北京城区灰霾期间大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源研究

为了解北京城区灰霾期间PM_(2.5)中的水溶性离子的污染特征及来源,于2014年1月9日至2014年1月17日在首都师范大学对大气PM_(2.5)样品进行了连续采集,并利用离子色谱法对样品中的水溶性离子进行了分析.结果表明,PM_(2.5)中的水溶性离子质量浓度的日均值为(113.40±77.46)μg·m-3;10种水溶性离子(F^-,NO_2^-,SO_4^(2-),NO_3^-,Cl^-,NH_4^+,Ca^(2+),Na^+,Mg^(2+)和K^+)的总浓度的平均值为(65.34±50.06)μg·m^(-3),其中水溶性离子总量约占PM_(2.5)质量浓度的57%.重污染期间水溶性离子表现出爆发性增长,NO_3^-和SO_4^(2-)的增长率分别为7.57μg·h-1和8.12μg·h-1.结合气象因素发现当温度偏高,气压较弱,相对湿度较高,风速小且以偏南风为主时,PM_(2.5)及其中的水溶性离子质量浓度都维持在较高水平.主成分分析(Principal Component Analysis,PCA)结果也表明,随PM_(2.5)质量浓度逐渐增加的过程中,污染来源为人为二次污染、化石燃料燃烧、交通排放和工业排放,同时还可能存在生物质燃烧和粉尘及废物焚烧的共同影响.

济南市秋冬季大气细粒子污染特征及来源

快速的经济发展和城市化进程造成我国城市大气污染日益显著,并受到更为广泛的关注.为了解济南市大气细粒子及其化学成分的污染特征,于2013.10.15—2013.11.16和2013.12.24—2014.1.27(总观测天数为62天)利用中流量颗粒物采样器采集了济南市大气PM_(2.5)样品,分析了其中的化学成分,包括水溶性离子、无机金属元素、元素碳(EC)和有机碳(OC),并结合颗粒物质量重构法和主成分分析法探讨了济南市大气细粒子的来源.结果表明,监测期内济南市PM_(2.5)质量浓度严重超标,日均值均高于我国国家环境空气质量标准(GB3095—2012)中的一级标准,最高日均值达到了335μg·m^(-3).水溶性离子、有机碳、元素碳和金属元素分别占总PM_(2.5)浓度的45.3%、34.7%、2.3%、5.6%(秋季),42.8%、32.9%、3.6%、12.5%(冬季).二次水溶性离子NO_3^-、SO_4^(2-)和NH_4^+为主要的水溶性离子,分别占总离子浓度的34.1%、35.6%、9.2%(秋季)和35.2%、30.4%、15.9%(冬季).OC和EC的平均质量浓度分别为33.8μg·m^(-3)和4.3μg·m^(-3),OC/EC比值表明秋季汽车尾气与生物质燃烧对有机气溶胶的贡献较大,而冬季燃煤排放对有机气溶胶的贡献较大.化学质量重构结果表明,秋季济南市细粒子中二次无机盐、海盐、重金属、矿物尘、建筑尘、有机物和元素碳的质量百分比分别为38.6%、1.2%、0.2%、5.4%、1.4%、34.7%和2.3%,冬季分别为34.8%、1.5%、3.5%、7.5%、3.2%、33.0%和3.6%.主成分分析结果表明,汽车尾气及二次转化、燃煤以及冶炼工业排放是济南市大气细粒子的主要来源.

冬奥会小海坨山赛区边界层风场大涡模拟研究

北京市延庆区小海坨山将承担2022年第24届冬季奥运会部分高山滑雪、高山速降等室外赛事。由于室外赛事对近地面风场有着极其严格要求,需要提供百米内分辨率风预报产品。目前广泛使用的高分辨率(>1 km)中尺度模式尚不能满足这一预报需求。本文基于中尺度气象模式(WRF)的大涡模拟(LES)功能,针对冬奥小海坨山地区构建在线耦合中-微尺度WRF-LES模式系统,采用四重单向嵌套将水平分辨率从中尺度1 km降至微尺度37 m,对发生在该地区2017年1月13日晴天大风个例开展边界层风场的精细模拟。结合观测,通过设计模式水平、垂直、地形分辨率及边界层方案敏感性试验,检验和评估了WRF-LES作为真实大气模拟工具在复杂地形区域的适用性。结果表明,由于LES能解析大气湍流中部分湍涡能量,相比普通中尺度模式WRF,百米或更高分辨率WRF-LES能捕捉更多大气小尺度运动特征,刻画出局地流场结构,获得更精细、准确的近地面风场信息。为实现精确模拟,模式需引入与水平分辨率相匹配的高分辨率地形高程数据,结合计算资源能力设置垂直网格距。模拟结果表明WRF-LES对复杂山地近地面风场具有超高分辨率模拟应用的潜力和价值,表现出较好的预报能力,可为冬奥会精细气象服务提供技术支持。

