高放废物地质处置安全评价准则研究

本文从安全评价的原则和目标出发,研究分析了地质处置安全评价工作开展的步骤和方法,提出了安全评价准则指南建议。

高放废物地质处置指标体系分类与分级研究

该文从对放射性废物的包容、隔离、阻滞、延迟等安全功能出发,研究分析了地质处置安全评价基本指标和辅助指标。并从处置库的各屏障系统出发,对各屏障系统(包括场址)指标进行了分类与分级。安全指标体系的分类与分级研究能更好地指导安全评价工作的开展。

高放废物地质处置各屏障系统安全要求研究

研究分析了处置库各屏障系统应具备的总体安全要求。针对屏障性能演化、地下水流和核素迁移等方面分析了工程屏障系统、天然屏障系统应满足的安全要求。

高放玻璃固化体深地质处置过程中溶解机理分析与计算

对高放玻璃固化体在地质处置过程中由于地下水的侵蚀而导致玻璃体溶解的溶解机理进行了分析,利用水解反应动力学模型对不同温度、不同pH条件下的玻璃固化体溶解速率进行了计算。计算结果表明：玻璃在酸性或高温情况下溶解速率较大,60℃、pH值6时平均溶解速率在0.35 g/a左右,120℃、pH值8.5时平均溶解速率在0.8 g/a左右;在100万年这个时间尺度上,120℃、pH值8.5时玻璃的最大溶解量是80%。考虑到地下处置库中温度一般要低于60℃,地下水的pH值范围在6-10,所以最保守估计100万年玻璃固化体的溶解侵蚀分数不大于50%。

高放废物处置库单个竖直钻孔内废物包个数探究

为探究高放废物处置库中单个竖直钻孔内允许放置废物包的数量,采用我国处置库概念设计模型、调研和实验所得参数,以ANSYS workbench为平台进行了模拟探究。结果表明,为满足处置库热力学要求,并综合考虑工程经济和施工建造,建议单个竖直钻孔内废物包数量不多于2个。

ANSYS软件对高放废物处置库温度场预测的可行性验证

为验证ANSYS软件对高放废物处置库温度场预测的可行性及准确性,采用基于自行设计加工的处置单元热效应装置及对应的实验参数,以ANSYS workbench为平台进行二维和三维模拟。结果表明,模拟值与实验结果吻合度较高,关注的3个传感器位置在升温阶段的模拟值和实验值的相对差值平均值分别为0.68%、0.60%和0.50%,平衡阶段的相对差值的平均值为1.34%,说明ANSYS热分析对释热废物的处置单元进行温度场预测是可行的。

地质处置用低碱度水泥配方开发

采用普通硅酸盐水泥与硅灰体系进行低碱度(low-p H值)水泥配方开发,确定了前期试验中低碱度水泥的关键表征参数,并对水泥与硅灰体系进行试验验证。试验结果表明,影响低碱度水泥配方初凝、终凝时间和28 d抗压强度的主要因素是水/干料的值,影响低碱度水泥配方90 d的p H值的主要因素是Si O_2含量以及Ca/Si值,即产物中的Ca(OH)_2含量。

丙烯酰胺改性壳聚糖处理含Co2+模拟放射性废水吸附工艺研究

为了提高丙烯酰胺改性壳聚糖(AM-Cts)对模拟放射性废水中Co^2+的吸附容量,对AM-Cts处理含Co^2+模拟放射性废水的吸附工艺进行了优化研究。考察了废水中Co^2+含量、pH、AM-Cts和废水质量比、吸附时间、搅拌速率和吸附温度对AM-Cts吸附容量的影响,并在此基础上开展了正交试验、验证实验和掺杂离子影响实验。结果表明:在pH=8. 0、温度40℃、改性壳聚糖:废水中Co^2+含量=2. 5g/g、吸附时间60min、搅拌速率200rpm的条件下,AM-Cts对模拟废水中Co^2+的吸附容量为22. 33mg/g,较未优化前提高了约40. 0%;在含有Fe^2+、Sr^2+、Cs^+等杂质离子条件下,对Co^2+的吸附选择性较好,可达78. 96%。

两种辐射作用对改性钠基膨润土性能影响的研究

为了研究辐射作用对膨润土性能的影响,以改性钠基膨润土为研究对象。采用电子加速器和钴源在室温下进行辐照,并对老化样品进行了测试。结果表明,在累积受照剂量为5MGy,电子辐照、γ辐照作用条件下,改性钠基膨润土的阳离子交换容量分别为77.36meq/100g、77.89meq/100g,分别比未辐照的改性钠基膨润土下降了3.7%和3.0%;自由膨胀体积分别为20.4mL、20.8mL,分别比未辐照的改性钠基膨润土下降了11.3%和9.6%。电子辐照和γ辐照作用后,导致改性钠基膨润土的阳离子交换能力下降,吸水能力减弱,自由膨胀能力下降。

