱附等方法对试样进行了表征,考察了晶化时间和双模板剂比例对合成的ZSM-39分子筛形貌的影响。实验结... 利用高通量水热合成装置,使用正丙胺(R1)和六亚甲基四胺(R2)双模板剂,合成片状形貌的ZSM-39分子筛。采用XRD、SEM、FTIR、TG和N2吸附-脱附等方法对试样进行了表征,考察了晶化时间和双模板剂比例对合成的ZSM-39分子筛形貌的影响。实验结果表明,当晶化时间足够长(120 h)时,所得ZSM-39分子筛的结晶度良好;合成的ZSM-39分子筛的形貌可通过调节双模板剂的比例进行有效控制,R1含量过高或过低时,均不能得到片状形貌的ZSM-39分子筛;在晶化温度180℃、晶化时间120 h、双模板剂比例n(R1)∶n(R2)=0.5的条件下,所得ZSM-39分子筛呈现均匀薄片状形貌,厚度50 nm左右。 展开更多
关键词 ZSM-39分子筛 MTN拓扑结构 双模板剂 片状形貌
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气流粉碎对Y型分子筛结构与性能的影响
7
作者 董为毅 张文杰 +1 位作者 陶克毅 李赫日亘 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1996年第1期68-71,共4页
气流粉碎对Y型分子筛结构与性能的影响董为毅(南开大学新能源材料化学研究所,天津300071)张文杰陶克毅李赫日亘(南开大学化学系,天津300071)关键词气流粉碎,微粒,Y型分子筛,结构,催化性能目前合成微颗粒分子筛... 气流粉碎对Y型分子筛结构与性能的影响董为毅(南开大学新能源材料化学研究所,天津300071)张文杰陶克毅李赫日亘(南开大学化学系,天津300071)关键词气流粉碎,微粒,Y型分子筛,结构,催化性能目前合成微颗粒分子筛的研究正日益受到人们的重视.用合成... 展开更多
关键词 气流粉碎 Y型 分子筛 结构
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ZSM-22分子筛催化性能及失活行为探究
8
作者 荆补琴 宁艳春 +2 位作者 王森 陈刚 李俊汾 《太原理工大学学报》 北大核心 2017年第4期539-544,共6页
通过水热合成法制备了ZSM-22分子筛并详细考察了其甲醇制烯烃(MTO)催化性能以及失活行为。结果表明:过低的反应温度不利于甲醇活化;升高温度可以明显提高甲醇转化率,同时也加强了烯烃循环的贡献,从而提高丙烯、丁烯的选择性,而乙烯选择... 通过水热合成法制备了ZSM-22分子筛并详细考察了其甲醇制烯烃(MTO)催化性能以及失活行为。结果表明:过低的反应温度不利于甲醇活化;升高温度可以明显提高甲醇转化率,同时也加强了烯烃循环的贡献,从而提高丙烯、丁烯的选择性,而乙烯选择性变化不大;过高的温度会导致甲醇大量裂化成甲烷。甲醇转化率与失活后催化剂的失重量存在明显的折线型关系,说明不同反应时间ZSM-22的失活机理不同。反应初期主要发生孔道内积炭,导致孔道快速堵塞,催化剂迅速失活,而随反应时间延长,积炭主要在外表面生成,催化剂失活速率减缓。 展开更多
关键词 ZSM-22分子筛 结构 催化性能 MTO性能 失活行为
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分子筛合成中的结构导向作用 被引量:1
9
作者 苏克新 《荆门职业技术学院学报》 2008年第3期17-21,共5页
归纳了有机胺在沸石分子筛合成中的结构导向作用,并简要介绍了近年来新结构的有机胺在分子筛合成中的运用,最后对这方面的研究做了展望。
关键词 沸石分子筛 结构导向 有机胺 模板剂
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单一微孔模板剂一锅法制备多级结构ZSM-5沸石(英文) 被引量:3
10
作者 葛同广 华子乐 +8 位作者 贺晓耘 朱颜 任文超 陈立松 张玲霞 陈航榕 林初城 姚鹤良 施剑林 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期866-873,共8页
以微孔模板剂四丙基氢氧化铵为单一模板剂,采用一种温和的低温水热一锅法工艺,成功制备出多级结构ZSM-5沸石(HSZs).与传统的双模板法和后处理法相比,这种结合了沸石生长与后刻蚀于一体的新方法,不仅减少了模板剂的用量及二次酸/碱刻蚀... 以微孔模板剂四丙基氢氧化铵为单一模板剂,采用一种温和的低温水热一锅法工艺,成功制备出多级结构ZSM-5沸石(HSZs).与传统的双模板法和后处理法相比,这种结合了沸石生长与后刻蚀于一体的新方法,不仅减少了模板剂的用量及二次酸/碱刻蚀、煅烧造成的环境污染,同时也极大地简化了合成工艺.利用XRD,N2吸附,SEM,TEM,XRF,27Al NMR与NH3-TPD等测试手段对合成的HSZs进行了全面表征,并提出了一种"成核/生长-刻蚀/再晶化"的形成机理.与传统ZSM-5沸石相比,这种具有均一梭型形貌的HSZs具有高的水热稳定性,并在三异丙苯催化裂解的探针反应中表现出优异催化性能和较长使用寿命. 展开更多
