氢氧化钴/生物炭活化过氧乙酸降解水中抗生素

通过对非均相复合催化剂进行合理的电子结构调控,可有效促进界面电荷分离和转移,进而提升催化剂的性能。近年来,以生物炭(BC)基材料活化过氧乙酸[CH3C(O)OOH,PAA]的非均相高级氧化工艺因能产生多种活性氧物种(ROS)而备受关注。采用一种简易的共沉淀法合成了Co(OH)2纳米颗粒修饰的生物炭材料(h-Co/BC),并将其应用于活化PAA降解水中的典型抗生素四环素(TC)。实验结果表明h-Co/BC在pH=7条件下,7 min内可实现对初始浓度为10µmol/L的TC的完全降解去除。自由基猝灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析表明,该非均相体系中主要的ROS为烷氧基自由基,包括CH3COO·、CH3COOO·、·OH和1O_(2)。材料表征结合密度泛函理论计算表明,Co(OH)2纳米颗粒成功地负载于生物炭上,Co 3d带中心更靠近费米能级,利于电子的定向迁移,进而被PAA捕获,随后PAA裂解生成ROS。该研究可为非均相PAA高级氧化技术中功能材料的研发提供新的理念。

臭氧消毒研究进展及对新型冠状病毒的灭活启示

新型冠状病毒肺炎(COVID-19)疫情给人类社会造成了巨大威胁,新型冠状病毒(SARS-CoV-2)在不同环境介质中稳定性的差异,使如何高效杀灭SARS-CoV-2成为关注的重要问题。在综述臭氧及其协同技术在病原体灭活中应用的基础上,探讨了臭氧氧化技术在SARS-CoV-2灭活中的应用可行性,重点阐述了该类技术对于病毒的灭活行为及机理。该综述可为臭氧氧化技术应用于水中新冠病毒灭活及其在不同媒介中的次生传播阻断提供参考。

钛酸盐/活性炭吸附协同光催化去除水中4-氯酚

通过一步水热法制备了一种钛酸盐/活性炭复合材料(TAC),可高效吸附水中污染物实现预富集,进而在紫外光下光催化降解污染物。研究显示,TAC可在5 min内吸附86.9%的4-氯酚(4-CP),具有比活性炭更快的吸附速率和更大的吸附量,得益于微碳改性钛酸盐后对4-CP的毛细管凝聚作用。TAC可在4 h内光催化降解95.6%预富集的4-CP,实现85.8%的脱氯率。TAC光催化性能显著提升的机理在于其中的活性炭和微碳组分可高效传导光激发生成的光生电子,由此抑制光生载流子复合。猝灭实验与自由基鉴定证实羟基自由基(·OH)是主要活性物种,并通过福井指数理论计算结合中间产物鉴定,确定了4-CP的降解路径主要为·OH取代所导致的C—Cl键断裂及·OH加成。

自组装超分子前驱体制备管状氮化碳及模拟太阳光光催化降解水中双氯芬酸

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4),GCN)作为一种新型无金属二维材料,因在可见光驱动下能够降解水中新有机污染物而备受关注.但传统石墨相氮化碳存在比表面积小与活性位点少的弊端,严重限制了其应用前景.为改良氮化碳性能,利用超分子自组装前驱体热聚合方法成功制备了微米级管状石墨相氮化碳(TCN),使用扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术手段,对TCN的形貌、元素组成、晶体结构、电化学性能等进行表征.研究还选取双氯芬酸(DCF)作为目标污染物,探索其降解行为与机理.结果表明:①TCN基本结构单元为七嗪环,但比表面积(20.9 m^(2)/g)较GCN增加了1倍以上.②TCN(100)晶面暴露增强,晶面调控暴露出更多七嗪环边缘氮原子的孤对电子,利于光生电子激发和载流子分离,从而增强光催化活性.③TCN能带带隙为2.48 eV,小于GCN(2.69 eV),说明TCN对可见光的吸收能力提升.④莫特-肖特基曲线、光电流、阻抗谱图和扫描伏安谱图等电化学性能测试结果表明,TCN的光生电子转移效率大幅提升,有利于抑制光生空穴-电子对(h^(+)-e^(-))的复合.⑤TCN在模拟太阳光驱动下降解双氯芬酸(DCF)的动力学试验中准一级动力学常数(k_(1))达6.99×10^(-2) min^(-1),是GCN的5.5倍.⑥电子自旋共振谱(ESR)和自由基淬灭试验证实,体系中超氧根自由基(·O_(2)^(-))是最重要的活性氧物种,光生空穴(h^(+))也对DCF的降解有贡献.研究显示,以超分子自组装的方式制备石墨相氮化碳的前驱体将有助于促进氮化碳可见光吸收、加速载流子分离,并提升光催化活性.