用于处理放射性废水的丙烯酰胺改性壳聚糖制备工艺研究

为获得吸附性能强的改性壳聚糖,采用丙烯酰胺自由基引发侧链接枝方法对壳聚糖进行改性,考察了引发剂种类、引发剂和壳聚糖质量比、丙烯酰胺和壳聚糖质量比、反应温度、反应时间、搅拌速率以及析出溶剂对改性壳聚糖产物收率及吸附性能的影响,在此基础上开展了正交试验和后续的验证实验。结果表明:在氮气保护、改性剂丙烯酰胺与壳聚糖质量比为7、引发剂硝酸铈铵与壳聚糖质量比为0.1、反应温度45℃、反应时间150min、搅拌速率400r/min条件下、在丙酮中析出并真空干燥的改性壳聚糖对Co^(2+)离子的吸附容量为16.42mg/g,较未改性前提高了约64.53%。

γ辐照对高庙子钠基膨润土在北山地下水中溶解性的影响

为了确认γ辐照对高庙子天然钠基膨润土在北山地下水中溶解性的影响,拓展高放地质处置缓冲材料性能的评价范围,以内蒙古高庙子天然钠基膨润土和北山地下水为研究对象,分析了经不同γ辐照剂量(500kGy、1000kGy、1500kGy、2000kGy、2500kGy和3000kGy)照射后天然钠基膨润土在北山地下水中溶解平衡后液相中K^(+)、Na^(+)、Ca^(2+)、Mg^(2+)、F^(-)、Cl^(-)、SO_(4)^(2-)和SiO_(3)^(2-)浓度的变化。结果表明:SiO_(3)^(2-)浓度随着辐照剂量的增加而持续增加,其他离子浓度在低剂量(500kGy)条件下变化不大,较大剂量下会增加;膨润土能够吸附北山地下水中的离子,但辐照剂量1000kGy以上时,K^(+)、Ca^(2+)、Mg^(2+)和F^(-)吸附容量显著降低,Na^(+)、Cl^(-)和SO_(4)^(2-)吸附能力完全丧失,开始向北山地下水中溶解。总体而言,γ辐照引起了高庙子天然钠基膨润土结构和组成的变化,其阈值在500~1000kGy之间。

单轴应力下带钻孔花岗岩注入高温蒸汽破坏特征研究

大型水力压裂是干热岩地热能开发中人工储留层建造的最有效手段,其核心力学问题为高温、高压下岩石的水力破岩机制。通过单轴应力下带钻孔花岗岩注入高温蒸汽破坏试验,研究固-热耦合作用下花岗岩的水力破岩机制。结果表明:高温对花岗岩破裂有很大的促进作用,热效应导致强度弱化,降低破裂压力。高速率注入430℃和350℃蒸汽破坏试验中,破裂压力比常温水压裂至少降低58%;低速率注入400℃和450℃蒸汽破坏试验中,花岗岩破裂压力比常温水压裂降低75%。注蒸汽破坏过程可分为热破裂损伤和宏观裂缝扩展两个阶段。高温蒸汽产生的热应力在钻孔周围随机发生热破裂,随着注入蒸汽时间的增加,热破裂范围由钻孔附近逐渐向远处扩展,热破裂分布密度增大,为宏观裂缝的产生提供便利条件。初始宏观裂缝首先出现在钻孔两侧,沿着最终形成的宏观裂缝轨迹扩展,直到试样破坏。与常温水压裂相比,低速率注蒸汽破坏是一个缓慢的延性拉破坏过程,裂缝相对钻孔不对称扩展,宽度小于水力压裂裂缝宽度。

γ辐照老化对高庙子天然钠基膨润土力学强度和变形特性影响研究

为探究高放核废物深地质处置缓冲材料的长期稳定性,以内蒙古高庙子(GMZ)天然钠基膨润土为研究对象,揭示了γ辐照老化作用对高压实天然钠基膨润土样品力学强度和变形特性的影响。采用钴源在室温下对该膨润土进行不同累积剂量的辐照作用,分析了辐照前、后膨润土的矿物成分变化,并开展了三轴剪切以及膨胀变形试验。结果表明:γ辐照老化作用引起膨润土部分矿物成分的变化,蒙脱石微观结构稳定性降低并转化为更稳定的硅酸盐和硅铝酸盐矿物;膨润土经过辐照作用后剪切强度有所增长且随辐照剂量增大,矿物成分发生了变化,同等围压下膨润土的剪切峰值强度逐渐提高;随着围压的增大,强度增长的幅度逐渐变缓,辐照剂量对强度的影响减弱,表明围压对膨润土强度的增长有一定的抑制作用;由于辐照后蒙脱石的含量减少,膨润土的膨胀变形性能相应减弱,即膨胀力、自由膨胀应变、有荷膨胀应变等指标降低。

蒙脱石含量对膨润土膨胀行为影响的试验研究

高放废物深地质处置中,作为缓冲回填材料的膨润土应具有良好的膨胀性能。为了解蒙脱石含量对膨润土膨胀行为的影响,采用自行设计的试验装置对不同蒙脱石含量膨润土的膨胀行为进行了试验研究。结果表明,在试验条件下,成型膨润土膨胀行为的各项指标(轴向最大膨胀力和径向最大膨胀力)均随着蒙脱石含量的增加而增加,且呈线性关系。蒙脱石含量为70%时,径向、轴向最大膨胀力分别达到2.03 MPa和2.25 MPa,其比值为0.902。结果可为膨润土设计提供参考。

