铈基催化剂在挥发性有机物催化燃烧治理中的研究进展

铈基催化剂由于其特殊的氧化还原性能在催化反应中得到了广泛应用,在非均相催化反应中其表面性质尤为重要.二氧化铈晶格中的氧缺陷对表面催化反应起着非常重要的作用,而二氧化铈可以有效调节催化剂表面酸碱性,修饰催化活性中心的结构,提高催化剂的储放氧能力,增强其结构稳定性和提高活性组分的分散度等.我们分别从二氧化铈催化剂的制备方法、催化剂活性位点和种类、氧缺陷性质及与催化性能之间的构效关系、纯二氧化铈及作为载体的二氧化铈基催化材料催化燃烧挥发性有机物等方面综述了二氧化铈基催化剂的最新研究进展.最后提出了二氧化铈基催化剂在挥发性有机物治理应用中的建议与展望.

CoFe_(2)O_(4)的制备及其活化过一硫酸盐降解磺胺甲噁唑

以六水合硝酸钴和七水合硫酸亚铁为原料,采用共沉淀法在不同煅烧温度下成功合成了一系列铁酸钴材料(CoFe_(2)O_(4)-X,X代表煅烧温度,分别为450、550和650℃)。通过SEM、XRD、BET、XPS对其结构进行了表征,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解磺胺甲唑(SMX)。考察了催化剂投加量、PMS用量、pH、无机阴离子种类和反应温度对降解SMX性能的影响。结果表明,CoFe_(2)O_(4)-550具有最佳的催化性能,在最佳反应条件(SMX初始质量浓度为10 mg/L,CoFe_(2)O_(4)-550投加量为0.3 g/L,PMS质量浓度为1.5 g/L)下,20 min内,SMX的降解率可达95%,且总有机碳(TOC)降解率可达80%。同时,CoFe_(2)O_(4)-550/PMS反应体系具有较广的pH适用范围(p H=5~9)。CoFe_(2)O_(4)-550催化剂可磁性回收,经3次使用后,其对SMX的降解率仍能达到83%,表明CoFe_(2)O_(4)-550具有良好的稳定性和重复使用性。在该降解反应过程中产生了大量的SO_(4)^(-)·和·OH,并提出了相应的催化降解机理。

锰氧化物中氧空位的构建及其催化氧化苯系物作用机制研究进展

作为一种过渡金属氧化物,锰氧化物以其多晶型、储/释氧能力强、蕴含丰富氧物种、结构缺陷可控等优点被广泛应用于苯系物的热催化氧化.其中,具有众多特性的氧空位能有效促进苯系物的完全催化氧化,因而成为各界研究的焦点.我们综述了常见的氧空位构建方法及表征技术,并总结了在苯系物催化氧化过程中,锰氧化物中氧空位的几种重要作用机制对催化活性和抗水性能的积极影响.最后对氧空位构建新方法、形成机理、具体过程及其在锰氧化物热催化氧化苯系物领域中的应用进行了总结和展望.

可控合成金属纳米粒子及其在大气污染防治领域的应用进展

近年来,由于更严格的环境标准和工业需求,催化技术得到突飞猛进的发展。金属纳米粒子由于其独特的性质,如高表面能、等离子体激发、量子限制效应等,成为环境、电子、材料等科学领域的关键元件。随着金属纳米颗粒尺寸的减小和分散性的提高,活性中心的结构缺陷逐渐凸显,同时产生的尺寸效应极大的改善了催化反应活性和选择性。因此,为了充分利用纳米催化剂的优势,本文结合调控金属粒径大小的研究现状,依据不同的合成原理,重点介绍了反胶束法、物理气相沉积法、化学气相沉积法、喷雾热解法和光刻法的原理和特点及其他调控方法,总结了纳米颗粒尺寸大小在大气污染防治领域的典型应用,并展望了金属纳米粒子的发展趋势和应用前景,为高性能催化剂的设计和制备提供参考.

