汉阳陵帝陵外藏坑保护展示厅遗址区的微环境及气溶胶理化特征

为评价汉阳陵帝陵外藏坑保护展示厅内文物保存大气环境的历史演变,本研究于2013-2014年度冬夏两季,对展示厅玻璃护围内(遗址区)、外(游客通道)的大气环境进行了监测与采样分析。结果显示,玻璃护围内存在温、湿度的季节性波动;遗址区PM_(2.5)质量浓度的夏季均值为18.414.6μg·m^(-3),冬季均值为28.0±18.9μg·m^(-3),遗址区与游客通道的I/O比值为0.62±0.23。仅在室外重度灰霾污染后,遗址区浓度高于游客通道。遗址区内气溶胶偏酸性,冬季酸性强于夏季。PM2.5各化学组成中有机物所占比例最高(42%~51%),二次无机离子(SO_4^(2-)与NO_3、NH_4^+之和)夏季占PM_(2.5)的37%,冬季占23%。遗址区内的文物依然面临微环境波动、气溶胶酸性和水溶性组分的物理与化学风化威胁。

西安地区全新世气候变化与土壤侵蚀研究

为了揭示西安地区全新世环境变化和黄土地层的侵蚀期,利用野外调查和化学分析等方法,研究了西安地区全新世黄土与古土壤发育时的气候变化和不同气候阶段的土壤侵蚀。通过野外调查,在西安白鹿塬区发现了黄土塬区罕见的3个层次的全新世中期古土壤,整个全新世黄土剖面可分为5层,表明黄土塬区全新世气候变化及沙尘暴活动与河谷地区一样可分为5个阶段。土层氧化物、微量元素、CaCO_(3)含量和磁化率测定结果显示,西安白鹿塬区全新世8500~6000年和5000~3100年古土壤发育时较10000~8500年、6000~5000年和3100年以来的黄土发育时夏季风活动强,降水量多,气候湿润,沙尘暴活动弱。中全新世8500~6000年间发育的S_(02)古土壤中Fe_(2)O_(3)和Al_(2)O_(3)有一定富集,该层土壤类型相当于黄棕壤,指示当时年平均降水量较现今多150 mm左右。虽然沙尘暴活动很弱的间冰期是黄土地层理论上的侵蚀期,但是实际上这一时期的土壤侵蚀很弱。全新世黄土的侵蚀主要发生在气候冷干时期,不是发生在温湿时期。全新世中期6000~5000年间的黄土侵蚀率一般大于堆积率,使得广大地区全新世中期的薄层黄土在绝大多数地区受到侵蚀而消失。全新世中期薄层黄土发育时气候变冷干引起的植被退化是当时土壤侵蚀加强和出现侵蚀期的原因。

气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响

采用重心模型、空间自相关分析和地理探测器,研究了2016年中国东部O3浓度的时空变化规律,揭示了气象因素和前体物对中国东部O3浓度空间分布格局及其演变的影响.结果表明:(1)O3浓度变化可分为3个阶段:1~3月为低值上升阶段、4~9月为高值波动阶段、10~12月为低值下降阶段,O3污染主要发生在高值波动阶段,超标天数占全年的96.0%.(2)气象因素是影响O3年均浓度空间分布格局的主导因素,受降水、相对湿度南高北低和日照时数北高南低的影响,O3年均浓度总体呈北高南低的态势;前体物对O3年均浓度分布也有显著影响,是城市群核心城市形成局部O3污染中心的原因.(3)O3月均浓度分布格局经历了由北高南低到南高北低的演变过程,1~6月O3浓度总体重心和高值重心向北迁移,6月达到最北,北高南低的特征最强,环渤海地区成为O3污染最严重的区域;7~12月,O3浓度总体重心和高值重心向南迁移,12月达到最南,O3浓度分布格局演变为南高北低.3~9月雨季期间,O3浓度分布主要受降水和相对湿度的影响,其余时间主要受气温的影响.(4)前体物对O3浓度分布的影响主要通过气象条件实现,气温越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大;气温越低,光化学反应越弱,NOx、CO、SO2等化学性质活跃的前体物对O3可能起消耗作用.

