绿色化学理念融入化工专业多相催化课程教学的探索与实践

在“双碳”战略背景下,强化绿色化学教育,成为高等学校化工专业人才培养工作的重要任务之一。在化工专业多相催化课程教学中,为每一章节安排“绿色课时”,讲解与该章节内容相关的绿色化学理论与技术,将绿色化学理念融入课程教学中,不仅能使学生牢固掌握化工专业知识,而且能使学生加深对绿色化学的认识,同时能提高学生利用绿色化学理论与技术解决化工专业问题的能力。这对于培养既具有扎实化工基础又具有绿色化学理念的综合性化工专业人才具有重要意义。

微反应器内药物连续流合成的研究进展

由于微反应器的特征尺寸较小,其比表面积大,混合效率高,热质传递效率快,可精确调控反应过程。相比于传统的釜式反应器,在微反应器内开展药物的单步/多步合成,具有高选择性、高效率、本质安全等优势。综述了近年来在三种常用的微反应器包括毛细管微反应器、板式微反应器和微填充床反应器以及其他新型微反应器中进行药物及其中间体连续流合成的研究进展。从均相和非均相反应进行分析,总结了不同类型微反应器的优势。最后,对药物连续流合成的发展方向进行了展望。

填料塔中有机胺吸收CO_(2)气液传质的研究进展

胺法吸收CO_(2)是典型的气液传质和反应问题。填料塔作为化工生产中重要的气液分离设备,其填料层空隙率高的特性使得其具有传质效率高、生产能力大、操作弹性大等优点。本文主要依据填料塔持液量低、填料层压降小的流体力学性能和液泛气速高的操作特性,结合有机胺吸收CO_(2)的反应特点,基于传质理论,综述了操作温度、CO_(2)负荷与分压、惰性气体流速、液相流速和温度、有机胺种类和浓度以及填料类型对CO_(2)吸收过程中传质性能的影响。在后续研究中,可以从实验和模拟相结合的角度对填料塔中有机胺吸收CO_(2)气液传质和反应过程进行深入研究,进一步提高填料传质效率和提升溶剂吸收性能。

炭黑负载MnO_x-Pt电催化剂的制备与初步研究

合适的电催化剂材料是质子交换膜燃料电池降低电极反应活化能、加快反应速度、提高电池能量转换效率的关键,尤其是用于阴极氧还原的电催化剂。VulcanXC-72炭黑进行预处理后作为催化剂载体,采用分步化学沉积方法制备得到了炭黑负载的MnOx-Pt电催化剂。通过ICP、XRD、TEM、CV等物理和电化学手段测试和表征,结果表明:所得到电催化剂中锰氧化物的主要存在形式是隐钾锰矿型MnO2;三种催化剂样品中Mn的质量百分含量均为20%左右,而Pt的质量百分含量在5%左右。该催化剂具有较高的分散度,更高的氧还原起始电位和峰值电位,表现出良好的电催化氧还原性能,可作为质子交换膜燃料电池阴极氧还原的电催化剂;其电化学催化反应机理还有待于进一步深入的研究。

镍氢电池的数值模拟

通过研究镍氢电池的传热传质以及电化学反应机理,根据能量守恒原理建立其三维、非稳态数学模型,该模型包括了电池外壳、内部极堆、氢气工质等全部区域。基于计算流体力学(CFD)方法,对镍氢电池的温度场进行了数值模拟,并将数值模拟结果与实验结果进行对比,两者符合良好。该模型能够指导镍氢电池在空天电源、移动电源等领域的工程设计、参数优化等实际需要。

锂离子电池用富锂正极材料的研究进展

富锂材料xLi2MnO3.(1-x)LiMO2(0<x<1,M=Mn,Co,Ni)的高比容量(≥250 mAh·g-1)和低廉的价格已引起人们的广泛兴趣.但其首次充放电循环的较大不可逆容量损失、较差的倍率性能和循环过程的材料相变等关键问题制约了其发展.富锂材料结构解析和充放电机理探索一直是研究的热点.目前,富锂材料是否为固溶体仍有争论,首次充电4.5 V平台的氧流失机理已得到确认.为了提高富锂材料的电化学性能,可从体相掺杂、表面包覆和结构形貌控制等方面对材料进行改性,其电化学性能有显著提升.本文综述了富锂材料最新研究进展,归纳了相关制备方法,重点介绍了富锂材料的结构特点、锂嵌脱机理和改性方法,并展望了今后的研究方向.

