Au(Ⅲ)离子在黑曲霉菌上的吸附热力学和动力学特性

以黑曲霉菌作为生物吸附剂,研究其对Au(Ⅲ)离子的吸附特性,考察了pH值、吸附时间、温度和初始Au(Ⅲ)离子浓度等因素对吸附过程的影响。结果表明,Au(Ⅲ)离子在黑曲霉菌上的吸附过程对溶液pH值具有一定的依赖性,最佳pH值为2.0～3.0。升温能明显加快吸附进程,20℃下吸附过程分为2个阶段进行,分别对应于Au(Ⅲ)离子还原前和还原后的吸附,24h后吸附趋于平衡,而30、40、60℃下吸附过程均无明显分段现象,并分别于12、6、1h后趋于吸附平衡。Au(Ⅲ)离子初始浓度<233.32mg.L-1时,吸附量几乎不随温度的变化而变化,初始浓度>367.94mg.L-1时,升温明显促进了吸附的进行。Au(Ⅲ)离子在黑曲霉菌上的吸附等温线可用Langmuir方程很好地模拟,20、30、40、50℃时其饱和吸附量分别为185.19、202.02、235.85、277.78mg.g-1。热力学参数Gibbs自由能变(ΔG0)、吸附焓变(ΔH0)和吸附熵变(ΔS0)的计算结果表明,Au(Ⅲ)离子在黑曲霉菌上的吸附过程是一个自发的吸热和熵增过程。吸附动力学可用准二级速率方程描述,吸附活化能为55.71kJ.mol-1。傅里叶变换红外光谱分析的结果进一步揭示了菌体表面的酰氨基、羧基和羟基是参与吸附的主要功能基团。

毕赤酵母-表面活性剂协同作用制备Au纳米线

在毕赤酵母-十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的协同作用下利用抗坏血酸(AA)还原氯金酸(HAu Cl4)制备Au纳米线,采用SEM、TEM、HRTEM及SAED等手段对Au产物进行表征,结果表明产物为带有分支结构的Au纳米线,纳米线在分叉处的晶型是连续的,具有多晶结构的特征。研究发现,菌体-HAu Cl4的相互作用对于后续纳米线的生成过程至关重要,部分Au(Ⅲ)可吸附在菌体表面并被还原为很小的Au(0),在AA加入后纳米线的生成过程中起到了晶种的作用。菌体-HAu Cl4作用时间过长会导致菌体表面生成的Au(0)趋于稳定,不利于进一步生长为Au纳米线。菌体-表面活性剂的协同作用导致分支结构的多晶Au纳米线的生成。

芳樟叶浸出液还原制备对硝基苯酚加氢银催化剂

采用芳樟叶浸出液,通过原位还原和等体积浸渍的方法制备负载型纳米银催化剂,并以对硝基苯酚(4-NP)加氢反应为模型反应,考察催化剂载体,焙烧条件等对负载型纳米银催化剂性能的影响,并采用扫描电镜(SEM),热重分析(TG)和红外光谱(FT-IR)等表征手段对催化剂进行表征。结果表明,以TiO_2为载体制备的纳米银催化剂具有较好的催化活性;植物还原法制备的催化剂表面纳米银颗粒较小((7.3±2.4)nm),催化效果较好。当体系中Ag与4-NP的物质的量之比为1:230时,完全反应时间小于或等于10 min。对催化剂进行一定条件的焙烧处理,能在一定程度上提高催化剂的活性和重复使用性,将催化剂于400℃下焙烧1h,催化活性最佳:将催化剂于400℃下焙烧2h,催化剂重复使用性最好。对芳樟叶浸出液与银的作用机理进行初步研究,表明劳樟叶浸出液中的杂环化合物能通过羰基与银络合,从而起到防止催化剂表面纳米银颗粒团聚的作用。

合成气完全甲烷化催化剂的公斤级放大制备及催化反应工艺研究

甲烷化催化剂是煤制合成天然气核心技术之一,因此研发合成气完全甲烷化催化剂具有重要意义。研究工作采用实验室小试共沉淀制备甲烷化催化剂的最佳工艺条件方法,进行单批次1、5和10 kg级(代号cat-1、cat-5、cat-10)催化剂的制备研究。研究了催化剂制备的控制因素和放大制备催化剂的反应性能及催化反应工艺条件。研究显示:催化剂制备的控制因素主要包括Na^+含量及晶型结构;放大制备催化剂具有良好的活性、操作稳定性和耐热性能,与小试制备催化剂具有较好的一致性;放大制备催化剂(cat-10)在所考察的还原温度、反应H_2/CO比和10000~40000m L·h^(-1)×g_(cat.)^(-1)反应空速范围内具有良好的甲烷化活性。研究结果表明,该研究单批次公斤级催化剂放大制备是成功的,为实现催化剂进一步放大制备提供了良好基础。

毕赤酵母提取液还原制备银纳米颗粒

采用毕赤酵母的提取液与银氨溶液反应制备银纳米颗粒(AgNPs),并考察了pH值对AgNPs的影响。结果表明:酸性条件下,反应速率缓慢,且生成的AgNPs呈多分散性;在一定范围内(pH值小于12.50),碱性条件有利于提高反应速率,且随着pH值的提高,AgNPs粒径分布变窄;当pH值继续提高(pH值为12.80),AgNPs发生团聚沉淀。