中国东部气溶胶在天气尺度上的辐射强迫和对地面气温的影响

本文应用WRF-Chem（Weather Research and Forecasting—Chemistry）模式研究中国东部地区气溶胶及其部分组分（硫酸盐、硝酸盐和黑碳气溶胶）在天气尺度下的辐射强迫和对地面气温的影响.5个无明显降水时间段（2006年8月23～25日、2008年11月10～12日、2008年12月16～18日、2009年1月15～17日和2009年4月27～29日）的模拟显示,气溶胶浓度呈现显著的白天低,夜间高的日变化特征,且北方区域（29.8°～42.6°N,110.2°～120.3°E）平均PM2.5近地面浓度（40～80μg m-3）高于南方区域（22.3°～29.9°N,109.7°～120.2°E,30～47 μg m-3）.气溶胶对地面2m温度（地面气温）有明显的降温效果,在早上08：00（北京时,下同）和下午17：00左右最为显著,最高可降低约0.2～1 K,同时气溶胶的参与改善了模式对地面气温的模拟.本文还通过对2006年8月23～25日一次个例的模拟,定量分析了气溶胶及其部分组分（硫酸盐、硝酸盐和黑碳气溶胶）的总天气效应（直接效应＋间接效应）、直接效应和间接效应分别对到达地面的短波辐射和地面气温的影响.北方区域平均气溶胶直接效应所造成的短波辐射强迫要高于南方区域,分别为-11.3 Wm^-2和-5.8Wm^-2,导致地面气温分别降低了0.074 K和0.039 K.南方区域平均气溶胶间接效应所产的短波辐射强迫高于北方区域,分别为-14.4 W m^-2和-12.4W m^-2,引起的地面气温的改变分别为-0.094K和-0.035K.对于气溶胶组分,硫酸盐气溶胶的直接效应和间接效应的作用相当,其总效应在北方和南方区域平均短波辐射强迫分别为-7.0 Wm^-2和-10.5 Wm^-2,对地面气温的影响为-0.062 K和-0.074 K,而硝酸盐气溶胶的作用略小.黑碳气溶胶使得北方和南方区域平均到达地表的太阳短波辐射分别减少了6.5 Wm^-2和5.8 W m^-2,而地表气温则分别增加了0.053 K和0.017 K,相比于间接效应,黑碳气溶胶的直接效应的影响更加显著.

MOZART-2对欧洲地区对流层臭氧的模拟研究

运用新建立的全球三维大气化学模式MOZART-2与全球三维大气环流模式CAM2的离线耦合模式系统对欧洲地区地面和对流层O3浓度(注:本文中浓度均指体积分数)进行了数值模拟,并将模拟结果分别与欧洲两个站点的地面观测资料和四个站点的O3探空观测资料进行了对比分析.模拟结果与欧洲地面观测资料的对比分析表明,该模式系统除了对德国Hohenpeissenberg地面观测站O3浓度略微高估和荷兰Kollumerwaard地面观测站O3浓度有些低估外,基本上能反映所在地区地面O3和CO浓度的季节变化特征.模拟结果与德国Lindenberg和芬兰Sodankyla两个站点O3探空观测资料的对比分析表明,该模式系统能较为成功地再现对流层O3浓度的大小和垂直梯度特征,特别是能较为准确地模拟出两站点秋季对流层中部O3浓度的大小.另外,该模式系统也基本上能够反映该地区对流层O3浓度的季节变化和纬度变化特征,对德国Hohenpeissenberg站点和挪威Ny Alesund站点对流层上层O3浓度的模拟结果更接近于观测值.本研究结果表明,该模式系统对欧洲地区对流层O3浓度的大小和分布具有良好的模拟性能,这为进一步运用该模式系统探讨欧洲地区的污染排放物对亚洲的输送问题提供了科学的依据.