氧化钛纳米管掺杂铂锡催化制备及性能

尝试将TiO2纳米管掺杂到应用于直接乙醇燃料电池阳极的低铂Pt-Sn/C催化剂中。采用电化学循环伏安扫描技术考察了其乙醇氧化活性,确定加入TiO2纳米管的最佳用量,同时结合X射线衍射和X射线光电子能谱对电催化机理进行初步分析。结果表明,掺杂TiO2纳米管后,Pt-Sn/C催化剂中Pt的晶格参数进一步扩张,并部分形成了Pt3-Sn结构。TiO2纳米管表面的羟基和吸附态氧,提供了更多含氧物种,使得更多的氧与金属成键,参与乙醇氧化中间产物的进一步氧化反应,提高了催化剂的抗毒化性能,加速铂表面活性位的再生,从而提高催化剂的乙醇氧化能力。

水性颜料铝粉的制备与表征

先以硅烷偶联剂γ-缩水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(KH560)对铝粉粒子进行预处理,使其接枝在粒子表面,然后通过溶胶-凝胶(Sol-gel)沉淀法,以较为廉价的硅酸盐为原料,在水相体系中对铝粉表面进行包覆SiO_2处理。探讨了硅烷偶联剂添加量、硅酸盐浓度以及陈化时间对包覆后产物析氢量的影响。并运用SEM、IR和XRD等方法对包覆样品进行了分析和表征。结果表明,选择合适的工艺条件,可以制备出在60℃碱性缓冲溶液A中12h内发气量小于1mL的铝粉颜料。

制备条件对TiO_2纳米管晶型影响研究

用不同TiO2作原料,在一般水热法和微波法条件下,制备TiO2纳米管,通过TEM、XRD等表征手段,研究了影响合成TiO2纳米管晶型的因素,提出了影响纳米管晶型结构的机理。结果表明,利用不同的原料在一定制备条件下可制得单一晶型的TiO2纳米管。

机器学习在多相反应器中的应用进展

准确理解并精确预测多相反应器内复杂的流体力学特性、传递现象及反应特征,是过程工程领域的热点方向之一。随着试验测量技术及高性能计算机的快速发展,研究者可以获取高精度的多维瞬态流场数据集。近十年来,机器学习作为一门新兴学科,越来越广泛地应用于数据挖掘、图像识别、智能控制等领域。本文概述了几种常用的机器学习方法(包括神经网络模型、支持向量机模型、决策树模型、聚类算法模型等),总结了机器学习模型的构建过程(包括数据集的建立、特征变量的选择、算法框架的选取、模型参数的调优、模型验证与测试等),综述了机器学习辅助多相反应器中流场本构模型构建、流场图像重构、流型识别、流场关键参数预测及优化、不确定度分析、数字孪生技术平台等方面的应用进展,剖析了机器学习结合多相反应器领域所面临的挑战,展望了机器学习在多相反应器中可能有待拓展的方向。

自由基聚合反应器中多尺度流场的模拟进展

自由基聚合过程中,由于混合、传递及聚合反应的相互作用使得反应器内部存在复杂的多尺度流场,例如宏观尺度的速度、浓度、温度分布,介观尺度的液滴粒径分布,微观尺度的聚合反应速率、聚合物分子量和多分散性指数分布。这些复杂的多尺度流场分布使得聚合反应器的模型化研究成为难题。本文较为系统地介绍了自由基聚合反应器中存在的多尺度现象;简述了微观尺度聚合物性质流场分布的模型化与模拟研究方法;从悬浮聚合和乳液聚合两个方面介绍了介观尺度液滴粒径分布的模拟研究进展;从非理想混合的角度阐述了宏观尺度多相流流场分布的研究进展。最后,本文分析了多尺度模型的耦合求解方法。本综述也有本文作者对这个领域的初步观点,可为聚合反应器的设计、优化和放大提供参考。

