密度泛函理论研究Al在丝光沸石骨架中的取代位置和NH_3的吸附(英文)

采用色散校正密度泛函方法（DFT-D2）计算了Al同晶取代进入H-[Al]MOR丝光沸石骨架中可能的位置及其对NH3分子吸附表征Brnsted酸性。热力学上,Al优先取代位是T2O5位,接着是T4O2、T1O7和T3O1位,能量差仅在0.03-0.07 eV,表明Al可能分布在四种非等价晶体T位。同时,电荷平衡质子的位置影响Al取代位的稳定性,数据表明电荷平衡质子与O5位结合的可能性最大。另外,用DFT和DFT-D2方法计算了NH3分子在每一个Al取代的T位的吸附能,通过比较,DFT低估了NH3吸附能0.41 eV,表明色散校正DFT-D2方法对于NH3吸附是很有必要的,T2O5位的Brnsted酸性最强。