锰基氧化物催化燃烧甲苯的研究进展

甲苯是最具代表的挥发性有机物(VOCs)之一,是PM_(2.5)和臭氧的前驱体,对人体呼吸系统和中枢神经系统有一定的损害,甲苯的去除可以有效地减轻大气环境污染问题和对人体健康的影响。锰基氧化物催化燃烧具有成本低、效率高、稳定性强和氧化还原性能良好等优点,成为治理甲苯的热点。用于甲苯去除的锰基催化剂的种类主要有单一锰氧化物、复合锰氧化物、负载型锰氧化物、钙钛矿型锰氧化物和整体锰氧化物五种。本文以甲苯催化氧化为目标,综述了以上五种锰基催化剂的性能和反应机理受催化剂种类、晶型、形貌、掺杂、负载等的影响,并对该领域未来的研究方向做出了展望。

副热带高压脊线北跳日期预测及其与中国初台关系的研究

基于西太平洋副热带高压（副高）变化与西北太平洋热带气旋（TC）活动的关系,利用1980—2013年NCEP/NCAR再分析日平均、月平均数据,计算副高脊线第一次北跳至25°N或以北,30°N以南的副高北跳日期序列。选取超前于副高北跳日期的三个气候变量为预测因子,建立了1980—2008年的副高北跳日期的多元线性回归方程模型,并由此预测2009—2013年的副高北跳日期。模型的整体模拟能力较好,但在某些年份的模拟结果与实际偏差较大;模型的回报预测结果能较好地描述2009—2013年副高北跳日期的年际变化特征。进一步利用美国联合台风预警中心数据,分析显示中国初台的登陆日期与副高北跳日期显著正相关;在多数年份中,副高北跳后的1~7天内,有西北太平洋TC登陆中国。通过对比副高北跳早晚年的大气环流场发现：副高早（晚）跳年,5—7月平均的西太平洋季风槽较常年偏东（较常年不明显）,季风槽南侧纬向风辐合异常（纬向风辐合异常中心偏东、偏北）;同期的副高中心较常年偏北（偏南）。这些环流异常可能有利于（不利于）西北太平洋TC生成并向中国方向移动,从而造成中国初台登陆日期容易偏早（偏晚）。

黄河流域极端气温指数的气候演变特征分析

利用黄河流域1963-2013年59个站点日最高和最低气温资料,结合线性拟合、M-K检验、Morlet小波分析、主成分分析及相关性分析等方法,研究了该流域极端气温的时空变化特征。结果表明:(1)整体上看,黄河流域冷日、冷夜、冰日、霜冻、冷持续日数分别以1.06、1.93、2.40、3.36、1.12d·10a-1(P<0.001)的趋势减少,而暖日、暖夜、夏日、热夜、暖持续日数、生物生长季分别以1.56、2.22、2.66、1.56、1.48、3.47d·10a-1(P<0.001)的趋势增加,日最低气温极小(大)值、日最高气温极小(大)值及气温日较差的变化率分别为0.25(0.4)、0.18(0.27)、-0.09℃·10a-1(P<0.05)。(2)研究区内6个子区域的极端气温指数的变化趋势相一致,宁夏中北部、内蒙古中南部极端气温事件变化趋势最为显著。(3)夜指数(暖夜、冷夜)变化幅度大于昼指数(暖日、冷日),冷指数(极端最低、最高温度极小值)变化幅度小于暖指数(极端最低、最高温度极大值)。(4)黄河上中游比下游地区对极端气温变化更敏感。(5)WMO发布的16个指数均有3a、7a左右的短周期和26a左右的长周期,而暖(冷)持续日数、气温日较差、生物生长季还拥有一个16a左右的中长周期。(6)除日最低气温极小值、气温日较差、冷持续日数外,其余各项指数的突变年份均发生在20世纪90年代。

