高分散还原态Pt基催化剂的制备及其NO氧化的催化性能

Pt^(0)被认为是NO氧化的活性物种,而催化剂的制备方法对活性物种的含量起着决定性作用。本文采用非惰性气氛保护的改性醇还原-浸渍法(MARI)合成了高分散高Pt^(0)含量的1%(w,质量分数)Pt/SiO_(2)―Al_(2)O_(3)催化剂(MA-Pt/SA)。X射线粉末衍射(XRD)、CO-漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(CO-DRIFTS)和透射电镜(TEM)表征证实在550℃焙烧3 h后催化剂的Pt颗粒仅有3.8 nm。同时,X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)结果表明催化剂具有高Pt^(0)含量(60.3%)。模拟柴油车尾气气氛进行活性测试,并与传统浸渍法制备的1%(w)Pt/SiO_(2)―Al_(2)O_(3)催化剂(C-Pt/SA)对比,结果显示MA-Pt/SA具有优异的催化氧化性能,其NO最大转化率高达74%,比C-Pt/SA的NO转化率高了23%。经670℃高温老化15 h后,老化的MA-Pt/SA的NO转化率仍然高达69%。此外NO+O_(2)共吸附原位漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(in situ DRIFTS of NO+O_(2) co-adsorption)表明高的Pt分散度和高Pt^(0)含量能够促进中间物种桥式硝酸盐的生成及分解,进而导致了优异的NO氧化活性。最后,利用同样方法将Pt的负载量降低至0.5%(w)制备催化剂,NO转化率仍达64%。这种制备方法能够获得低贵金属高性能的Pt基催化剂。