基于EPAS技术的日照市大气单颗粒物理化学特性及来源研究

城市地区大气气溶胶颗粒的物理化学特性复杂,理清单颗粒精细的化学成分和混合状态对于大气污染溯源和精细治理具有重要意义。本研究利用被动式气溶胶采样器分别在山东省日照市城区和钢铁园区两个区域进行了定点采样,并利用智能扫描电镜环境颗粒物分析系统(IntelliSEM EPAS)对采集的大气单颗粒物样品进行分析。结果表明,日照市大气颗粒物主要由不规则碳质颗粒(C-rich)、含硫颗粒(Ca-S、Na-S-Ca)与矿物颗粒组成。其中,城区样品中C-rich颗粒数量贡献为53.5%,是钢铁园区样品的2.5倍,大于1μm的颗粒物数量为9.0%,是钢铁园区样品的1.7倍,城区居民活动和工业过程是城市中大气颗粒物特别是二次细颗粒的主要来源。钢铁园区样品中含硫颗粒物数量贡献为72.9%,含硫颗粒物质量贡献为30.9%,富铁颗粒物质量贡献为5.3%,分别是城区样品的1.8倍、3.6倍和2.9倍,表明钢铁园区大气颗粒物的主要来源包括钢铁企业排放的一次污染物及其转化生成的二次细颗粒物。

黑河绿洲区不均匀下垫面大气边界层结构的大涡模拟研究

采用RAMS模式中大涡模拟的方法,加入高分辨率的植被和土壤资料,模拟了黑河绿洲区(张掖地区)不均匀下垫面条件下大气边界层演变过程。分析了模拟的地表通量、边界层的平均结构和湍流二阶量,并用黑河试验的观测资料检验了模式的模拟性能。结果表明,模拟的平均结构较好地展现了不均匀下垫面条件下边界层内从稳定层结到混合层发展,夹卷层形成,底层逆温层出现,混合层过渡到残留层等的演变过程,呈现出了从初始的稳定边界层发展到对流边界层,最后又形成夜间稳定边界层的日变化规律。湍流二阶量的分析显示,在非均匀下垫面条件下边界层内湍流二阶量的垂直分布与边界层的发展相对应,白天湍流二阶量出现两个峰值,分别位于近地层和混合层顶。与观测资料和现有研究的对比表明,RAMS中陆面模块(LEAF)地表参数不能较好地反映黑河地区的植被特征,模拟的白天地表感热和潜热通量偏小,气温白天偏低、夜间偏高,相对湿度也有偏差。

水、陆不均匀条件下大气边界层结构的模拟研究

应用2004年白洋淀野外观测实验资料,对白洋淀地区水、陆不均匀分布条件下的大气边界层开展了数值模拟试验,结果表明:由于下垫面的热力差异,在360多km2的白洋淀地区,地表特征分布的不均匀可以引发弱的局地环流,影响大气边界层内温度和湿度的空间分布;在500 m高度以下,下垫面不均匀分布对湍流动能有明显影响。最后将模拟结果与观测资料进行了对比检验。

大气边界层与风力发电的相互作用研究综述

大气边界层与风力发电的相互作用是近年来的新兴研究热点,具有重要科学意义和高度应用价值。一方面,大气边界层的风切变现象可导致风电机组的输出功率减小、机械载荷增大;湍流现象在低(高)风速段导致机组的输出功率增大(减小),但对机械载荷具有单调增大的影响;大气边界层具有显著的日变化规律,层结状态的改变影响着地面风场的结构和特性,并导致风电机组的输出功率和机械载荷随之发生变化。另一方面,风电机组的叶轮旋转施加了扰动效应,导致下风向的风速减小、湍流增大,并且具有复杂空间分布特征;而大型风电场或风电基地产生的巨大扰动效应可影响和改变边界层的整体结构和特性,并影响局地甚至全球气候环境。

大气自净容量的算法及关键物理因子分析

为更科学地量化大气对污染物的清除能力,使用WRF-NAQPMS模式对2017年12月进行模拟,对比分析影响大气清除能力的主要关键物理因子,修正A值法和大气自净容量算法的差异,进一步计算大气自净容量余量及各关键物理化学过程的贡献量。结果表明,边界层高度、风廓线、湿清除系数等3个关键物理参数较混合层高度、10 m高度风速、雨洗强度等更适用于量化清除过程;修正A值法和大气自净容量算法虽均能表征大气清除能力的强弱,但前者受目标城市面积影响较大,结果远高于大气自净容量算法;大气自净容量余量与细颗粒物(PM2.5)浓度变化趋势呈负相关,污染越重,大气自净容量亏空越多,其中平流扩散对大气自净容量贡献最大,化学转化过程次之,湿沉降等过程也不可忽视。