辣椒地土壤氮素反硝化损失与N_2O排放研究

在种植辣椒的菜地土壤原位条件下,应用原状土柱培养-乙炔抑制法测定辣椒地土壤氮素反硝化损失与N2O排放量。试验结果表明,辣椒地土壤具有较高的硝化与反硝化活性,而且随着施氮量的增加,氮素反硝化损失量显著提高。辣椒生长季节不施肥、常规施氮和高氮施肥条件下辣椒地土壤反硝化损失和N2O排放量分别为3.62kg/hm2、6.68kg/hm2、16.13kg/hm2和1.09kg/hm2、7.06kg/hm2、25.06kg/hm2,其中常规施氮处理的土壤反硝化损失和N2O排放量分别占施肥量的1.36%和2.65%,高氮施肥处理分别占施氮量2.78%和5.33%。辣椒地土壤氮肥经反硝化途径损失的比例不高,但产生较高的N2O排放对大气环境造成较大影响。

沧州市大气污染特征观测研究

利用沧州2009年7月～2011年7月的NOx(NOx=NO+NO2)、O3、SO2以及PM10的观测数据,分析了沧州市大气污染物的日变化、月平均变化、年变化以及季节平均变化特征.结果表明,NOx、PM10日变化为双峰型,O3为单峰.SO2日变化也呈现为双峰型,但是其变化幅度较平缓.NO、NO2、NOx、SO2有较相同的季节变化趋势.NO、NO2、NOx、SO2及PM10冬季值最大,分别为(30.0±18.9)μg·m-3、(50.5±19.8)μg·m-3、(80.5±38.7)μg·m-3、(62.1±34.7)μg·m-3、(201.6±98.5)μg·m-3.臭氧夏季浓度最高,其月均值为(88.0±22.3)μg·m-3.NO、NO2、NOx、O3、SO2及PM10年均值分别为(18.9±14.5)μg·m-3、(37.6±13.0)μg·m-3、(56.5±27.5)μg·m-3、(49.9±16.3)μg·m-3、(31.6±19.5)μg·m-3、(156.7±79.1)μg·m-3.秋冬季污染物主要为NOx(NOx=NO+NO2)、SO2以及PM10,夏季污染物主要为O3.

华北区域大气中羰基化合物体积分数水平及化学反应活性

为了解华北区域光化学污染特征,于2018年5月至2019年4月在石家庄和兴隆地区利用2,4-二硝基苯肼(DNPH)对空气中的羰基化合物进行采样,并利用高效液相色谱对采集样品进行分析,以了解该区域羰基化合物的组成、体积分数、来源、·OH损耗速率和臭氧生成潜势.本研究共测定了13种含羰基的挥发性有机物,其中体积分数最高的3种物质为丙酮、甲醛和乙醛[石家庄地区:(6.46±5.25)×10^(-9)、(3.76±2.29)×10^(-9)和(2.65±1.74)×10^(-9);兴隆地区:(1.85±1.27)×10^(-9)、(1.29±1.02)×10^(-9)和(0.72±0.48)×10^(-9)];C1/C2和C2/C3值表明石家庄地区工业化水平较高,受机动车尾气和化石燃料燃烧等人为排放影响较明显;兴隆地区采样点处于背景区域,受自然源影响较大;石家庄地区对L·OH贡献最大的3种物质分别为乙醛(1.77 s^(-1))、甲醛(1.57 s^(-1))和丁醛(0.42 s^(-1));兴隆地区对L·OH贡献最大的3种物质为分别为甲醛(0.53 s^(-1))、乙醛(0.47s^(-1))和丁醛(0.12 s^(-1));对O3生成贡献最大的羰基化合物物种为甲醛和乙醛[石家庄地区:34.61×10^(-9)(以O3计,下同)和16.73×10^(-9);兴隆地区:11.77×10^(-9)和4.47×10^(-9)],且甲醛的最大臭氧生成潜势估算(OFP)远高于乙醛.

