活性炭负载纳米零价铁去除对硝基酚的实验研究

以活性炭(GAC)作为载体,采用液相还原法制备活性炭负载纳米零价铁复合材料(nZVI-GAC),利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积及孔径分析仪(BET)等方法对复合材料进行了表征。研究了不同材料、不同初始浓度、不同初始pH、nZVI-GAC投加量去除对硝基酚(PNP)的影响。结果表明,纳米零价铁成功负载到活性炭上,但负载后的活性炭比表面积和孔径有所降低;在酸性条件下nZVI-GAC对PNP的去除率优于碱性条件下,并且随着nZVI-GAC投加量的增加和PNP初始浓度的降低,nZVI-GAC对PNP的去除率逐渐增加。

平菇(Plerotus ostreatus)对含纸尿裤混合基质的利用特性研究

为了研究纸尿裤的生物可利用性,通过栽培试验,在传统平菇培养基质中添加不同质量的纸尿裤,研究平菇真菌对含纸尿裤混合基质的利用特性。结果表明:纸尿裤的适量添加有利于基质被平菇有效利用,基质质量减少最高达到了47.29%,纤维素降解率最高为66.06%;生物学效率高达93.90%。纸尿裤的添加不仅可以促进平菇对基质的降解,还可以增加平菇的生物学效率,有利于废弃纸尿裤的无害化处理。

自支撑PtPd/WO_(3)多级纳米线光催化降解甲苯性能研究

光催化技术是绿色高效的室内挥发性有机污染物去除技术之一。本工作通过水热法在钨网上原位生长具有多级纳米线结构的WO_(3)纳米线,并采用化学还原法将PtPd合金纳米颗粒均匀地负载在WO_(3)纳米线上,成功构建自支撑PtPd/WO_(3)复合光催化剂,并应用于室内典型污染气体甲苯的氧化分解。当PtPd摩尔比为9∶1时,所制备的PtPd/WO_(3)纳米线光催化去除甲苯效果最佳。新颖独特的WO_(3)多级纳米线结构为气态甲苯的锚定吸附提供了理想的三维界面,PtPd/WO_(3)间形成的肖特基结促进大量的羟基自由基产生以氧化甲苯,从而实现其有效脱毒分解。在100 mW/cm^(2)的光源照射下,412 mg/cm^(3)甲苯在60 min内的去除率为98.9%,矿化率为90.9%。这项工作为设计高效降解典型空气污染物的可实用化光催化材料提供了新的思路。

介孔氧化硅交联壳聚糖复合材料的制备及其对重金属吸附性能研究

利用γ-氨基丙基-三乙氧基硅烷偶联剂与活化的介孔氧化硅表面的羟基反应制备硅烷化介孔氧化硅,然后以乙二醛为活化剂与壳聚糖反应,制备一种新型的介孔氧化硅交联壳聚糖复合材料。采用小角度X射线衍射仪(SAXRD)、红外光谱(IR)、透射电子显微镜(TEM)和比表面测试仪(BET)等表征产物的结构、形貌和孔径分布等,并使用原子吸收分光光度计(AAS)评价该复合物对Pb^(2+)的吸附去除性能。研究结果表明:介孔氧化硅交联壳聚糖复合材料对Pb^(2+)的去除率比单一的介孔氧化硅或壳聚糖有明显的提高,它对Pb^(2+)的等温吸附线符合Langmuir模型,在温度25℃和p H=4.5时,它对Pb^(2+)的饱和吸附量为97.8 mg·g^(-1),高于纯壳聚糖的饱和吸附量(87.6 mg·g^(-1))。