北京城市化发展对大气边界层特性的影响

利用中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室的北京325m气象塔1993年～2003年夏季(7月～9月)的观测资料,统计分析了各年的风速与温度廓线分布特征。统计分析结果表明,随着城市化的发展,相对风速有逐年减小的趋势,并且越靠近地面,相对风速的减小越明显,这反映了城市建筑对近地面层空气流动的摩擦作用。对风速廓线进行线性拟合得到风速随高度的垂直递增率,发现无论是100m以下的近地面层还是较高层,风速的垂直递增率都随城市化发展存在逐年增大的趋势,表明粗糙下垫面的影响已经向高层扩展。根据温度廓线计算了各年的温度垂直递减率,发现其有增大的趋势,这表明城市化发展对边界层热力结构同样有显著影响。本文还依据统计整理得到的近中性层结下的风速廓线资料,利用莫宁-奥布霍夫相似理论计算了下垫面的空气动力学参数,结果表明,地表粗糙度、零平面位移随着城市化发展皆有明显增加的趋势。同时,分析了各空气动力学参数与平均风速及无量纲风速的关系。其中,摩擦速度和平均风速二者基本成正相关,且摩擦速度随平均风速的增大而增大的趋势越发明显。本文研究结果对研究城市化发展对区域大气边界层结构、气候和环境影响有参考意义,可为城市大气边界层模式和区域气候模式提供参数化依据。

大气环境数值模拟研究新进展

近五年来,中国科学院大气物理研究所(简称大气所)在大气环境数值模拟方面取得了丰硕的成果,通过自主发展和引进,建立了完备的多尺度、多成分的大气环境数值模式,包括全球大气化学输送模式、区域和城市空气质量预报模式。大气所利用这些模式研究各种空间尺度上污染物浓度时空分布以及污染物的输送和演变,研究了多种污染过程的成因和污染变化规律,在污染物输送、低对流层臭氧高污染、区域及城市污染等方面取得了很多成果,并对区域或城市空气质量进行业务化实时预报。大气所还拓展了我国大气环境模拟研究的新领域:大气化学资料同化、污染模式集合预报、污染源反演新方法。初步建立了空气质量模式的资料同化系统(分别基于最优插值技术和集合卡曼滤波技术)和多模式集合预报体系,提高了模式预报水平;在污染源反演新方法方面进行了初步的探索。结合我国目前仍然面临着的大气环境问题,对今后大气环境数值模式的发展方向进行了展望。

大气边界层湍流标量场的概率分布及其特征分析

利用2004年11月在白洋淀地区和2005年1月在中国科学院大气物理研究所北京325 m气象塔的47 m高度由超声风温仪和水汽二氧化碳分析仪观测的湍流脉动资料,分析了大气边界层不同下垫面湍流标量场(温度、水汽和二氧化碳)的概率分布及其特征。标量场的概率分布通常不同于高斯分布,而且还会产生偏斜,可以用指数分布描述。因此,标量的偏斜度通常不为0,陡峭度也往往比3大。非0偏斜度的出现可能是由湍流时间序列中的相干结构和间歇性部分造成的。其中,相干结构的存在使概率分布偏斜,但是,它们对偏斜度的贡献相对较小,而与概率分布的长尾现象有关的间歇性则会使偏斜度大大增加。温度、水汽和二氧化碳的平均偏斜度和陡峭度反应了标量场与稳定度、下垫面、天气条件、源汇等因素之间的关系。在不同下垫面,温度和感热通量的偏斜度随稳定度变化比较一致;水汽通量的偏斜度在稳定和不稳定条件下都为正,而水汽本身在不稳定条件下可能出现负的偏斜度;二氧化碳和二氧化碳通量的偏斜度受下垫面影响很大,在不同下垫面,偏斜度与稳定度之间的关系并不一致;而3个标量的陡峭度随稳定度的变化不显著,它们与相应的偏斜度之间存在平方关系。

