华北区域本底地区夏季近地面臭氧来源的量化解析

以北京上甸子国家大气本底站代表华北区域本底地区,利用CAMx模式的臭氧(O_(3))源解析方法(OSAT)对2019年6月25日至7月31日该地区O_(3)浓度进行模拟研究,量化不同来源组分和追踪区域的贡献,分析O_(3)浓度的来源构成。结果表明:对华北区域本底地区地面O_(3)浓度贡献由大到小的组分依次为边界输送(61.8%)、源区输送(31.8%)、背景浓度(3.3%)和本地生成(3.1%),主要追踪源区域依次为河北(5.70%)、内蒙古(5.43%)和山东(4.48%),源类别依次为民用源(15.35%)、农业源(10.72%)、交通源(7.21%)和工业源(1.62%),主要前体物依次为NO_(x)(29.6%)和VOCs(5.3%)。华北区域本底地区地面O_(3)浓度主要由边界输送和源区输送贡献,这进一步验证了上甸子站作为大气本底站的合理性。

京津冀地区臭氧与温度的关系研究

为探究气象条件对臭氧(O_(3))长期变化趋势的影响,基于京津冀地区多站点长时间序列污染物和气象观测数据对两种气候惩罚因子进行统计分析.结果表明,2016年之后,京津冀地区O_(3)对温度的敏感性增强.对比2016年前后两个时期(2010~2015年,P2;2016~2020年,P3)的区域气象条件发现高温是导致这种现象的主要气象原因.P3时期的高温日数出现频率比P2时期偏高0.6%~5.1%,而这种高温日的频繁发生与京津冀地区在P3时期受焚风影响增多有关.P3阶段具备焚风发生条件的日数频率是P2时期的2.7倍,焚风条件下高温天气的发生频率是非焚风条件下的1.0~1.9倍.这种O_(3)对温度的敏感性增强意味着一旦气象条件有利于O_(3)污染的发生,O_(3)浓度会在短时间内达到与温度相关的最大反应速率,从而使高浓度O_(3)维持更长时间.与北京相比,京津冀其他地区的O_(3)污染形势更为严峻,需持续加强区域污染的联防联治,协同减排.

北京地区大气氨时空变化特征

在北京城区和上甸子本底地区分别开展了为期3a和1a的NH_(3)在线观测,并结合风向、风速、温度、相对湿度等气象因素的变化特征,分析了北京地区NH_(3)浓度水平、年季特征及影响因素.结果发现,北京城区和本底地区的NH_(3)年均浓度分别为(32.5±20.8)×10^(-9)V/V和(11.6±10.3)×10^(-9)V/V,北京城区的NH_(3)浓度高于大多数国内外主要城市和地区的NH_(3)浓度水平.城区和本底地区NH_(3)浓度年变化特征为夏季高,分别为(34.1±6.8)×10^(-9)V/V和(11.1±2.2)×10^(-9)V/V,冬季低,分别为(19.7±9.3)×10^(-9)V/V和(2.4±0.6)×10^(-9)V/V.NH_(3)的日变化特征受气象因素影响明显,其结果表明,春季城区NH_(3)浓度峰值出现在15:00,而本底地区受西南风影响在20:00达到峰值;夏季城区NH_(3)浓度最高值在7:00出现,本底地区则呈现双峰值(分别在09:00和22:00);秋季城区和本底地区的日变化规律一致,均在22:00出现峰值;冬季城区的峰值出现时间晚于本底地区,峰值分别出现在23:00和20:00.西南风是造成本底地区NH_(3)浓度升高的主要原因,春季和夏季,随着西南向风速的增大,NH_(3)浓度显著升高.城区的NH_(3)浓度则主要受到局地排放的影响.浓度权重轨迹法的研究结果发现,北京、天津、河北及河南北部地区是影响北京地区大气NH_(3)的主要源区.

基于FY-4A卫星资料的中国区域网格化地表大气颗粒物浓度估算

利用PMRS(physical PM2.5 remote sensing)方法,对FY-4A卫星资料进行反演,并通过与地面站点资料融合,得到我国近地面PM2.5网格化实况。建立清洁、霾、沙尘背景条件下PM2.5与PM10转化关系的格点地图,进一步估算我国地表PM10浓度。结果表明,不同区域间细粒子柱状体积消光比(VEf)与大气细粒子比(FMF)均存在相似的相关关系,以FMF=0.4为界,分别建立了两个VEf拟合方程,估算得到的VEf与AERONET观测的VEf相关性(r2)高于0.85。霾过程中,通过PMRS方法反演得到的近地面PM2.5质量浓度与实况站点分布有较好的匹配,基本可以反映出污染的高浓度区域,单点检验中,反演结果与实况数据存在一定的相关性,其中京津冀的r2可达0.39,但数值上仍存在高估或低估。为了解决这一问题,本研究将卫星反演格点结果与地面观测站点进行融合,最终得到与实况吻合较好的0.25°×0.25°全国PM2.5网格化实况。不同天气背景条件下各站点PM10和PM2.5相关性均高于0.7。其中,沙尘时段PM10/PM2.5>3高值区与我国沙源地和沙尘高发区有较好的对应关系。霾时段PM10/PM2.5接近于1,清洁时段,全国大部PM10/PM2.5介于1~2。通过PM2.5与PM10转化关系的格点地图,根据不同天气背景,反演得到我国网格化地表PM10实况,其结果可以较好地反映我国西北地区的沙尘天气过程。

