丙烯直接气相环氧化反应中原料气组成优化的研究

针对丙烯直接环氧化过程中原料气组成存在的问题,即大量稀释气以及O2无法完全转化,通过计算无稀释气条件下O2、H2和C3H6混合气体的爆炸限数据,得出O2体积含量的安全范围(≤10%),移除了稀释气;通过考察了O2体积含量及H2/C3H6体积比对反应的影响,确定最优原料气组成为H2/O2/C3H6=62%/7%/31%,使O2在反应过程中全部转化。并在此基础上研究了温度、压力和空速对反应的影响,探究了催化剂失活的原因。

碱金属碳酸盐改性对Au/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化活性和稳定性的提升作用研究

制备了不同碱金属碳酸盐(Na2CO3、K2CO3、Rb2CO3和Cs2CO3)超声浸渍改性的Au/TS-1催化剂,采用XRD、ICP、XPS、UV-vis、NH3-TPD、FT-IR和HAADF-STEM等手段对催化剂结构性质进行了表征,研究了碱金属碳酸盐改性对Au/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化活性和稳定性的影响。结果表明,碱金属碳酸盐改性可以降低Au/TS-1催化剂的表面酸性,减缓环氧丙烷(PO)在催化剂表面吸附引起的积炭失活,抑制金颗粒粒径的增大;此外,Cs2CO3和Rb2CO3改性还可减少Au/TS-1催化剂上的骨架外Ti含量。碱金属碳酸盐改性后的Au/TS-1的催化活性和稳定性都得到明显的改善,其中,Cs2CO3改性的Au/TS-1表现出最佳的催化活性,丙烯转化率为6.2%,环氧丙烷选择性为86.2%,氢气利用效率为26.2%。相关研究为提高Au/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化活性和稳定性提供了新的思路。