麦饭石对复合污染土壤Cu、Cd的修复

采用黑麦草(Lolium perenne L.)为指示生物,以天然麦饭石(NM)和麦饭石包膜肥(CM)为污染土壤钝化剂,探讨两者对污染土壤Cu、Cd的钝化效果。结果表明:施用麦饭石钝化剂后,土壤Cu、Cd的活性降低,钝化后土壤弱酸提取态Cu由37.36%分别下降至15.07%和17.72%,弱酸提取态Cd由30.44%分别下降至26.27%和27.78%。黑麦草的生物量、叶绿素含量和根系活力等指标均能准确地指示天然麦饭石(NM)和麦饭石包膜肥(CM)对污染土壤的修复效果。天然麦饭石(NM)和麦饭石包膜肥(CM)对污染土壤Cu、Cd形态的影响差异不大,但对土壤脲酶和酸性磷酸酶活性的影响存在显著差异。

活性炭负载纳米零价铁复合材料处理印染废水

以亚甲基蓝为目标污染物,采用液相还原法制备活性炭负载纳米零价铁复合材料,利用FT-IR、XRD、SEM、BET等方法进行表征;探讨亚甲基蓝初始质量浓度、活性炭负载纳米铁用量、溶液pH以及温度对亚甲基蓝去除效果的影响。结果表明:纳米零价铁成功负载到活性炭上,呈球状形貌,降低了团聚效应,但负载后活性炭的比表面积有所降低;在活性炭负载纳米零价铁复合材料用量1 g/L、pH 3.0和温度25℃时,亚甲基蓝的去除率最高。

南海气溶胶中溶解性无机磷的空间和季节分布特征

于2012年夏季、秋季和2013年冬季,利用科考船在南海海域对大气总悬浮颗粒物(TSP)样品进行采集。通过分析TSP水溶性离子及溶解性无机磷酸盐(DIP),对DIP在南海气溶胶中的浓度、空间及季节分布特征进行探讨,同时估算了DIP的干沉降通量。结果表明,冬季气溶胶DIP浓度为(31.50±15.93)ng·m^(−3),夏季为(0.14±0.07)ng·m^(−3),秋季为(0.87±0.61)ng·m^(−3),冬季远高于夏秋季;夏、秋和冬季南海气溶胶DIP干沉降通量分别为(0.1±0.05)、(0.6±0.4)、(20.7±10.5)μg·m^(−2)·d^(−1),年平均沉降通量为(6.4±11.0)μg·m^(−2)·d^(−1)。根据Redfield比值C∶N∶P=106∶16∶1,估算得到由干沉降进入南海的溶解性磷(TDP)可支持南海1.3mg·m^(−2)·d^(−1)C的海洋浮游植物碳生产。夏、秋季气溶胶DIP浓度由南海南部向北部递减,南海西部DIP浓度高于东部,冬季中南半岛附近海域DIP浓度较高,DIP浓度的季节变化和空间分布可能是因为夏秋季在西南季风的主导下,南海主要受印度洋海洋性气团影响,导致DIP浓度较低,而冬季则受东北季风携带的东北亚沿海城市污染物的影响,导致冬季DIP浓度更高。DIP与Al_(3)^(+)、NO_(3)^(−)、NH_(4)^(+)等离子相关性,表明南海冬季(P<0.01)可能受东北亚人为排放源影响较大,夏季(P>0.05)受人为排放源影响较小。

流化床耦合磁场除高氟废水可行性分析研究

赣南地区稀土金属矿产资源丰富，与此同时该地区大部分钽铌、钨和部分稀土冶炼企业产生了大量废水，废水中含有浓度极高的氟化物、多种重金属离子以及其他污染物质，含氟量一般在1．2～3．2g/L，超标120～320倍，对环境造成很大危害。通过曾平关于流化床耦合磁场的基本原理和近几年来在流化床耦合磁场方向上的进展研究，我们发现流化床耦合磁场技术可以用在该行业用来除高氟废水并使产物资源化。以稀有稀土金属冶炼行业为例进行了分析。

