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Rh氧化物团簇向单原子的原位自适应演化
1
作者
蒲正天
殷海滨
+2 位作者
马新龙
赵瑾
曾杰
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第5期247-257,共11页
负载型金属催化剂在催化过程中通常会发生相变、烧结、表面重构和解离为单原子等变化.这样的结构演化不仅可以由温度诱导,也可以由反应产生的吸附物种诱导.然而,结构的变化对催化剂的影响存在两面性,既可能因此形成新的活性位点,也可能...
负载型金属催化剂在催化过程中通常会发生相变、烧结、表面重构和解离为单原子等变化.这样的结构演化不仅可以由温度诱导,也可以由反应产生的吸附物种诱导.然而,结构的变化对催化剂的影响存在两面性,既可能因此形成新的活性位点,也可能导致催化剂失活.因此,希望催化剂在反应中进行适应反应环境的结构演化,从而形成更高效的活性位点.结构演化的途径可以是金属物种直接在催化剂表面迁移,即固-固路径;也可以是催化剂表面原子浸出到溶液中,即固-液路径.揭示具体催化剂的演化路径,对催化剂的设计与改良有重要意义.本文通过浸渍-煅烧法将RhOx团簇负载在Al_(2)O_(3)上.然而,该催化剂在氢甲酰化初始阶段并不具备反应活性,但其在反应过程中由CO诱导,原位演化成了具备催化活性的缺陷位点与Rh单原子.活化后的催化剂在110℃,30 bar合成气的条件下,丙烯氢甲酰化的比活性达到了3.0×10^(4)mol molRh^(-1)h^(-1).通过高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜观察了活化前后催化剂表面RhOx团簇的结构变化和Rh单原子的形成,利用X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构谱和原位漫反射傅里叶变换红外光谱观察了催化剂价态和配位结构的变化以及CO气体处理对催化剂的直接影响,结果表明,催化过程中没有形成Rh-Rh金属键,从而避免了Rh的团聚失活;通过电子顺磁共振测试研究了催化过程中催化剂表面缺陷浓度随时间的变化.通过电感耦合等离子体-原子发射光谱验证了Al_(2)O_(3)和CeO_(2)均能吸附均相Rh物种,并引入吸附能力更强的CeO_(2)捕获氢甲酰化反应中从Rh/Al_(2)O_(3)固体进入溶液中的Rh物种,利用CO探针红外检验了Rh的配位情况,证实了Rh物种的溶解-再吸附演化过程.对Rh/Al_(2)O_(3)的热过滤实验结果表明,均相Rh物种提供了18.6%的总活性,但回收后催化剂的活性损失和Rh含量的流失远低于该数字,表明部分再吸附作用在一定程度上提高了催化剂的稳定性.结构表征和机理研究揭示了Rh物种的固-固和固-液-固两种原位演化路径.在催化过程中,RhOx团簇被CO还原形成氧缺陷,使得周围的Rh原子获得了吸附CO的能力.同时,Rh物种在反应底物和溶剂的作用下,溶解到溶液中,进而部分再吸附回到载体上.综上,本文不仅提供了一种高效的丙烯氢甲酰化催化剂,也加深了对催化剂动态演化的认识.
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关键词
氢甲酰化反应
动态演化
团簇
单原子
重构
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职称材料
凝聚态体系中激发态载流子动力学研究
2
作者
郑镇法
蒋翔
+7 位作者
褚维斌
张丽丽
郭宏礼
赵传寓
王亚南
王傲雷
郑奇靖
赵瑾
《物理学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第17期184-215,共32页
激发态动力学是凝聚态物理中至关重要且富有挑战的科学问题,不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度来描述,同时还需要考虑各种准粒子的相互作用以及多体效应.本文聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究,结合含时密度泛函、G...
激发态动力学是凝聚态物理中至关重要且富有挑战的科学问题,不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度来描述,同时还需要考虑各种准粒子的相互作用以及多体效应.本文聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究,结合含时密度泛函、GW-BSE与面跳跃方法,发展了激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD,构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架,并实现了自旋分辨的GW+real-time BSE(GW+rtBSE)激子动力学.利用这套方法,研究了凝聚态体系激发态动力学的许多问题,包括界面电荷转移动力学、电子空穴复合动力学以及二维TMD材料的谷激子动力学等.这些研究从第一性原理计算的角度,模拟激发态载流子在实空间、能量空间和动量空间的含时演化,为凝聚态体系的激发态动力学及准粒子耦合过程提供了深刻细致的理解.
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关键词
激发态动力学
Hefei-NAMD
非绝热分子动力学
GW+real-time
BSE
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职称材料
题名
Rh氧化物团簇向单原子的原位自适应演化
1
作者
蒲正天
殷海滨
马新龙
赵瑾
曾杰
机构
中国科学技术
大学
化学
物理
系
中国科学技术
大学
物理
系
匹兹堡大学物理与天文系
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第5期247-257,共11页
基金
国家重点研发计划(2021YFA1500500,2019YFA0405600)
中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划(YSBR-051)
+8 种基金
国家杰出青年科学基金(21925204)
安徽省联合基金重点项目(U19A2015)
国家自然科学基金创新团队项目(22221003)
国家自然科学基金原创探索计划项目(22250007)
国家自然科学基金青年项目(21902149)
中央高校基本科研专项资金
安徽省面上攻关(202004a05020074)
中国科学院王宽诚教育基金(GJTD-2020-15)
中国科学院洁净能源创新研究院合作基金(DNL202003).
