非晶纳米Ni_(500)团簇等温晶化过程中的结构与动力学研究

采用分子动力学方法和镶嵌原子势,模拟了500个Ni原子(简称Ni500)组成的纳米团簇的等温晶化过程.通过对纳米Ni团簇的动力学行为和微观结构演变的研究,发现Ni500在高温时是一步晶化的,在低温时则呈现出多步晶化的特征.在多步晶化的过程中,团簇结构会陷入多个亚稳态结构,经过原子重排,进入能量更低的亚稳态,最后完成晶化.在多步晶化过程中,原子的位置重排是通过协同跳跃运动实现的,其协同运动方式不但有常见的线型协同运动,也有多个原子的集体平移运动等其他形式.

纳米Cu颗粒等温晶化过程的分子动力学模拟研究

采用分子动力学方法和镶嵌原子势,模拟了500个Cu原子(简称Cu_(500))组成的纳米颗粒的等温晶化过程.利用修正的均方位移、键对分析技术和内在结构(IS)等方法对该过程中的结构和动力学行为进行分析研究.结果显示:与块体金属不同的是,Cu500纳米颗粒在某一温度保温时,其晶化时间并不是一个定值,而是存在一个统计分布,并且保温温度越低其晶化时间的分布范围越广,最长晶化时间越长.在低温晶化时,Cu_(500)经历了一系列中间构型的转变才达到晶态,表现出多步晶化的特征.文章作者研究了颗粒的初始构型对晶化进程的影响,发现颗粒的初始结构特征和能量状态对其随后的晶化过程有着重要的影响,同一温度下,颗粒初始构型的IS能量越低其品化时间越长,这一点在低温时尤其明显.

原子尺寸差效应对Au的势能曲面及玻璃形成能力的影响

运用分子动力学模拟方法,采用镶嵌原子势,研究了金属Au和AuAu′(Au为正常尺寸的金原子,Au′为半径尺寸变大10%的金原子,两者的原子比例为3:1)在发生玻璃转变过程中的势能曲面,探讨了原子尺寸差效应对势能曲面的影响.我们发现增加原子尺寸差会导致Au的势能曲面发生显著的变化:它使高-低温的内在势能差变大;导致每个温度下内在能量分布变宽,势能曲面变得粗糙;使得体系的海森矩阵特征值分布曲线的峰值变矮,势能曲面上的结构重排方向更少,重排几率更小;导致过冷液态区的流变激活能随温度降低增加更快.以上原子尺寸差效应导致的势能曲面的所有的变化,都有利于提高非晶的形成能力.

两种金属的势能曲面特征及与玻璃形成能力的关系

运用分子动力学模拟方法,采用镶嵌原子势,研究了金属Cu和Ni3Al在发生玻璃转变过程中的势能曲面.我们计算了两种金属的内在结构(Inherent Structure简称IS),发现它们的内在势能在整个降温区间分为三个阶段:高温时,内在势能在一个较高的能量值附近波动;当系统的温度降低到熔点温度(Tm)时,内在势能大幅度减小;当体系温度降到玻璃转变温度(Tg)时,内在势能变得平稳.本文将Cu,Ni3Al和Lennard-Jones Binary Mixtures(BMLJ)液体的内在势能进行了比较,发现金属势能曲面与BMLJ液体的势能曲面存在明显的差异,与BMLJ液体相比,Cu和Ni3Al在高低温的内在势能差值很小,尤其是Cu的内在能量几乎不随温度变化,其差值的大小反映了液体的动力学性质的强弱.文章统计了Cu和Ni3Al在不同温度下内在能量的概率分布,并计算了两种金属内在结构的海森矩阵特征值的概率分布,发现Ni3Al的势能曲面比Cu的势能曲面更粗糙,更易形成非晶.我们提出了一个由势能曲面计算流变激活能的新方法,并计算了Cu和Ni3Al的流变激活能,发现它们的激活能都随着温度的降低而升高,但是Ni3Al的激活能随温度降低升高得更快,在玻璃转变点附近,Ni3Al的激活能比Cu的激活能要高,这与Ni3Al比Cu有更好的玻璃形成能力有着密切的联系.金属的势能曲面的特征决定了金属的玻璃形成能力.