关键词 多级结构沸石 ZSM-5 单一模板 碱刻蚀 催化
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基于知识模板的产品建模方法 被引量:6
11
作者 石明 朱程荣 黄珊 《计算机辅助工程》 2011年第2期32-38,共7页
为实现产品概念设计的创新,提出功能模板、行为模板和结构模板的概念,并利用三者之间的映射关系实现行为流产品建模.通过行为流建模的具体算法,在实现产品概念模型设计的同时生成该模型的行为路径.发动机模型的创建实例表明,该算法能实... 为实现产品概念设计的创新,提出功能模板、行为模板和结构模板的概念,并利用三者之间的映射关系实现行为流产品建模.通过行为流建模的具体算法,在实现产品概念模型设计的同时生成该模型的行为路径.发动机模型的创建实例表明,该算法能实现产品概念模型设计的再创新. 展开更多
关键词 功能-行为-结构模型 知识模板 行为流 正交模型 行为路径
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开放骨架结构磷酸铝合成中N原子环境变化对甲胺结构导向效应的影响 被引量:1
12
作者 常晓文 闫文付 +1 位作者 师唯 徐如人 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期12-18,共7页
以甲胺(MA)和二甲胺(DMA)为结构导向剂,在200℃加热摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(R)∶n(H2O)=1∶1∶1∶277(R=MA,DMA)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-53和Al PO4-21.质子化的甲胺和二甲胺分别位于Al P... 以甲胺(MA)和二甲胺(DMA)为结构导向剂,在200℃加热摩尔组成为n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(R)∶n(H2O)=1∶1∶1∶277(R=MA,DMA)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-53和Al PO4-21.质子化的甲胺和二甲胺分别位于Al PO4-53和Al PO4-21的骨架中以平衡骨架的负电荷.利用X射线粉末衍射分析、元素分析和液相酸碱度测量等表征手段,研究了2个合成体系的晶化过程以及晶化过程中液相的Al,P浓度和p H值随时间的演化.理论计算结果表明,质子化甲胺和二甲胺的N原子上的电荷分别为-0.263和-0.558 e(Mulliken),形式电荷密度分别为22.3和16.0 e/nm3,Al PO4-53和Al PO4-21的骨架电荷密度分别为-3.3和-3.1 e/nm3.结果表明,改变N原子的环境会影响其上的电荷量,从而改变有机胺的结构导向效应,有机胺的形式电荷密度和无机骨架电荷密度之间存在着匹配关系. 展开更多
关键词 沸石 磷酸铝 结构导向效应 模板效应 形式电荷密度 骨架电荷密度
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Y型沸石为模板化学气相沉积法制备模板碳的研究 被引量:1
13
作者 李岩松 赵宏伟 +3 位作者 李艳梅 陈美妤 李莉香 安百钢 《辽宁科技大学学报》 CAS 2019年第2期107-110,137,共5页
具有定制尺寸均匀孔径的纳米碳可以将多孔结构优化到理想性能。本文采用一步化学气相沉积法,Y型沸石分子筛为模板,乙炔为碳源,通过控制化学气相沉积温度,制备了具有有序孔结构的沸石模板碳。研究表明,化学气相沉积温度在700℃时,ZTC-70... 具有定制尺寸均匀孔径的纳米碳可以将多孔结构优化到理想性能。本文采用一步化学气相沉积法,Y型沸石分子筛为模板,乙炔为碳源,通过控制化学气相沉积温度,制备了具有有序孔结构的沸石模板碳。研究表明,化学气相沉积温度在700℃时,ZTC-700展现出良好的有序孔结构、比表面积高达2 500 m2·g-1和孔容量达1.32 cm3·g-1,归因于ZTC-700具有质量分数高达17.7%的碳沉积量,支撑沸石内的有序孔道结构,展现出最佳孔结构特性。 展开更多
关键词 化学气相沉积 Y型沸石 沸石模板碳 有序孔结构
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两段变温法水热合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂化性能(英文) 被引量:3
14
作者 王有和 孙洪满 +4 位作者 彭鹏 白鹏 阎子峰 Subhan Fazle 季生福 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第5期989-996,共8页