大气边界层中沙粒悬移运动的数值模拟

将双时间法和k-ε湍流闭合模型应用于求解雷诺平均的Navier-Stokes方程,模拟了沙地、沙丘流场。在此基础上,应用梯度输送理论求解平流扩散方程,模拟了平坦沙地、单个沙丘和连续沙丘周围沙粒的悬移。结果表明:1)来流的风速度足够大,使得地面摩擦速度大于起沙的临界速度,这是沙粒发生悬移的必要条件。但是光有足够的风速还是不够的,要使卷入空中的沙粒能在较大的高度范围内扩散,流场中必须存在一定强度的抬升气流。比较剧烈的地形起伏容易造成流动的不稳定;2)只有流场中存在抬升气流,才会使沙粒扩散到较高的高度;3)平坦地形时气流偏折主要是压力梯度的作用;而在沙丘起伏的表面,气流偏折受沙丘地形的影响很大。

一个适用于地球系统模式（CAS-ESM）的在线气溶胶与大气化学分量模式（IAP-AACM）的发展与评估

地球系统模式是研究全球气候与生态环境变化问题的重要工具,气溶胶与大气化学模式负责为其中的大气环流模式提供与气候效应有关的气态化学物质和气溶胶成分。本文在全球嵌套网格空气质量预报模式系统的基础上发展了一个适用于中国科学院地球系统模式(CAS-ESM)耦合计算的气溶胶与大气化学分量模式(IAPAACM),采用简化的气相化学机制,不仅考虑了人为气溶胶,同时考虑了海盐、沙尘和二甲基硫等自然气溶胶及其前体物的在线排放。评估结果表明,IAP-AACM氧化剂插值计算可靠,采用简化机制和碳键机制(CBM-Z)模拟的差异较小。和观测的对比表明,得益于CAS-ESM的气溶胶双向反馈作用,简化版能够较好地抓住气溶胶及其前体物的空间分布,为IAP-AGCM提供可靠的气溶胶模拟。另外,简化版能大幅提升计算效率,满足CASESM耦合长期积分的需求。为了在全球气候变化的研究中提供更完善的气溶胶模拟,未来考虑在IAP-AACM中增加氮化学和臭氧平流层化学机制。

基于颗粒物光学检测技术的大气沙尘气溶胶形貌、混合态研究进展

大气中的沙尘气溶胶颗粒物会通过与太阳辐射相互作用、参与云的形成过程等,对气候系统产生强烈影响。对流层中的沙尘气溶胶通常是含有各种粒子成分的不均匀混合物,只有通过详细了解单个沙尘粒子的理化特性才能充分认识其对气候的影响效应。基于此,对过去20年基于光学方法对大气沙尘气溶胶观测分析的研究进行了全面的综述。回顾了利用电子显微镜、激光雷达以及单颗粒质谱等光学技术的研究成果,简要介绍了基于扫描电镜和能谱、偏光特性、非对称因子等的观测分析技术,并讨论其优缺点;总结了沙尘气溶胶形貌、混合态特征研究,讨论其参与大气物理化学过程的主要方式;讨论了污染沙尘的光学性质、吸湿特性及成核能力,这些特性都对气候变化和预测有重要影响。大气中的沙尘气溶胶是复杂多样的,如何将精确的单粒子分析技术和快速响应的在线检测技术结合将是未来大气探测的研究重点,这些研究成果也将进一步扩展到气溶胶的环境和气候影响研究,以及人类健康风险评估中。

北京大气中SO_2浓度变化特征

作为酸雨和细粒子的前体物,SO2对空气质量和人体健康乃至气候与环境的影响十分重要,特别是在不利于扩散的气象条件下,SO2可造成城市短时间严重污染事件。作者以2006年北京325m气象塔15m观测平台SO2观测数据为基础,结合同步气象资料分析研究发现:1)SO2浓度冬季高、夏季低;全年日均值为(22.5±22.1)×10-9,最大日均值能达到113×10-9。日变化呈现双峰型,峰值出现在北京时间08:00和22:00;并且季节差异明显,冬季浓度为夏季的4.5倍,采暖期为非采暖期的3.2倍。2)风向、风速与SO2扩散和输送密切相关,高浓度SO2在东北、东、西方向上出现频率分别为25.8%、13.8%和11.8%;而西北、北方向上的风速越大对SO2清除效果越好。3)利用平均晴空指数划分采暖期阴霾天和晴天,发现阴霾天混合层高度与平均风速仅为(376±204)m和1.1m.s-1,容易造成SO2累积。4)SO2污染过程呈现周期性的局地累积—清除特征,地形、静风和暖低压是造成北京2006年1月一次重污染事件的成因。