西安市办公和家庭室内空气污染状况分析

本文对西安市74户住宅(194个居室)和10个办公场所(25个房间)进行了甲醛、苯、甲苯、邻二甲苯等8种单体VOC及TVOCs浓度测定,发现西安市室内空气中的污染物浓度整体超标严重.住宅和办公场所的甲醛超标率在80%—90%之间,最大超标倍数分别为3.89和4.88;TVOCs超标率分别为77.9%和50%,最大超标倍数分别为17.4和49.6.探讨温、湿度与甲醛和TVOCs浓度的关系发现,甲醛和TVOCs浓度都随温度增加而增加;甲醛浓度随湿度增加先增加后减少,而湿度对TVOCs浓度影响不大.分析各种装饰材料与污染关系后发现,板材是室内空气中甲醛和TVOCs污染的最主要来源,白乳胶、壁纸、木地板次之.建议通过夏季晾置房间、减少板材使用和延长晾置时间(至少半年以上)等方式有效减少室内空气污染.

长江经济带空气质量的时空分布特征及影响因素

基于2015~2018年空气质量实时监测数据,研究了长江经济带AQI的时空变化特征,从大气污染物排放量和气象因素两方面选取评价指标,利用地理探测器揭示了长江经济带AQI分布的影响因素及其季节变化.结果表明:2015~2018年长江经济带空气质量总体趋于改善,平均超标率由19.8%降至16.2%,除O3超标率上升外,其余常规监测指标均有不同程度的下降.2017年开始O3的超标率超过PM10,成为长江经济带仅次于PM2.5的大气污染物.AQI月变化曲线大体呈U型,具有冬春高、夏秋低的特点.长江经济带空气质量改善主要体现在冬、秋两季,O3浓度的上升使夏季空气超标率上升,春季变化不大.AQI和空气超标率总体呈东高西低、北高南低的分布特征,其中上海、江苏、安徽中北部和浙江北部污染最严重,湖北中部和成渝地区其次,云南、贵州和四川西部空气质量良好.春夏季AQI的差异主要表现为东西向,秋冬季则主要表现为南北向.污染物排放量因子对长江经济带AQI分布有显著的正向影响,气象因子的影响方向则随季节变化而变化.全年和春、秋、冬3季AQI的分布格局主要由大气污染物排放量决定,夏季气象因子的影响力则更大.

缺陷工程调控石墨相氮化碳及其光催化空气净化应用进展

二维石墨相氮化碳(2D g-C_(3)N_(4))由于其特殊的π-π共轭结构,较窄的禁带宽度(2.7 eV)以及比表面积大、结构稳定、绿色无毒、来源广泛等特点,在光催化领域显示出巨大的应用潜力。然而,传统g-C_(3)N_(4)由于其可见光吸收差、光生载流子复合快、量子效率低等固有缺点导致其光催化性能较差,限制其应用。迄今为止,研究人员已经设计并开发了异质结构建、缺陷工程和形貌调控等多种策略来改善g-C_(3)N_(4)光催化活性。其中,缺陷工程通过调节g-C_(3)N_(4)的表面电子结构和能级结构来提高其光捕获、光生载流子分离-迁移和目标分子吸附/活化能力,从而改善其光催化能力。本文综述了非外源因素诱导(碳空位、氮空位等)以及外源因素诱导缺陷(掺杂和功能化)修饰g-C_(3)N_(4),调控其光电子及光催化性能的最新研究进展,并介绍了2D g-C_(3)N_(4)在光催化净化大气方面的应用进展。最后,对g-C_(3)N_(4)在光催化领域的后续研究进行了展望。这篇文章的主要目的是为全面、深入地理解缺陷调控g-C_(3)N_(4)光催化性能的机制提供思路,以期更好地指导g-C_(3)N_(4)光催化剂的后续研究及其工商业应用开发。

