Ni-N-C单原子催化剂活化过硫酸盐降解苯酚

采用煅烧法制备了以木质素生物炭为载体的单原子催化剂(Ni-N-C-10),用于高效活化过硫酸盐(PMS)降解苯酚.利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、经球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)以及X射线光电子能谱仪(XPS)等对材料进行了表征分析,证明合成了原子分散的催化剂Ni-N-C-10.探究了制备过程中双氰胺的投加量和降解实验中催化剂投加量、PMS投加量、pH值以及温度对苯酚降解的影响.结果表明,在催化剂制备过程中,加入10倍质量比的双氰胺更有利于实现原子分散.Ni-N-C-10/PMS体系在较低的催化剂和PMS投加量、以及较宽的pH值范围(3~9)内都能有效活化PMS降解苯酚.此外,该体系的稳定性好且应用范围广,除了能高效降解苯酚外还能快速降解双酚A、四环素和亚甲基蓝.电子顺磁共振检测和自由基淬灭实验结果表明,Ni-N-C-10/PMS体系降解苯酚为SO_(4)^(·-)、·OH和~1O_(2)3种主要活性物种共同作用的结果,其中1O2起主导作用.反应前后Ni-N-C-10催化剂的XPS分析结果表明,催化降解苯酚的效率与Ni位点呈正相关.