在硫基功能化碳纳米管上组装壳层厚度可控的Au@Pt核壳纳米粒子以获得高的甲醇电催化氧化活性

本工作致力于研究核壳结构Au@Pt纳米粒子(Au@Pt NPs)在多壁碳纳米管(MWCNTs)上的组装,试图获得高的甲醇电催化氧化活性。利用光化学晶种生长法合成了Au@Pt NPs,并通过改变Au与Pt的原子比来控制壳层(Pt层)的厚度,然后将不同壳层厚度的Au@Pt NPs组装到巯基(-SH)功能化的MWCNTs上,获得了一系列Au@Pt/MWCNTs复合物。应用透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)研究了Au@Pt NPs和Au@Pt/MWCNTs复合物的形貌结构、表面化学组成和化学价态,并结合电化学方法研究了Au@Pt NPs的Pt壳层厚度对其组装效果的影响,以及测试了Au@Pt/MWCNTs催化剂对甲醇的电催化氧化的活性。结果表明,Au@Pt NPs通过其表面的Au或Pt与MWCNTs上的-SH形成共价键,从而实现Au@Pt NPs在MWCNTs上的组装。Pt壳层厚度对Au@Pt NPs在MWCNTs上组装的影响较大:当Pt壳层没有完全包裹Au核时,Au@Pt NPs表面暴露的Au促进了Au@Pt NPs在MWCNTs上的组装;而当Pt壳层完全包裹Au核时,Au@Pt NPs表面呈氧化态的Pt(Ⅱ)则对核壳纳米粒子的组装不利。Au、Pt原子比例为1∶1时,Au@Pt NPs能均匀地组装在MWCNTs上,且Au@Pt/MWCNTs(1∶1)催化剂对甲醇的电催化氧化具有较高的活性和稳定性。