多孔高分子微球的制备研究

以苯乙烯、二乙烯苯为单体，引入混合溶剂作为致孔剂，采用悬浮聚合的方法制备了多孔交联聚苯乙烯微球，并通过有机萃取等方法带出致孔剂，形成永久性大孔。分析了搅拌速度、分散剂用量、致孔剂等因素对微球粒径分布和孔比表面积的影响，研究了不同工艺条件下的微球形态。结果表明，转速在180r／min左右，分散剂质量分数在0．15％左右时，可以制得粒径范围为0．2～0．8mm的聚苯乙烯微球，且微球具有良好的粒径分布。采用石蜡／甲苯、石蜡／乙酸乙酯为致孔剂时，可以形成纳米级小孔，且当石蜡／甲苯用量为86％时，孔比表面积可达到33．07m^2／g，并随着交联剂用量的增加而增大。

CoTETA/C为氧还原催化剂的交流阻抗法研究

通过对具有不同阴极催化剂CoTETA/C载量的质子交换膜燃料电池(PEMFC)运行于不同状态下的交流阻抗分析,提出其等效电路,对各参数模拟表明,在阴极催化剂载量为2 mg/cm2时,随电池温度升高,欧姆阻抗R1和电荷转移阻抗R2呈下降趋势,提高阴极催化剂的载量能够增加电极催化活性,降低R2,但是由于催化剂层增厚,阴极产生的水难以排出,随着温度的升高电极产生部分水淹,R2反而增大,从而导致电池性能下降。电池温度上升,Nafion含水率升高,质子传递阻抗减小,有利于降低R1。在高放电电位时,R2较大,R2占主导地位;在中等放电电位时,R1和R2共同决定电池内阻;低放电电位时,电池处于急剧的浓差极化状态,气体和水的传质将对电池性能产生重要影响。

微尺度内液-液传质及反应过程强化的研究进展

微化工技术作为一种高效的过程强化技术获得了广泛应用。本文从流动、传递及反应三者之间的耦合机制出发,系统综述了近十五年以来关于微尺度内液-液两相流动与传质过程特征、强化传质的微反应器、评价标准及其在化学品合成与材料制备中的应用等方面的研究进展,并对其未来发展方向进行了展望。

微反应器耦合离子液体强化萃取过程的研究进展

离子液体作为一种绿色溶剂在强化萃取过程中获得了广泛的应用,但是高昂的生产成本以及以高黏度为特征的流体力学性质阻碍了其工业化应用。微化工技术为基于离子液体的连续化萃取提供了一种高效的过程强化平台。近年来,微化工技术与离子液体技术的耦合强化在萃取分离领域越来越受到关注。本文主要综述了微流动萃取技术的基本现状、离子液体参与的萃取过程特征、微反应器内涉及离子液体的互不相溶液-液两相流型、传质及其强化机制,重点介绍了微反应器在基于离子液体萃取金属、有机物等过程中的应用、微流动萃取过程放大的研究进展,并对涉及离子液体的多级萃取、功能化离子液体的萃取应用及其相应的微流动萃取放大等研究方向进行了展望。

微反应器内连续制备拓扑结构聚合物的研究进展

含复杂拓扑链结构的聚合物的发展极大地丰富了高分子材料的种类与性能,而微反应技术为聚合物拓扑结构的调控提供了一个强有力的平台。本文首先对拓扑聚合物的结构性能、合成方法及微反应技术的理论基础等背景作简要介绍,然后对微反应技术在聚合物合成领域的应用作系统的阐述,重点集中于连续制备支链型聚合物的研究进展及微反应器操作相对于间歇过程的优势等。进一步地,分析了微反应器合成复杂拓扑结构聚合物的技术难点及改进方案,最后从基础研究、工程放大、产品应用等研究方向进行展望。