夏季硫酸盐和黑碳气溶胶对中国云特性的影响

利用WRF-Chem(Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry)模式研究2006年8月1日—9月1日中国区域硫酸盐和黑碳气溶胶对云特性的影响。模式验证利用了卫星和地面观测的气象要素、化学物质浓度、气溶胶光学特性和云微物理特性。模式性能评估表明该模式能较好地抓住气象要素(温度、降水、相对湿度和风速)的量级和空间分布特征。通过与地面观测和MODIS卫星数据对比发现,尽管模式模拟还存在偏差,但还是能较好模拟出气溶胶物种的地表浓度、气溶胶光学厚度(AOD)、云光学厚度(COD)、云量(CLDF)、云顶云滴有效半径(CER)和云水路径(LWP)。通过两个敏感性试验(分别增加二氧化硫和黑碳排放量至控制试验排放的3倍)与控制试验的对比发现硫酸盐比黑碳更易成为云凝结核,在中国东部云顶云滴数浓度和其它云特性参数对二氧化硫排放增加的响应均从北向南呈递增,这与地面湿度分布有关。云滴有效半径对硫酸盐气溶胶的响应符合气溶胶第一间接效应的定义,即硫酸盐气溶胶增多,云滴数浓度增加,云滴有效半径减少,但是对黑碳气溶胶的响应在各区域不尽相同。还发现黑碳对云量的影响远大于硫酸盐,主要原因是由于黑碳气溶胶直接辐射效应(对太阳光的吸收)导致的云的"燃烧"作用。

应用辐射平衡原理计算夏季水泥路面温度

应用能量守恒方法 ,考虑太阳短波辐射、大气和地面的长波辐射 (辐散 )潜热、感热传输等能量之间的平衡 ,并考虑水汽、气溶胶、浮尘以及云等对太阳短波辐射的吸收和散射 ,建立了一种较实用的路面温度预报模型。应用南昌市自动气象观测站 2 0 0 2年 7月 2 6日至 8月2 4日共 30d逐时的各气象要素资料进行模拟分析 ,并与该时段内所测到的水泥路面温度进行对比 ,发现 :当夏季日照时间超过 5h时 ,水泥路面最高温度预报最大误差 <4℃ ,多日误差绝对值平均为 2 .1 3℃ ,该模型具有较好的实际应用价值 ;但当雨日或无日照时 ,结果较差。

玉米-潮土系统中不同氮肥品种的反硝化损失与N_2O排放量

在华北平原玉米-潮土系统中,采用原状土柱培养乙炔抑制法研究尿素、硝酸铵、碳酸氢铵和硝酸钙4种氮肥品种的反硝化损失和 N2O 排放量。结果表明,氮肥品种的反硝化损失量为 0.38～1.20 kgN·ha-1,品种间无显著差异;N2O 排放量为 0.05～0.95 kgN·ha-1,品种间差异显著。硝酸铵排放量最高,硝酸钙最低。尿素分 2 次施用比 1 次施用显著或极显著增加反硝化损失量和N2O 排放量,分别增加 4.05 和 1.84 kgN·ha-1。施用氮肥极显著增加玉米产量,增产率达9.7%～19.8%,但氮肥品种间增产效果差异不显著,以尿素的效果相对较好,硝酸钙最差。尿素分 2 次施用比 1 次施用玉米产量提高 5.7%,增产显著。

东北黑土区不同作物系统氮肥反硝化损失与N_2O排放量

在田间条件下,应用原状土柱培养-乙炔抑制法测定不同作物系统中氮肥反硝化损失和N2O排放量。结果表明,在东北黑土旱作系统中土壤氮素反硝化损失量很低不施肥条件下,小麦、玉米和大豆地反硝化损失量分别为0.42,0.48和0.79kgN·hm-2;施肥条件下为0.84,0.83和0.64kgN·hm-2,作物间均无显著差异;氮素损失率仅占施肥量的0.61%、0.26%和-0.58%。小麦、玉米和大豆地N2O排放量在不施肥条件下作物间无显著差异,为0.74,0.41和0.48kgN·hm-2;施肥条件下差异极显著,排放量为0.72,1.37和0.44kgN·hm-2;排放量分别占施氮量的-0.02%,0.69%和-0.14%。在玉米作物上施肥量较大,极显著地增加N2O排放量;在大豆作物上施肥量较低,表现出极显著地降低N2O排放量;小麦作物上施肥量也低,处理间N2O排放量差异不显著。

东北黑土中CO_2和CH_4的排放量

采用田间实验方法,研究了东北黑土中CO2和CH4的排放规律。田间测定结果表明,在东北黑土中有较大的CO2排放量,而且不同作物系统间的排放量有显著差异(P<0.05)。玉米在整个生长期土壤CO2排放总量为5258.1～6025.3kg·hm-2,大豆整个生长期排放总量为6513.1～7484.7kg·hm-2,土壤是大气中CO2的主要源之一。作物-土壤系统中CO2排放通量与气温有显著的正相关关系(P<0.05),与土壤水分之间无明显的相关性。CO2主要排放期出现在温度较高的6—8月份,温度是该地区CO2排放的主要限制因子。土壤-旱作系统中也产生CH4排放,不同作物系统中的排放量有显著差异(P<0.05),玉米地和大豆地中CH4的排放总量分别为1.13～2.14kg·hm-2和0.62～0.71kg·hm-2,总排放量不大,农田旱作系统可能不是甲烷的主要源。CH4的排放通量与温度和水分无明显的相关性。