夏末秋初北京市区与背景区大气污染物的对比分析

在北京市区和背景区——河北兴隆县选点,对比两地大气污染物浓度变化及污染状况.结果表明:除O3外,北京市区主要大气污染物浓度均高于背景区,其ρ(PM10),φ(NOx)和φ(SO2)的平均值分别是背景区的1.6,3.1和4.0倍,而背景区φ(O3)平均值则是北京市区的2.2倍;与国家二级标准限值比较,夏末秋初基本上不存在SO2和NOx污染,大气污染物中超标最严重的是O3,北京市区与背景区的超标天数分别是46.9%和65.5%,其次是PM10,北京市区超标天数达到25%,背景区则全部达标;北京市区与背景区的大气污染物日变化特征明显不同,其中北京市区的日变化主要受人为活动影响,表现出典型的城市特征,而背景区日变化受人为活动影响小.

突发性大气污染监测与预报技术集成移动平台

为应对突发性大气污染事故科学决策和规范处置的需要,在国家"863"课题"突发性大气污染事件模拟与风险控制技术"资助下,我国首个突发性大气污染监测与预报技术集成(IMF)移动平台研发成功.2010年7月5日至8月6日在北京市阳坊地区的综合外场实验表明,IMF移动平台从燃油燃烧事故监测至应急预案发布需时约5min.采用逐次偏差订正法,有效改进了气象预报场,实验中近地面黑碳预报最大浓度较合理.

大气污染资料同化与应用综述

我国正面临以高浓度臭氧和细颗粒物为典型特征的大气复合污染问题,对其进行模拟和预报是有效应对大气污染的关键。大气复合污染预报的不确定性来源复杂,同时存在化学非线性的影响,各种模式输入不确定性对模拟预报影响的时空差异较大,从而导致很多不确定性约束方法难以确定关键的不确定性因子而进行有针对性的约束和订正。利用资料同化方法融合模式、多源观测等信息,减小模式输入数据的不确定性成为提升大气污染模拟预报精度的关键。本文将简要介绍大气污染资料同化相关的模式不确定性、同化算法以及污染物浓度场同化、源反演研究上的进展,探讨大气污染资料同化面临的主要挑战和发展趋势。

2008年奥运会期间北京地区大气O_3浓度模拟分析

利用空气质量模式系统RAMS-CMAQ模拟分析了2008年8月北京及周边地区近地面O3浓度的时空变化。分析结果表明,模式系统可以较好地模拟污染物以及气象要素的变化特征和区域分布情况;奥运会期间的污染控制对O3浓度的降低有明显的作用,但是在一些有利的气象条件下,O3易达到较高浓度:8月2日、24日14时(北京时间)左右O3浓度都在0.22mg.m-3以上,其中2日北京地区处于辐合的弱风场中,风速为1.5～2.5m.s-1,24日则是处于自南向北的有输送作用的风场中,风速为3.5～6.5m.s-1;污染控制对北京周边地区的效果要好于北京市区。

风云三号气象卫星红外分光计探测大气CO_2浓度的通道敏感性分析

依据红外分光计(InfraRed At mospheric Sounder,IRAS)光谱通道特征,发展了基于IRAS的大气辐射传输计算模式。以大气分子吸收光谱数据集(HIgh resolution TRANsmission,HITRAN)2004为初始谱线输入资料,利用该模式模拟计算IRAS在CO2吸收带的10个通道辐射率测值对CO2浓度变化的响应,并对比了其与大气温度和水汽、O3等气体浓度误差对辐射率测值的影响,探讨了利用风云三号气象卫星探测大气CO2浓度的可行性。结果表明,IRAS的通道4最适于用来监测大气CO2浓度的变化,当CO2体积混合比浓度变化在10×10-6时,对应的辐射率变化同仪器等效噪声辐射率相当,所以IRAS在理想状态下,最高可分辨的大气CO2浓度变化约为10×10-6。