高温作用对膨润土孔隙结构的影响

为研究高温作用以及热作用时间对压实膨润土孔隙结构的影响,以高庙子天然钠基膨润土为研究对象,试样经90℃、150℃和170℃分别热作用2个月、4个月和6个月后,采用冻干法进行干燥,然后使用压汞仪测试其孔隙结构特征。结果表明:集合体间的孔隙随着老化温度的增加有变大的趋势;集合体间孔隙体积随着老化时间的延长而减小,减小了6.47%～22.38%;集合体内孔隙的体积则随着老化时间的延长而增大,增大了6.47%～10.15%。热作用对膨润土孔隙结构的影响存在温度效应和时间效应,在地质处置中,应该充分考虑热作用对膨润土微观结构的影响。

保压时间对压实膨润土孔隙结构影响的试验研究

为研究膨润土压实成型时保压时间对其孔隙结构的影响,采用冻干法对试样进行干燥,然后使用压汞仪测试其孔隙结构特征。试验结果表明:孔隙比和集合体间孔隙体积随着保压时间的增加而减小,极小孔隙的体积则随着保压时间的增加而增大。与不保压样品相比,保压60 min高干密度和低干密度样品的孔隙比分别减少了4.53%、9.40%,集合体间孔径峰值则分别降低了17.03%、21.67%。研究结果可为膨润土压实成型参数及工程实践提供依据。

贫铀的处理与处置探讨

目前贫铀及其合金在军事及民用工业中已获得成功应用。文章介绍了各国贫铀的利用情况,重点介绍了美国将贫铀作为废物处置方面存在的争议,并探讨了贫铀作为低放废物处置的可能性,贫铀废物有一定的工业用途,但由于产量远大于利用量,因此带来了贫铀的处置问题,对一定量的贫铀废物进行近地表处置进行了探讨,结果表明近地表处置一定量的贫铀废物可行,为中国贫铀废物的再利用以及最终处置提供参考与借鉴。

高庙子钠基膨润土热老化后矿物成分变化

为了了解单纯热老化对高庙子天然钠基膨润土中矿物组分和微观结构的影响,拓展高放地质处置缓冲材料性能评价范围,以内蒙古高庙子天然钠基膨润土和北山地下水为研究对象,利用红外光谱仪、X射线衍射仪和穆斯堡尔谱仪分析了不同老化温度(90℃、150℃、170℃、190℃和210℃)和老化时间(2个月、4个月、6个月、8个月、10个月和12个月)热老化后高庙子天然钠基膨润土中官能团、矿物组分和Fe的赋存状态以及含量的变化,并对其Si在北山地下水中的溶解性进行测试。结果表明:随着老化温度和老化时间的增加,膨润土中官能团数量有所变化,蒙脱石含量减少,云母和沸石含量增加,但没有发生种类变化;可溶性偏硅酸根增加,存在Fe(Ⅱ)向Fe(Ⅲ)转变的趋势。总体而言,热老化引起了高庙子天然钠基膨润土矿物组分的显著变化,但尚需深入研究。

电子辐照对高庙子钙基膨润土的性能影响

为研究电子辐照对高庙子钙基膨润土性能的影响,用电子辐照至不同累积受照剂量后,分析了微观结构和某些物化性质。结果表明:电子辐射作用引起了膨润土中蒙脱石晶胞参数的改变和晶粒尺寸的减小,结构中部分Si—O键和Al—OH键受到破坏,导致了阳离子交换能力和层电荷的降低、膨胀指数的减小、Si和Al溶解性增加以及对^(137)Cs和^(99)Tc吸附能力的减弱;与未经辐照样品相比,累积辐照至5 MGy时,样品的膨胀指数减小了18.65%,^(137)Cs和^(99)Tc分配系数分别减小了50.85%和58.58%,Si和Al溶解性分别增加了125%和199%。在地质处置回填材料设计和安全评价中,必须考虑电子辐射作用对膨润土性能的影响。

膨润土与水相互作用初步研究

为研究膨润土与水作用后对高放废物地质处置安全性产生的影响,将不同蒙脱石含量的临安钠基膨润土和兴和钙基膨润土置于水中长期浸泡3 000 h。结果表明:二种膨润土的膨胀指数皆随着蒙脱石含量的增加而增加,且最大膨胀指数与蒙脱石含量间的对数值呈线性关系;膨胀平衡后上清液中一价阳离子浓度大于二价阳离子的浓度,且随着蒙脱石含量的增加而增加,数据表明Na+浓度与膨润土中蒙脱石含量的对数值呈线性关系;上清液烘干后残留物质量随蒙脱石含量增加而增加,XRD图谱表明其中已存在蒙脱石。这些结果可作为进一步开展地质处置中缓冲材料与地下水相互作用的研究基础。