以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,采用低温老化、高温晶化2段变温法合成出了球状多级孔ZSM-5分子筛。利用XRD、FT-IR、NH_3-TPD、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等测试对合成样品进行了表征。结果表明:直径约为2μm左右的球状多级孔ZSM-... 以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,采用低温老化、高温晶化2段变温法合成出了球状多级孔ZSM-5分子筛。利用XRD、FT-IR、NH_3-TPD、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等测试对合成样品进行了表征。结果表明:直径约为2μm左右的球状多级孔ZSM-5分子筛颗粒内的晶间介孔和大孔主要由棒状纳米晶堆积而成的,该产品具有较大的比表面积和介孔孔容。同常规水热法一步合成的微孔ZSM-5分子筛相比,2段变温法合成的多级孔ZSM-5分子筛具有更高的B酸/L酸比例(C_(BP)/C_(LP))、强酸/弱酸比例(C_s/C_w)以及活性位可接近性指数(ACI)。催化裂化评价结果显示,得益于活性位可接近性指数等指标的提高,球状多级孔ZSM-5分子筛比常规合成的微孔ZSM-5分子筛具有更高的转化率和丙烯收率等优异的催化性能。 展开更多
关键词 多级孔ZSM-5分子筛 两段变温法 单一模板剂 球状结构 催化裂化
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单一模板剂两段变温法合成球状多级孔ZSM-5分子筛 被引量:1
15
作者 王有和 王晓东 +3 位作者 孙洪满 任子豪 阎子峰 季生福 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期153-159,共7页
以四丙基氢氧化铵为单一模板剂,分别以硅酸或水玻璃为硅源,采用低温老化、高温晶化两段变温法合成球状多级孔ZSM-5分子筛;利用XRD、FT-IR、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等手段对样品进行表征;并分析球状多级孔ZSM-5分子筛的形成机制。结果表... 以四丙基氢氧化铵为单一模板剂,分别以硅酸或水玻璃为硅源,采用低温老化、高温晶化两段变温法合成球状多级孔ZSM-5分子筛;利用XRD、FT-IR、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等手段对样品进行表征;并分析球状多级孔ZSM-5分子筛的形成机制。结果表明:所得多级孔ZSM-5分子筛产品主要由直径约为2μm的规则球状颗粒所组成,而其颗粒内的晶间介孔和大孔主要来自于棒状纳米晶堆积而成的;与商业ZSM-5分子筛相比,该产品具有较高的相对结晶度,同时具有更大的BET总比表面积、介孔比表面积和介孔孔容,其中以硅酸为硅源合成的多级孔ZSM-5分子筛样品总比表面积、介孔比表面积和介孔孔容增加量分别达到114 m^2/g、152 m^2/g和0.094 cm^3/g;低温老化阶段硅铝酸盐凝胶在四丙基铵根离子的诱导下首先形成大量纳米晶核,晶核接着在高温晶化阶段逐渐生长成纳米微晶,纳米微晶随后继续长大成棒状纳米晶体并自组装团聚成球状多级孔ZSM-5分子筛。 展开更多
关键词 多级孔ZSM-5分子筛 两段变温法 单一模板剂 球状结构
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软模板法制备多级孔沸石分子筛的研究进展
16
作者 齐硕 王家亮 +1 位作者 张红丹 程鹏 《中国科学:化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期822-836,共15页
沸石分子筛是化学工业领域应用极为广泛的固体催化剂之一,但其微孔结构也为沸石分子筛在实际应用中带来了一些限制.多级孔分子筛结合了分子筛微孔孔道良好的催化性能和介孔或大孔系统优秀的传质能力,使其在不同的催化反应中特别是含有... 沸石分子筛是化学工业领域应用极为广泛的固体催化剂之一,但其微孔结构也为沸石分子筛在实际应用中带来了一些限制.多级孔分子筛结合了分子筛微孔孔道良好的催化性能和介孔或大孔系统优秀的传质能力,使其在不同的催化反应中特别是含有大分子的反应中表现出优异的催化性能,因此多级孔分子筛的制备成为了当下的研究热点.相较于其他制备方法,软模板法能更好地控制所制备的多级孔分子筛的介孔结构和孔道尺寸.本文以多级孔分子筛的种类作为分类依据,系统地阐述了不同软模板剂对多级孔分子筛结构及催化性能的影响,提出了目前存在的问题,并对其发展前景进行了展望. 展开更多
关键词 沸石 多级孔 软模板 催化 结构
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不同硅铝比的ZSM-12分子筛的结构性质
17
作者 朱崇业 索祖才 +2 位作者 李全芝 周立芝 徐宏斌 《复旦学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1992年第1期32-40,共9页