全固态自支撑WO_(3)-CeO_(2)异质结光催化剂高效降解甲醛研究

针对室内空气中的挥发性有机物难以完全矿化问题,以及传统的粉体光催化剂难以实际应用问题,本研究以三维钨网为基底,一步水热法耦合煅烧制备可见光响应的窄带隙WO_(3)纳米线,再通过一步水热法制备全固态自支撑的WO_(3)-CeO_(2)异质结复合光催化剂,并将其应用于室内典型污染气体甲醛的高矿化率去除。WO_(3)独特的纳米线状结构有助于捕获空气中分散的甲醛分子;CeO_(2)与WO_(3)异质结界面形成的内建电场能有效驱动光生电子对分离,产生大量的活性自由基(•O_(2)^(−)、•OH),高效降解甲醛。在模拟太阳光的照射下,所制备的WO_(3)-CeO_(2)光催化剂能使66.96 mg/m^(3)的甲醛分子在60 min内几乎完全矿化为CO_(2)和H_(2)O。此外,由于CeO_(2)、WO_(3)的物理化学性能稳定且具有变价电对,在连续10次降解甲醛后,该光催化剂的催化活性仅降低2.1%,表现出良好的催化稳定性。该工作能够为室内除甲醛技术的发展提供科学借鉴。

硫酸盐还原菌处理含硫酸盐有机废水的原理及其应用

含硫酸盐有机废水多元污染物并存,严重影响水体生态环境,危害人体健康,是目前水污染控制领域面临的难题与关注的焦点。在目前所采用的生物法水处理中,硫酸盐还原菌(SRB)是降解该类废水的关键微生物。重点阐述了SRB处理含硫酸盐有机废水的原理和相关技术的研究进展,详细介绍了SRB的分类、相关检测技术及其在水处理领域的应用现状和存在的问题,并通过分析SRB在醇类、羧酸、烃类和大分子有机物降解方面的应用,指出将硫酸盐最终转化为单质硫并回收高纯度硫是SRB处理含硫酸盐有机废水今后的发展方向。

多基团功能化氧化石墨烯协同催化CO_2环加成反应

基于氢键给体、阴离子和胺协同催化CO_2环加成反应的设计思想,以廉价、无毒、富含三级胺的六次甲基四胺为前驱体,采用原位固载的方法制得了硅羟基、季铵盐和三级胺功能化的氧化石墨烯(GO)。随后,利用正溴丁烷进一步季铵化合成多阳离子季铵盐功能化的GO(F-GO)无金属多相催化剂。采用红外光谱、元素分析和光电子能谱分析了催化剂表面的组成和含量,证明多阳离子化的策略有利于提高GO表面离子液体的固载量,所制备的F-GO表面季铵盐和三级胺负载量分别为2.23和2.49mmol·g^(-1)。F-GO在无溶剂和无助剂条件下可高效催化CO_2和环氧丙烷环加成反应,碳酸丙烯酯收率可达99.2%(100℃,2 MPa,4 h)。此外,F-GO材料具有较好的耐水性和稳定性,循环6次后活性几乎不变。

基于过甲酸氧化法HPLC-PITC柱前衍生对胱氨酸、蛋氨酸的测定

通过实验制备了氧化剂过甲酸,胱氨酸、蛋氨酸经过甲酸氧化后分别转化成磺基丙氨酸和蛋氨酸砜,再与PITC进行衍生,对衍生产物采用XB-C18色谱柱(4.6 mm×250 mm,5μm),以乙腈/水(v乙腈/v水=80/20)为流动相A,50 mmol/L乙酸钠(p H=6.5)/乙腈(v乙酸钠/v乙腈=93/7)为流动相B进行梯度洗脱,在波长254 nm、柱温40℃条件下对实际样品的含量测定。结果表明:胱氨酸、蛋氨酸氧化后的衍生产物稳定,连续6次进样峰面积RSD分别为1.81%、1.65%;在187.5~1 500μg/m L范围内呈良好的线性关系,检出限为6.6 mg/L、4.52 mg/L,平均回收率符合实验要求。

