基于单颗粒质谱研究云雾水和降雨中颗粒物的化学成分

气溶胶可作为云凝结核或冰核参与云雾和降水的形成。然而,现有研究大多以云雾水和降雨中的水溶性组分为研究对象,对于难溶性组分的认识还十分有限。本研究于2017年5~6月在广东天井山观测站(24°41′56″N,112°53′56″E,海拔1690m)采集了21个云雾水和9个雨水样品,利用单颗粒气溶胶质谱直接分析其中的单颗粒化学成分。通过聚类分析发现:(1)海盐、矿尘颗粒和生物气溶胶对云凝结核和冰核的贡献较高(数量占比为67.3%~75.1%)。结合气团轨迹分析发现,海盐气溶胶经长距离的内陆输送后仍是重要的云凝结核和冰核;(2)云雾水和雨水中颗粒类型差异较大,云雾水中海盐(35.7%)、有机物(12.1%)、有机胺(8.0%)及Fe(6.4%)的贡献更大,而雨水中矿尘(35.6%)、与有机物混合的黑碳颗粒(18.9%)的贡献高,反映了气溶胶形成暖云和混合相云过程的差异。

广州地区不同粒径段大气颗粒物中水溶性有机碳的吸光贡献

对广州地区春季(2015年3~4月)、夏季(2015年6~7月)、秋季(2015年9~10月)、冬季(2015年12月~2016年1月)四个季节6个粒径段(<0.49、0.49~0.95、0.95~1.5、1.5~3.0、3.0~7.2以及7.2~10.0μm)的大气颗粒物样品中水溶性有机碳(WSOC)的浓度和光学性质等变化特征进行了研究.结果表明,WSOC的浓度水平呈现冬季[(5.07±2.80)μg/m^(3)]>秋季[(3.87±1.51)μg/m^(3)]>春季[(3.60±1.16)μg/m^(3)]>夏季[(2.42±0.51)μg/m^(3)]的季节变化特征;WSOC的质量平均直径(MMD)为0.57μm(春)、0.42μm(夏)、0.49μm(秋)和0.56μm(冬).WSOC的质量吸收效率MAE365差异较大,分布在0.18~1.42m^(2)/g之间,冬季最高;吸收波长指数AAE值分布在3.6~9.8之间.细颗粒物(<3μm)中WSOC对PM10WSOC总吸光的贡献达到了90%以上,其中<0.49μm颗粒物的贡献超过50%.在300~500nm之间,春季、夏季、秋季和冬季WSOC对颗粒物总吸光比例平均值分别为5.23%、2.95%、3.04%和6.92%;其中<0.49μm粒径段的贡献最高,分别为3.11%、1.79%、1.65%和3.45%.进一步通过特征紫外吸光度SUVA值的分析表明芳香性和分子量可能是影响WSOC吸光能力的重要因素.粒径越小颗粒物含有越多的不饱和键,使得MAE365值较高.