黄石市大气PM2.5中水溶性离子浓度特征及来源分析

为研究黄石市大气PM2.5中水溶性离子组成、质量浓度变化特征及来源,于2012年3月—2013年2月在湖北省黄石市利用MiniVol颗粒物采样器采集PM2.5样品,用离子色谱分析了9种水溶性离子(NH4^+、Ca^2+、Mg^2+、Na+、K^+、Cl-、NO3^-、SO4^2-、F^-)的质量浓度,并采用PMF(正定矩阵因子分析法)模型讨论了不同离子的来源.结果表明:观测期间黄石市大气PM2.5中ρ(总水溶性离子)的年均值为(61.5±26.8)μgm^3,占ρ(PM2.5)的63.9%,各离子质量浓度的高低顺序依次为ρ(SO4^2-)>ρ(NO3^-)>ρ(NH4^+)>ρ(Na+)>ρ(Cl-)>ρ(Ca^2+)>ρ(K^+)>ρ(F^-)>ρ(Mg^2+).二次无机离子SNA(为SO4^2-、NO3^-和NH4^+的统称)是水溶性离子的主要成分,占全部所测水溶性离子的74.4%.ρ(NO3^-)ρ(SO4^2-)范围为0.12~1.29,平均值为0.53±0.30,说明全年观测点附近主要以固定源污染为主.4个季节的SOR(硫氧化率)和NOR(氮氧化率)均大于0.10,说明黄石市PM2.5中的SO4^2-和NO3^-主要是经二次转化形成的.阴、阳离子相关性研究发现,4个季节阴、阳离子总体相关性(R2为0.98)较好,并且全年PM2.5组分偏酸性.通过PMF模型源解析发现,黄石市大气PM2.5中水溶性离子主要来源于燃烧源、二次转化源和土壤矿物扬尘源.研究显示,黄石市大气PM2.5中主要水溶性离子成分是SNA,燃烧、二次转化和土壤矿物扬尘是其主要来源.

基于氨基酸的甲醛吸收净化研究进展

甲醛是室内环境中典型的气态污染物之一,具有致畸性和致癌性。我国室内甲醛污染形势严峻,相关居民健康事件频发,去除室内甲醛对改善室内空气质量,降低人类健康风险十分必要。基于氨基酸吸收的甲醛净化技术以其绿色高效的除醛效率成为最有应用前景的甲醛净化技术,是当前研究的热点。本文总结了近年来基于氨基酸除醛的研究进展,包括:(1)简要讨论了氨基酸吸收净化甲醛的机理;(2)详细综述了氨基酸除醛的研究进展,梳理了优化氨基酸除醛效率的三大策略:胺基官能团衍生化以改善反应活性位点,与高比表矿物材料或多孔材料结合以增加反应吸附位点以及与催化材料复合以强化分子俘获等动力学过程;(3)阐述了氨基酸除醛技术在空气净化方面的应用,并指出了氨基酸除醛技术的发展前景。

成都市金牛区冬季PM2.5化学特征和源解析

通过对2017年12月-2018年1月成都市金牛区大气细颗粒物PM2.5质量浓度及其组成进行分析,获得含碳组分有机碳-元素碳(OC/EC)、水溶性离子和微量元素等的变化特征,并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型进行PM2.5来源解析。结果表明:2个采样点的含碳组分物质主要来自二次有机碳(OC/EC质量比值均在5.0左右);水溶性离子中首要组分是NO3-,表明金牛区受机动车污染影响大;微量元素S、Cl、Cr、Cu、Zn、Ni和Pb均出现较高的富集因子(EF)值,说明已经明显受到人为活动的影响;PM2.5中二次无机气溶胶(SNA)组分占比接近50%,说明二次气溶胶是PM2.5中的重要组分;源解析表明首要污染源是二次气溶胶(38.4%,质量分数,下同),其次是交通源(21.2%)、燃煤(15.1%)、生物质燃烧(13.6%)和土壤尘(11.7%)。

