介孔材料氨基表面修饰及其对CO_2的吸附性能

采用接枝方法在介孔材料MCM-41和SBA-15的孔道内表面进行氨基化修饰,XRD、29Si-NMR、FT-IR、TGA、BET等测试结果表明,氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)和氨乙基氨丙基甲基二甲氧基硅烷(AEAPMDS)都分别接枝在介孔材料的孔道内,表面氨基修饰量约为1.5-2.9mmol·g-1.表面修饰后介孔材料的孔道仍高度有序,但比表面积减小.表面修饰前后介孔材料对CO2的吸附性能发生显著变化,由于物理吸附转化为以氨基为活性中心的化学吸附,吸附量从修饰前的0.67mmol·g-1提高到2.20mmol·g-1.

MCM-41介孔材料负载金属的一步法合成及其对酯化反应的催化作用

以增溶了茂金属的十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)胶束为模板,采用一步法合成了介孔表面负载有金属(铁、钛和锆)的介孔材料MCM-41,通过等离子体电感耦合发射光谱仪(ICP-AES)测定铁、钛和锆负载量(质量分数)分别为1.71%、0.95%和0.81%.通过X射线衍射(XRD)图谱和N2吸脱附等温线可知,负载金属的介孔材料M-MCM-41(T)仍具有较高的比表面以及规整的六方有序孔道结构,去除模板剂的焙烧温度对孔道结构有一定影响.由一步法合成的金属负载介孔材料对乙酸正丁酯的酯化反应具有很高的催化活性,其中Fe-MCM-41在单位时间单位金属催化生成的产物量(TOF)为55643 g·h-1·g-1,而Zr-MCM-41的TOF高达125320 g·h-1·g-1.与纯茂金属相比,由茂金属合成的金属负载介孔材料可显著提高酯化反应的催化活性.

微孔/介孔复合分子筛的合成及其对CO2的吸附性能

采用两步晶化法将合成的沸石前驱液(S)或沸石固体粉末(P)经不同浓度(c)的NaOH处理后,分别以表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)软模板或介孔炭(Meso-C)硬模板为导向剂,自组装合成S-β-MCM41(c)、P-β-MCM41(c)、P-ZSM-MCM41(c)、P-ZSM-C系列微孔/介孔复合分子筛.考察了沸石分子筛种类、碱处理液浓度以及介孔模板剂对合成复合分子筛结构与性能的影响.X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附表征结果表明产物具有微孔/介孔多级孔结构.该材料对CO2的吸附能力比纯微孔或介孔材料均有明显提高,其中P-ZSM-MCM41(2)的CO2吸附容量最大可达1.51mmol·g-1,为ZSM-5沸石吸附量的两倍多.