利用FY-4A卫星光学数据对中国近地面PM_(2.5)浓度的估算和检验分析

对FY-4A卫星的气溶胶光学厚度(AOD)产品进行检验,并根据卫星相关观测资料,通过改进后的PMRS方法,反演得到中国近地面PM_(2.5)质量浓度网格化分布。结果表明,FY-4A卫星反演不同站点AOD与地基观测网(AERONET)观测结果吻合较好,但存在一定的低估或高估现象,相关系数区间为0.54-0.87。将细粒子比(FMF)以0.4为界进行划分,FMF>0.4时,拟合结果较FMF≤0.4时更接近于AERONET观测结果;但FMF≤0.4时,卫星反演的AOD稳定性优于FMF>0.4时。通过引入AOD的大小,改进FMF>0.4时对细粒子柱状体积消光比(VEf)的估算算法,并通过改进后的PMRS方法对中国近地面PM_(2.5)浓度进行逐时反演,其反演结果和地面观测结果相关较好,其中,乌鲁木齐、石家庄和徐州观测点的相关系数均高于0.7,但数值上仍存在高估或低估,误差结果由多种因素决定。空间分布中,卫星反演的中国2019年近地面PM_(2.5)浓度月均值与近地面观测的结果有较好的对应关系,二者逐月演变趋势基本一致,基本可以反映出中国近地面大气细粒子的空间分布,特别是秋、冬季京津冀周边区域、汾渭平原等污染高值区均与地面观测对应较好。

京津冀区域臭氧时空分布特征及其背景浓度估算

为研究京津冀区域臭氧时空分布特征,并估算区域传输贡献,对2017~2019年京津冀区域68个国控站点资料进行主成分分析,并采用TCEQ法估算京津冀区域及细分的次区域内O_(3)背景浓度.结果表明,京津冀区域O_(3)浓度整体上呈现南高北低态势,地理位置的差异及其距离对于各城市臭氧浓度的均匀性分布影响较大.经最大方差法旋转后,主成分分析结果可将京津冀区域划分为河北省中南部、京津冀北部以及渤海西岸地区等3个稳定的次区域.对3个次区域分别采用TCEQ法估算O_(3)背景浓度,计算得到3个次区域本地生成O_(3)浓度依次为71,60,59μg/m^(3),区域背景浓度占O_(3)日最大8h浓度的比值依次为34.3%,39.4%,42.2%.京津冀区域O_(3)本地生成占主导,区域传输也不容忽视.

延庆地区山谷风对PM_(2.5)浓度的影响

基于2015~2019年北京生态环境监测和气象数据,分析了延庆地区山谷风对PM_(2.5)浓度的影响,揭示了含山谷风环流污染过程(事件1)与未有山谷风污染过程(事件2)初始阶段的异同及其气象影响机制.结果表明,延庆持续性污染过程集中在9月~次年3月,共计63次,其中27次(43%)伴随1d或多天的山谷风日,39d山谷风中有32d(82%)出现在污染过程的初始阶段,18%出现在峰值阶段;36次过程未出现山谷风日.山谷风日逐时PM_(2.5)浓度大于非山谷风日4.5~15.4μg/m^(3),全日差值最大时段为谷风阶段(15:00~19:00)均大于13μg/m^(3),山谷风日存在SSE-ESE风频中心0.59%,15:00~16:00风速3.3m/s左右,非山谷风日风频中心在WSW-SW和SE-ESE,最大值为0.41%,风速较山谷风日小.事件1和2初始阶段PM_(2.5)浓度变化关键期为15:00~19:00,事件1风向E-SSE风速2~4m/s,PM_(2.5)增长速率大于事件2,与露点变化趋势基本一致,23:00事件1PM_(2.5)浓度显著高于事件220μg/m^(3)左右,污染过程发展初期出现的山谷风环流谷风阶段的偏东南风形成气溶胶和绝对水汽的区域传输,对PM_(2.5)浓度的升高有正贡献.平原空气污染过程(延庆未出现)特殊污染型占比20%,该类污染型白天风频中心分布分散,NNW-WNW、SW-SSW和ENE-NNE均有0.7%左右的风频中心,未出现S-ESE的风频.

北京平原和延庆地区山谷风异同及对污染的影响

在一定的地形与天气条件下,山谷风环流是影响山地和平原气溶胶污染的主要气象因素之一.本研究基于2015~2019年京津冀地区生态环境监测数据和多源气象数据,对比分析了北京平原和延庆地区山谷风异同,结合典型污染事件揭示了山谷风不同阶段对PM_(2.5)浓度的影响机制.经分析发现,观象台山谷风为偏西南风转偏东北风,延庆站为偏东南风转偏东北风,随着污染等级加重,山谷风强度减弱17.7%~32.4%;观象台风速2~6 m·s^(-1)时,最大为SE风向PM_(2.5)浓度83μg·m^(-3),东南风浓度高于西南;延庆站风速2~6 m·s^(-1)时,偏东南方向浓度高于其他风向20~40μg·m^(-3),谷风阶段PM_(2.5)浓度高于近5年均值10~12μg·m^(-3).以2015年3月5~8日重污染事件为例,山谷风的影响作用主要体现在谷风时段东南风的高湿性及区域传输作用,延庆站3月6~7日谷风阶段PM_(2.5)浓度上升100~130μg·m^(-3);山风时段逆温发展至1000 m,观象台和延庆站露点先后抬升18℃左右,延庆站露点峰值滞后观象台2 h,高湿环境下PM_(2.5)浓度小幅上升.同时,3月6~7日延庆站400 m高度和玉渡山站热力梯度逐渐减小,山谷风分别减小8%和6%,局地环流减弱可能与边界层和高浓度气溶胶双向反馈机制有关.