春节期间宝鸡市区大气颗粒物粒径分布特征

为研究宝鸡市区春节期间大气颗粒物的粒径变化特征及其影响因素,利用2018年春节期间在宝鸡市区观测到的大气中颗粒物质量浓度、数浓度和常规气象数据,分析其颗粒物质量浓度与数浓度日变化和逐日变化的分布特征,并分析其与各气象因子的相关性.结果表明:颗粒物数浓度和质量浓度日变化趋势基本一致,呈双峰双谷型,均在10时和20时达到峰值,在5时和15时达到谷值,烟花爆竹燃放期间颗粒物质量浓度及颗粒物数浓度均比非春节期间高;大气颗粒物数浓度为115~1 831 209个/L,平均271 673个/L,PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10平均值分别为812 032、2375和614个/L,表明颗粒物数浓度随粒径增大,呈现递减的变化趋势;春节烟花爆竹燃放期间PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10比非春节期间增加2.5、1.3和1.2倍左右;PN0.25~1和PN1~2.5与相对湿度(RH)的日变化存在显著正相关,且RH小于70%时,其与细颗粒物相关性较强;PN0.25~1、PN1~2.5和PN2.5~10与风速呈显著负相关,相关系数分别为-0.714、-0.783和-0.571;后向轨迹结果显示,春节期间宝鸡市区大气污染受本地源影响较大.

2019年三亚市PM_(2.5)微量元素的源解析和健康评价

本研究通过滤膜采样分析得到三亚市PM_(2.5)微量元素数据,结合富集因子,表征化学特征;使用PMF模型进行源解析,定量估算各排放源的贡献比例,并与南海周边城市源解析比较;根据暴露评估模型评估健康效应.结果表明,三亚市致癌性重金属Cr(7.70×10-3μg·m^(−3))已经超过标准限值(2.50×10^(−5)μg·m^(−3)),S的富集因子高达825.46,表明三亚PM_(2.5)受S元素污染严重;源排放贡献大小比例分别为:海洋源(24.9%)>生物质燃烧源(20.8%)>工业源(20.5%)>土壤源(19%)>交通源(14.8%),源解析结果比较得知,海盐贡献比例与采样点离岸距离有梯度变化特征;滨海城市的主要人为排放源受制于城市经济发展程度;二次无机气溶胶的贡献与工业源的比例呈反比,取决于SAN SNA标识物的配分;重金属污染对三亚不同人群的影响大小顺序为:成年男子>成年女子>儿童;9种重金属元素对3类人群经呼吸途径暴露的健康风险均为Cr>As>Ni>Al>Mn>Pb>Cu>Zn>Se.

Cu基催化剂选择性催化氨燃烧应用研究

氨气具有高热值、清洁无碳可再生、储运成本低等特点,是能够替代传统化石燃料的新型能源载体之一。目前氨燃烧面临NOx排放高、点火困难及燃烧速度慢的问题,选择性催化氨燃烧能够降低起燃温度、增强燃烧稳定性、提升燃料转化率和降低NOx排放,是一种高效且有潜力的技术。Cu基催化剂成本低、具有良好的低温氨催化燃烧性能及较高的N2选择性。本文介绍了选择性催化氨燃烧的反应装置,NH-HNO、N2H4和i-SCR三种反应机理及其研究方法,重点阐述了近年来Cu基负载型催化剂在氨催化氧化应用中的研究进展,从制备方法、载体种类与载体-金属相互作用、活性组分(包括单一组分Cu基催化剂及多组分Cu基催化剂)等方面对催化性能的影响进行了详细综述;最后总结并对氨催化燃烧存在的问题和未来发展方向进行了展望。

西安冬季不同空气质量级别对应的PM_(2.5)化学组分变化特征

通过实验采样分析,研究了西安市冬季不同空气质量级别（HJ 633—2012）下PM2.5质量浓度及化学组分的变化特征和污染规律。结果表明,西安市2008—2009年冬季所有采样天均为轻度污染到严重污染状况,PM2.5质量浓度100%未达标（GB3095—2012）;PM2.5质量浓度及其化学组分基本随空气质量级别恶化而增加,除个别元素外,其他化学组分的质量浓度在严重污染时均出现突增,有机碳（4.5倍）和水溶性无机离子（2.7倍）的增加倍数较大;随大气污染程度的增加,人为源的重金属富集因子增加剧烈（1.6~2.0倍）,而主要来自自然源的元素富集因子变化无规律;重污染时期PM2.5中的多环芳烃（PAHs）、正构烷烃（nalkanes）均主要来自人为源排放贡献,其中生物质燃烧、低温燃煤排放是PAHs剧增的主要因素。

