Zr-Ag/α-Al_(2)O_(3)催化乳酸乙酯氧化制丙酮酸乙酯

采用等体积浸渍法制备了ZrO_(2)掺杂的Ag/α-Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、N_(2)吸附-脱附、UV-Vis漫反射、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和O_(2)-TPD等方法对催化剂进行了表征,研究了ZrO_(2)掺杂量对催化剂催化乳酸乙酯选择性氧化制丙酮酸乙酯反应性能的影响。实验结果表明,ZrO_(2)的掺杂能够显著降低反应所需最佳温度,改善催化剂的活性和稳定性,同时有效降低催化剂的积碳概率;ZrO_(2)的最佳掺杂量为2%(w),在340℃、氧酯摩尔比1.4、液态空速0.6 h^(-1)的反应条件下,乳酸乙酯转化率可达97.8%、丙酮酸乙酯选择性可达90.7%,经100 h反应后,催化剂活性保持稳定。

载体对负载型银催化剂催化乳酸乙酯氧化制丙酮酸乙酯的影响

为了提高电解银催化剂催化乳酸乙酯选择性氧化制丙酮酸乙酯的性能,选用SiO_(2),α-Al_(2)O_(3)和γ-Al_(2)O_(3)为载体,制备了负载型银基催化剂。系统地考察了催化剂的载体类型、负载量和焙烧温度对反应的影响,并通过X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等手段对负载型银基催化剂进行了表征。证明了游离的Ag^(+)离子和带正电荷的银团簇Ag_(n)^(δ+)是该反应的活性物种,当载体类型为α-Al_(2)O_(3),银负载量为7.8%,焙烧温度为600℃时得到性能较佳的催化剂。在反应温度为340℃、氧和乳酸乙酯物质的量比为1.4、液时空速(LHSV)为0.6 h^(-1)的条件下,乳酸乙酯的转化率为96.8%,丙酮酸乙酯的选择性达90.7%。经过100 h反应后的催化剂仍具有较高活性,通过原位烧炭可实现再生,具备良好的工业应用前景。