灰泥土中不同氮肥品种反硝化损失与N_2O排放量的差异

在实验室培养条件下,采用土壤培养-乙炔抑制法测定尿素、碳酸氢铵、硫酸铵和氯化铵4种氮肥品种在灰泥土中反硝化损失和N2O排放量的差异.结果表明,氮肥品种间的N2O排放量和反硝化损失量存在极显著差异.尿素、碳铵和氯化铵的N2O排放量极显著高于硫铵,占施肥量的3.88%～4.14%;尿素和碳铵的反硝化损失量分别为施肥量的5.8%和3.7%,极显著高于硫铵和氯化铵;但氯化铵的反硝化损失量显著低于CK.

山东省2015年PM_(2.5)和O_3污染时空分布特征

利用中国环境监测总站的城市空气质量自动监测数据,分析了2015年山东省细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_3)污染的时空分布特征,并初步探讨了其与气象要素的相互关系。研究发现:山东省PM_(2.5)年均质量浓度和年超标天数的空间分布均呈现由东部向西部递增的趋势,半岛地区的浓度最低,其他地区浓度均较高,年均质量浓度最大值出现在德州(101μg/m^3)。各城市PM_(2.5)的月均质量浓度均呈现出季节性变化,冬季最高,夏季最低。O_3-8h年均值和O_3年超标天数的空间分布与PM_(2.5)不同,半岛地区污染天数最少,其次为南部地区,中部地区和西北部地区污染最为严重并且各区域的城市之间O_3污染情况存在较大差异,具有明显的局地性特征。O_3质量浓度在春末夏初最高,超标现象主要出现在5—8月。分析各城市PM_(2.5)污染和O_3污染的协同性与差异性发现,虽然不同城市之间两者污染情况存在一定差异,但整体上看,山东省大气复合污染特征明显,全年有10个城市的PM_(2.5)和O_3同时超标天数都在20 d以上,并且该现象主要发生在夏季。夏季高温低湿的大陆气团控制更有利于O_3和PM_(2.5)叠加共存形成复合型污染。温度≥26℃时,O_3-8 h与PM_(2.5)日均质量浓度的相关系数为0. 63,相对湿度≤60%时,两者相关系数为0. 69。此外,当在大陆气团的控制下发生O_3污染时,相对湿度的提高更有利于PM_(2.5)浓度的增加。

山东禹城夏季PM_(2.5)中碳质组分污染特征

为研究华北平原夏季PM2.5中有机气溶胶污染特征,于2015年6月20日至2015年7月30日对山东禹城生态站大气中PM_(2.5)进行了观测研究.结果表明,观测期间禹城大气PM_(2.5)日平均浓度为87.15±32.27μg·m^(-3),与我国《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准75μg·m^(-3)相比,超标率为58.53%.检测到的10种糖醇的平均总浓度为177.89±145.38 ng·m^(-3)(白天)和226.97±196.88 ng·m^(-3)(晚上),分别占WSOC的3.18%(白天)和4.97%(晚上).脱水糖(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)是检测到的糖类化合物中的主要组成部分,分别占总浓度的58.52%(白天)和75.61%(晚上).EC、OC、WSOC的平均质量浓度分别为2.68±2.8μg·m^(-3),7.51±4.4μg·m^(-3)、5.57±3.95μg·m^(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的3.08%、8.62%和7.34%.WSOC占OC的74.16%,表明有机碳中大部分是水溶性组分.利用EC示踪法和WSOC法估算的二次有机碳(SOC)的质量浓度分别为4.08±2.25μg·m^(-3)和4.90±3.11μg·m^(-3),且两种方法计算的SOC呈现很好的相关性(r=0.77,P<0.001).估算得到的SOC为白天高于夜间,与白天光化学反应比较强烈、产生的二次有机物较多一致.相关性分析表明,OC、WSOC和SOC与相对湿度呈现显著的负相关,与SO_2表现出较强的正相关关系,与温度均没有表现出相关性.