秦俑博物馆室内气溶胶的演化特征及影响因素

分析了2013年秦俑博物馆(秦俑馆)1号坑遗址保护展示厅的室内空气质量,包括微气候条件、气溶胶质量浓度及化学组成的冬、夏季特征,并通过探讨其在1989至2013年间的演化,评价博物馆的旅游规划和环境改善政策对文物保存大气环境的长期影响。自20世纪90年代开始,秦俑馆内一系列环境措施的实施和旅游条件的建设,对秦俑馆室内的气溶胶及其组成产生了显著的影响。其中,夏季室内总悬浮颗粒物(TSP)的质量浓度由1994年的540.0μg·m-3降低至2004年的172.4μg·m-3,冬季TSP的质量浓度由1994年的380.0μg·m-3降低至2005年的312.5μg·m-3。夏季PM2.5的质量浓度由2004的108.4μg·m-3降低至2013的65.7μg·m-3,冬季PM2.5的质量浓度由2005的242.3μg·m-3降低至2013的98.6μg·m-3。尽管如此,秦俑馆内的文物依然面临气溶胶酸性组分的长期威胁。

光催化薄膜的亲水性及其应用

玻璃表面的雾化及建筑物表面的污染严重影响人们日常生活及工业。传统方法通常借助外力解决表面雾化及污染问题,如人工清洗,不仅维护成本高,而且施工难度大。光催化亲水薄膜作为一种具有特殊润湿性的表面,可高效持久地实现基底表面的防雾和自清洁功能。近年来,光催化薄膜防雾和自清洁性能的研究不断涌现,但相关的针对性综述却很少。本文详细阐述了光催化薄膜的亲水原理及亲水性评价方法,重点介绍了亲水性的改善方法,并对缺乏研究的亲水性与光催化分解有机污染物活性关系进行了简要概述,总结了国内外光催化薄膜亲水性的应用现状,分析了其存在问题及发展方向,旨在为光催化薄膜亲水性的研究及其应用起到一定的指导作用。

鄂尔多斯盆地西南部长7深水浊积特征与储层发育

为了进一步探讨深水湖盆储层成因及油气勘探潜力问题,依据录井、测井、实验及试采等资料,对鄂尔多斯盆地西南部LM井区长7油层组深水浊积相的发育特征及其对储层发育的影响进行了研究。结果表明,LM井区长7油层组自上而下可划分为3个亚油层组和4个小层,下部长73亚油层组发育大套油页岩,中上部长72和长71亚油层组发育大套浊积岩和典型的鲍马序列,构成了一个完整的深水浊积层序,且可划分出浊积中扇、浊积下扇及深水盆地共3个亚相,以及浊积水道、水道间漫流、水道前缘漫流、浊积末梢、泥页岩及油页岩等6个沉积微相。该大型浊积扇体以浊积中扇为主体,且受西南单一物源及水系控制,砂体的连续性、连通性及复合性均较好,成为长7深水有效储层发育的主要成因类型;油气显示及产能良好,勘探开发潜力较大,是深水相区油气勘探开发的有效目标。

丙烷催化还原脱硝中硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂的再生

考察了5%H_2/Ar还原再生丙烷催化还原NO_x中硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂的工艺参数影响,采用N_2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和氢气程序升温还原等手段研究了催化剂再生行为的构效关系.结果表明,硫中毒Cu-Ir/H-ZSM-5催化剂由于CuSO_4的生成导致催化剂活性位损失,比表面积、微孔面积和孔体积的减小.H_2还原再生的最佳工艺参数为再生温度500℃和再生气体用量42.8L/g催化剂,再生催化剂的活性可恢复到新鲜催化剂的95%.在最佳再生条件(500℃和42.857L/g_(催化剂))下,再生催化剂表面CuSO_4含量最低(0.4%),且再生催化剂的比表面积、微孔面积和孔体积较失活催化剂有较大提高.