对流边界层顶部特性的对流槽实验模拟研究

利用对流槽研究对流边界层的顶部特性。实验结果表明，产生于混合层的上冲热泡可在对流边界层顶上的覆盖逆温层中激发出重力波；夹卷层的湍流结构表现出各向异性，水平尺度大于垂直尺度，与混合层中的湍流结构明显不同；利用可视图像直观显示了夹卷过程，夹卷层的温度谱表现出独特的结构特征，湍流能谱有明显的分区现象，谱幂率与现有理论分析结果有较大偏离。在实验结果的基础上，提出了关于夹卷速率的新参数化方案，夹卷速率可由地面热通量、混合层高度和覆盖逆温强度确定，方案中的系数C由实验测量数据拟合得出：C=0.95，与Deardroff等的对流槽实验数据的拟合结果（C=1.11）非常接近。

大气应急响应模拟中城市冠层风廓线参数化方法检验

城市冠层内风场的准确模拟或预报是突发性大气污染应急响应措施制定和实施的重要前提和基础。为了合理反映城市冠层的影响,并满足应急响应时效性的要求,将MacDonald(2000)提出的城市冠层内风廓线参数化方法耦合于中尺度气象模式MM5,并利用2010年7月18日至8月6日北京325m气象塔垂直观测资料进行验证。试验结果表明:(1)城市冠层参数化方法能够较好的模拟各种稳定度条件下冠层内风速廓线垂直变化,中性、稳定和不稳定层结时的标准平均偏差分别为78%、12%、4%,标准平均误差分别为78%、52%、21%。(2)城市冠层参数化方法能够较好的模拟冠层内实际风速变化情况,虽然随高度增加模拟偏差增大,但8、15、32、47m高度的模拟风速与观测值依然十分接近,标准平均偏差分别为2%、-26%、25%、60%,标准平均误差分别为54%、46%、52%、73%。(3)与传统的Monin-Obukhov相似性边界层参数化方法相比,城市冠层参数化方法明显提高了冠层风速的模拟能力。中性、稳定、不稳定层结时,Monin-Obukhov相似性边界层参数化方法的标准平均误差高达420%、176%、184%,城市冠层参数化方法的标准平均误差减小至78%、52%、21%;冠层内8、15、32、47m高度,Monin-Obukhov相似性边界层参数化方法的标准平均误差分别为283%、184%、227%、167%,城市冠层参数化方法的标准平均误差减小至54%、46%、52%、73%。

中美大陆区域气溶胶成分消光贡献研究综述

气溶胶消光作用是影响大气能见度的主控因素,气溶胶浓度、成分与其散射和吸收特性的非线性关系导致其对能见度的影响存在较大不确定性。1988~2008年美国IMPROVE(Interagency Monitoring of Protected Visual Environments)能见度监测网络各区域的重构细颗粒物(RCFM)浓度范围为1.4~19.4μg m^(-3),重构气溶胶消光系数为10.0~172.5 Mm^(-1)(1 Mm^(-1)=10^(-6) m^(-1))。2006~2018年中国各地区已有观测的平均细颗粒物PM2.5浓度为14.3~188.3μg m^(-3),对应的重构消光系数为52.6~1044.0 Mm^(-1)。美国地区PM2.5浓度水平与我国三亚地区相当;硫酸盐是气溶胶消光的最大贡献成分,占比可高达77%;其次是有机物,最大可达50%;而硝酸盐只有在南加州对气溶胶消光的贡献较大,超过了30%。同时,由于东部的相对湿度高于西部,东部和西部的消光差异比气溶胶浓度的差异更显著。在我国,硫酸盐和有机物同样是消光的主要成分,贡献分别为21%~57%和21%~39%;硝酸盐只在华中地区是主要的消光成分,超过了30%。我国气溶胶浓度和消光水平显著高于美国地区,当前广泛使用的气溶胶消光IMPROVE方程存在较高误差,消光系数低值高估和高值低估范围可达-60%~35%;并且污染越严重,消光低估越显著。采用较大误差的气溶胶消光算法将直接影响我国大气污染防治与蓝天计划的准确实施,随着我国大气污染防治工作的深入开展,急需针对我国各类环境和气候区域进行气溶胶成分消光的精准核算与溯源研究,为我国大气能见度提升提供关键科技支撑。