甲硫醇催化分解的典型活性中心研究进展

本文介绍了催化分解法去除含硫挥发性有机物甲硫醇的研究现状,分析了活性中心及反应/失活机理。基于XPS、H_(2)-TPR等系列表征技术手段,认为活性氧、氧化还原位点和酸碱位点为催化分解甲硫醇的主要活性中心。为解决催化剂中毒问题,建议将催化剂硫中毒转化为碳中毒问题,通过添加不同金属助剂和替换载体来调控活性中心。

硫化氢资源化合成乙硫醇研究进展

作为重要的有机化工中间体,乙硫醇广泛应用于医药、工业、农业等领域。针对乙烯-硫化氢催化加成合成乙硫醇的固体酸催化剂,探讨了性质、改性方式及其乙烯硫化反应机制。分析认为:酸性位点是乙烯硫化合成乙硫醇的活性中心,强酸位和弱酸位浓度的平衡则决定着固体酸催化剂的稳定性;对于改性氧化铝和金属硫化物催化剂,改性金属与载体间的相互作用是影响反应活性的重要因素。

铁酸钴材料的制备及其在环境领域中的应用研究进展

首先对铁酸钴材料的制备方法及复合材料的制备进行了综述,并对比分析了不同制备方法的优缺点;其次,归纳总结了铁酸钴材料在催化、吸附、电化学领域的应用;最后,针对当前研究存在的问题进行了总结,并对未来研究方向提出了展望。

2H-MoS_(2)定向调控生成1T-MoS_(2)及应用

MoS_(2)因其独特的二维“三明治”层状结构在电学、能源和催化等领域备受关注。由于S、Mo原子配位模式的不同,MoS_(2)主要以1T-MoS_(2)和2H-MoS_(2)两种形式存在。通常,1T-MoS_(2)拥有更大的层间距和更多的催化活性位点,在许多领域都表现出了比2H-MoS_(2)更优异的性能。通过控制2H-MoS_(2)中S平面的横向位移和Mo 3d轨道电子填充状态,可以定向调控2H-MoS_(2)生成1T-MoS_(2)。综述了2H-MoS_(2)定向调控制备1T-Mo S_(2)的研究进展;对影响调控过程的主要因素及相应的调控方法和机理进行了详细阐述;同时总结了1T-MoS_(2)在析氢、电池、光和热催化领域的应用;此外,还对1T-MoS_(2)在未来的实际应用前景进行了展望。

前驱体调控铬系催化剂活性位点并用于丙烷非氧化脱氢研究

针对目前丙烷非氧化脱氢中铬系催化剂活性位点存在的问题,通过调控不同铬基前驱体负载在MCM-41上来建立活性位点与催化性能之间的构效关系。利用XPS、H_(2)-TPR、XRD、UV、H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的价态、活性物种的存在形式等进行表征。结果表明,制备的3种铬基催化剂都有单体的Cr(Ⅵ)、聚合的Cr(Ⅵ)以及块状的Cr_(2)O_(3)。Cr/MCM-41(H8CrN_(2)O_(4))产生更多Cr(Ⅵ);催化剂所形成的单体的Cr(Ⅵ)促进活性的提升;与之相反,聚合的Cr(Ⅵ)和块状的Cr_(2)O_(3)阻碍催化剂的性能。单体的Cr(Ⅵ)在遇到丙烷迅速被还原成配位不饱和的Cr^(3+)、Cr^(2+),进一步说明单体的Cr(Ⅵ)是铬系催化剂应用于丙烷非氧化脱氢的活性位点的前体。

以硫化氢为硫源资源化合成丁硫醇研究进展

基于以硫化氢为硫源合成丁硫醇的国内外文献,论述了各类方法的特点,重点分析了烯烃硫化法,探讨了路易斯酸催化剂、分子筛催化剂、离子交换树脂催化剂、过渡金属盐改性铝基催化剂的催化行为。分析认为:过渡金属盐改性铝基催化剂由于载体与活性金属之间具有较强的相互作用,能使处于亚稳状态的活性物相趋于稳定并拥有较高的催化活性;为去除恶臭气体硫化氢并实现一定的经济效益,硫源可采用还原性烟气中的硫化氢,碳源可采用石油催化裂化、甲醇制烯烃等工艺过程中产生的低碳烯烃。

CeO_(2)中氧空位形成、表征及其作用机制研究进展

Ce是一种用途十分广泛的稀土金属,其丰度也是稀土元素中最高的。其金属氧化物CeO_(2)由于具有优异的储放氧性能,其晶格中存在的大量氧空位可以直接作为活性位点,能够捕捉气相中的O_(2),产生大量的活性氧物种,表现出良好的催化性能,在各催化体系中作为载体和活性组分被普遍使用。分别从CeO_(2)独特的氧空位性质,CeO_(2)氧空位的形成途径,氧空位的表征技术以及氧空位在催化反应中的作用等方面的最新研究进展进行了综述。最后对CeO_(2)氧空位在氧化还原、有机物污染降解等反应过程中的应用进行了总结和展望。