拉曼光谱技术在核燃料分析中的应用研究进展

对辐照前后核燃料的物理化学性质进行分析表征是实现核动力反应堆内燃料性能可靠预测的基础之一。拉曼光谱技术可以通过分析分子振动、转动方面的信息获知物质的分子形态及物相结构变化,因其具有微量、无损、原位、高效等优点的定性定量分析能力,被广泛应用于核燃料的表征中。本文简要概述了拉曼光谱技术的基本原理,从腐蚀分析、辐照损伤分析、温度监测及高放射性样品封装等4个方面介绍了近十几年来拉曼光谱技术在核燃料分析领域的应用现状及研究进展,指出了该技术目前存在的一些局限性,并针对核燃料分析,从联用技术、数据库建立等方面对未来拉曼光谱技术的研究与应用方向进行了展望。

高分辨电感耦合等离子体质谱法测量放射性废液中239Pu与240Pu

^(239)Pu和^(240)Pu含量对分析放射性废液来源、选择后续处理工艺十分关键。本研究应用高分辨电感耦合等离子体质谱法(HR-ICP-MS)直接测定放射性废液中的^(239)Pu、^(240)Pu含量。由于^(238) U与1 H结合产生的铀氢复合离子会对^(239)Pu、^(240)Pu造成同质异位素干扰,本研究通过测定铀氢复合离子产率进行质谱干扰修正,将^(239)Pu、^(240)Pu系列浓度标准扣除铀氢复合离子干扰后,分别绘制^(239)Pu、^(240)Pu质量浓度-计数率标准曲线。测量放射性废液样品时,先利用铀氢复合离子产率修正^(239)Pu和^(240)Pu的同质异位素干扰,再将样品计数率值代入标准曲线方程,计算得到放射性废液样品中^(239)Pu和^(240)Pu的质量浓度,最后计算^(239)Pu和^(240)Pu的活度。将质谱法与液闪法测量结果进行比对,结果表明,两者所测结果偏差小于4%,方法相对扩展不确定度为4.6%(k=2)。该方法制样简单,适用于辐射水平高、铀基体含量大的放射性废液中^(239)Pu和^(240)Pu的快速测量。

燃料元件破坏性燃耗测量过程的质量控制

燃耗是核燃料元件最重要的性能指标之一,其准确测量对新型燃料元件研制和换料周期确定等具有重要意义。破坏性燃耗测量属于强放射性下的精细化学分析,需建立系统的方法对测量过程进行质量控制,确保测量数据准确可靠。本文从方法适用性分析、数据预估、质谱干扰分析、样品污染分析、多种方法验证等方面介绍了破坏性燃耗测量过程质量控制的方法。剖析了重同位素法、^(148)Nd监测体法、^(145)Nd+^(146)Nd监测体法、^(137)Cs监测体法等的优缺点和适用范围。介绍了由裂变产额比值预估钕同位素丰度比、由铀同位素丰度比预估燃耗值的方法。分析了质谱测量时由Ce和Sm同位素造成的同量异位素干扰及其检测、排除手段。针对天然本底污染和样品间的交叉污染,分别论述了两种污染源的判断和修正技巧。还探讨了对燃耗值、稀释剂浓度、同位素丰度比等关键数据进行对比验证的方法。