铈改性HMS介孔材料催化乙苯氧化性能研究

以正十二胺(DDA)为模板剂、正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源、硝酸铈铵((NH_4)_2Ce(NO_3)_6)为金属活性组分,采用原位合成法,在45℃下,制备不同含量的金属铈改性的HMS介孔材料(Ce-HMS),对其结构进行X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、N_2吸附-脱附(BET)等一系列表征。以Ce-HMS为催化剂,30%H_2O_2为氧源,冰乙酸为溶剂,催化乙苯氧化合成苯乙酮,探讨了催化剂用量、30%H_2O_2用量、反应时间、反应温度和溶剂种类及用量对乙苯的转化率、苯乙酮的产率及选择性的影响,考查了催化剂的重复使用性。实验结果表明,乙苯催化氧化主要生成苯乙酮,同时产生少量的苯甲酸等副产物。当硝酸铈铵与正硅酸四乙酯摩尔比为0.04,催化剂质量0.1 g,反应温度为100℃,反应6 h,双氧水3 mL,溶剂乙酸为4 mL时,乙苯的转化率达88.8%,苯乙酮产率达到84.6%,选择性为95.3%。催化剂重复使用效果良好。