用X射线衍射法、红外光谱法、差热分析法及^(20)Si,^(27)Al魔角自旋核磁共振谱法现代分析技术,研究了以一甲基三乙基碘化铵和四乙基碘化铵作模板剂合成的两系列高硅铝比ZSM-12分子筛的结构特征。
关键词 分子筛 结构性能 模板 TEA MTEA
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The development of hollow multishelled structure: from the innovation of synthetic method to the discovery of new characteristics 被引量:1
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作者 Jiangyan Wang Zumin Wang +1 位作者 Dan Mao Dan Wang 《Science China Chemistry》 SCIE EI CSCD 2022年第1期7-19,共13页
Hollow multishelled structure(HoMS)is one of the most promising multifunctional structures.The high complexity of its structure makes the general and controllable synthesis of HoMS rather challenging.By integration of... Hollow multishelled structure(HoMS)is one of the most promising multifunctional structures.The high complexity of its structure makes the general and controllable synthesis of HoMS rather challenging.By integration of multidisciplinary knowledge,a great achievement in HoMSs has been obtained in the past decade.Especially,the developed sequential templating approach has significantly boomed the progress of HoMS in composition and structure diversity and application area.The implementation of the temporal-spatial ordering in HoMS makes it indispensable in solving the key scientific problems in energy conversion,catalysis and drug delivery areas.Further development in HoMSs with novel intricate structures will bring new understandings.In this review,we systematically introduce the development history of HoMSs,summarize the inspiration inherited from the previous research on hollow structures,and discuss the milestones in the development of HoMSs,with a focus on the sequential templating approach for HoMS fabrication,attractive temporal-spatial ordering property and dynamic smart behavior for advanced applications.We hope to reveal the inherent relationship between the precise synthesis of HoMS and its highly tunable compositional and structural characteristics,and point out its future direction to boost HoMS area further. 展开更多
关键词 hollow multishelled structure sequential templating approach temporal-spatial ordering smart dynamic behavior
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