文摘
负载型金属催化剂在催化过程中通常会发生相变、烧结、表面重构和解离为单原子等变化.这样的结构演化不仅可以由温度诱导,也可以由反应产生的吸附物种诱导.然而,结构的变化对催化剂的影响存在两面性,既可能因此形成新的活性位点,也可能导致催化剂失活.因此,希望催化剂在反应中进行适应反应环境的结构演化,从而形成更高效的活性位点.结构演化的途径可以是金属物种直接在催化剂表面迁移,即固-固路径;也可以是催化剂表面原子浸出到溶液中,即固-液路径.揭示具体催化剂的演化路径,对催化剂的设计与改良有重要意义.本文通过浸渍-煅烧法将RhOx团簇负载在Al_(2)O_(3)上.然而,该催化剂在氢甲酰化初始阶段并不具备反应活性,但其在反应过程中由CO诱导,原位演化成了具备催化活性的缺陷位点与Rh单原子.活化后的催化剂在110℃,30 bar合成气的条件下,丙烯氢甲酰化的比活性达到了3.0×10^(4)mol molRh^(-1)h^(-1).通过高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜观察了活化前后催化剂表面RhOx团簇的结构变化和Rh单原子的形成,利用X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构谱和原位漫反射傅里叶变换红外光谱观察了催化剂价态和配位结构的变化以及CO气体处理对催化剂的直接影响,结果表明,催化过程中没有形成Rh-Rh金属键,从而避免了Rh的团聚失活;通过电子顺磁共振测试研究了催化过程中催化剂表面缺陷浓度随时间的变化.通过电感耦合等离子体-原子发射光谱验证了Al_(2)O_(3)和CeO_(2)均能吸附均相Rh物种,并引入吸附能力更强的CeO_(2)捕获氢甲酰化反应中从Rh/Al_(2)O_(3)固体进入溶液中的Rh物种,利用CO探针红外检验了Rh的配位情况,证实了Rh物种的溶解-再吸附演化过程.对Rh/Al_(2)O_(3)的热过滤实验结果表明,均相Rh物种提供了18.6%的总活性,但回收后催化剂的活性损失和Rh含量的流失远低于该数字,表明部分再吸附作用在一定程度上提高了催化剂的稳定性.结构表征和机理研究揭示了Rh物种的固-固和固-液-固两种原位演化路径.在催化过程中,RhOx团簇被CO还原形成氧缺陷,使得周围的Rh原子获得了吸附CO的能力.同时,Rh物种在反应底物和溶剂的作用下,溶解到溶液中,进而部分再吸附回到载体上.综上,本文不仅提供了一种高效的丙烯氢甲酰化催化剂,也加深了对催化剂动态演化的认识.
关键词
氢甲酰化反应
动态演化
团簇
单原子
重构
Keywords
Propene hydroformylation
Dynamic evolution
Cluster
Single atom
Reconstruction
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
O641.4 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
凝聚态体系中激发态载流子动力学研究
2
作者
郑镇法
蒋翔
褚维斌
张丽丽
郭宏礼
赵传寓
王亚南
王傲雷
郑奇靖
赵瑾
机构
中国科学技术
大学
物理
系
匹兹堡大学物理与天文系
出处
《物理学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第17期184-215,共32页
基金
国家自然科学基金(批准号:11974322,11620101003)
国家重点研发计划(批准号:2017YFA0204904)资助的课题.
文摘
激发态动力学是凝聚态物理中至关重要且富有挑战的科学问题,不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度来描述,同时还需要考虑各种准粒子的相互作用以及多体效应.本文聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究,结合含时密度泛函、GW-BSE与面跳跃方法,发展了激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD,构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架,并实现了自旋分辨的GW+real-time BSE(GW+rtBSE)激子动力学.利用这套方法,研究了凝聚态体系激发态动力学的许多问题,包括界面电荷转移动力学、电子空穴复合动力学以及二维TMD材料的谷激子动力学等.这些研究从第一性原理计算的角度,模拟激发态载流子在实空间、能量空间和动量空间的含时演化,为凝聚态体系的激发态动力学及准粒子耦合过程提供了深刻细致的理解.
关键词
激发态动力学
Hefei-NAMD
非绝热分子动力学
GW+real-time
BSE
Keywords
excited state dynamics
Hefei-NAMD
nonadiabatic molecular dynamics
GW+real-time BSE
分类号
O469 [理学—凝聚态物理]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
Rh氧化物团簇向单原子的原位自适应演化
蒲正天
殷海滨
马新龙
赵瑾
曾杰
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023
0
下载PDF
职称材料
2
凝聚态体系中激发态载流子动力学研究
郑镇法
蒋翔
褚维斌
张丽丽
郭宏礼
赵传寓
王亚南
王傲雷
郑奇靖
赵瑾
《物理学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021
0
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