高分散的Pt促进氨分解中活性Fe_(x)N的形成

在氢经济的背景下,氨分解在制氢中起着重要作用.铁基催化剂因价格低廉且活性适中而备受欢迎,对大规模应用具有吸引力.然而,铁基催化剂向更高活性Fe_(x)N物种的转化较慢,导致诱导期延长.为了解决该问题,本文研究了在氨分解中添加Pt对Fe_(x)N形成的影响.结果表明,即使添加少量(0.1 wt%)Pt,也能显著提高Fe_(x)N的形成速率,使其增加3倍以上.Pt通过反溢流促进H_(2)脱附,相反,反溢流暴露出更多发生氮化的Fe表面位点,导致Fe_(x)N的形成.高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、X射线衍射和原位X射线吸收光谱表征揭示了Fe2N活性物质的形成.H_(2)程序升温脱附、H_(2)程序升温还原和原位X射线吸收谱证实了氢反溢流和溢流效应的存在.总之,本文加深了对铁催化剂在氨分解中活性物种形成机制的理解,为提高其催化性能提供了一个简单策略.