基于宏基因组技术分析MBR膜清洗后污泥中抗性基因

污水处理厂作为抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes,ARGs)的重要储存库,是自然界ARGs的主要来源之一.膜生物反应器(membrane bioreactor,MBR)被认为是一种能够有效去除污水处理厂中ARGs的技术工艺.MBR膜截留的废水中胶体、颗粒物、悬浮物及微生物代谢物中存在着大量的病原菌与抗性基因,而目前关于膜清洗后污泥中抗性基因的分布特征和规律尚不明确.本文采用宏基因组技术对MBR膜清洗后污泥中抗性基因进行了分析.结果显示,膜清洗后污泥中共检测出39门,其中优势菌门为Proteobacteria、Nitrospirae和Actinobacteria,优势菌属为Nitrospira、Pseudomonas和Bradyrhizobium.污泥样品含有的病原菌属占所有菌属的10.54%,其中Pseudomonas属相对丰度最高,占到所有菌属的3.94%.样品中共注释出17类ARGs和16类金属抗性基因(metal resistance genes,MRGs,15类单金属抗性基因和1类多重金属抗性基因).其中,多药类抗生素抗性基因相对丰度最高,占49.08%.金属抗性基因中多重金属类抗性基因相对丰度最高,占该污泥样品的34.58%,单金属抗性基因中对铜的抗性基因数量最多,占19.99%.该膜清洗后污泥中微生物群落最主要的功能通路为代谢相关,并存在大量与人类疾病相关的代谢通路相关基因,其中涉及细菌耐药和细菌传染疾病的基因数量最多,分别为占人类疾病相关的代谢通路已注释序列的34.50%和16.62%.由此可见,膜清洗后污泥中蕴藏着丰富的ARGs、MRGs以及病原菌属,具有潜在的环境健康风险,需要加强对膜清洗后污泥中ARGs、MRGs以及病原菌的管控.本文为选择合适的技术工艺有效去除膜清洗后污泥中ARGs、MRGs以及病原菌提供指导.

热活化过硫酸盐体系中碘离子的转化分析

为控制原水中的碘离子在消毒/氧化过程中生成高致毒性的碘代消毒副产物,通过序批试验分析了热活化过硫酸盐体系中碘离子的转化路径、自由基的产生过程及反应条件。结果表明,热活化过硫酸盐高级氧化体系可以有效促成碘离子转化为对人体无毒无害的碘酸盐。反应过程中,碘离子首先转化为中间产物(次碘酸),进而被氧化为碘酸盐。碘离子在酸性条件下的转化率比在中性和碱性条件下要高,且随过硫酸盐浓度和温度的升高而增大。通过自由基淬灭试验验证了热活化过硫酸盐反应体系中,碘离子向碘酸盐的转化是硫酸根自由基和羟基自由基共同作用的结果,且硫酸根自由基起主要作用。

非水系锂氧气电池正极材料研究现状

锂氧气电池因其具有接近汽油的比能量密度而备受人们的关注。随着研究的深入,研究人员发现锂氧气电池的实用化面临着诸多挑战,如高的过电位、循环性能不佳、能量效率难以保持较高水平等。这一系列问题直接与负极的腐蚀、电解液的分解、正极材料的结构和ORR/OER催化剂催化活性有着非常紧密的联系。本文着重对近三年非水系锂氧气电池正极材料的研究进行综述,将锂氧气电池正极材料的研究分为碳基复合材料和无碳基复合材料进行概括,阐述了不同类别的催化剂和正极材料微观结构对锂氧气电池的充放电性能、循环稳定性、循环效率等性能的影响,并对后续的研究工作做一定的展望。

杂环化试剂与烯烃快速组装构建氮杂芳烃

氮杂芳烃是一类十分重要的药物骨架,广泛地存在于天然产物和药物分子中[1].由于其具有改善生物活性的特点[2],氮杂芳烃已成为全球药品销售TOP 200中十分常见的骨架(图1).相关大数据分析表明杂环的形成是过去几十年来药物化学中最常用的反应之一[3].同时,由于氮杂芳烃特殊的光物理和电子传输性能,在有机光电材料领域也引起了广泛关注[4].因此,许许多多的有机化学家付出了巨大努力,尝试开发新的合成氮杂芳烃方法[5-6].然而,这些方法的应用很大程度上受限于复杂的合成前体或繁琐的合成路线.