焙烧温度对镁铝复合氧化物载体性能的影响

采用混合固相反应法制备了一系列不同焙烧温度的镁铝复合氧化物载体，并负载Co—Mo活性组分制备了Co—Mo／MgO—Al2O3催化剂；通过扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、N2吸附一脱附、X射线衍射、热分析和质量滴定等方法考察了焙烧温度对载体性能的影响，并评价了Co—Mo／MgO—Al2O3催化剂在水煤气变换反应中的活性。实验结果表明，500～800℃焙烧的镁铝复合氧化物载体以MgAl2O4·xMgO·yAl2O3无定形复合氧化物形式存在，900～1300℃焙烧的镁铝复合氧化物载体转变为MgAl2O4尖晶石；600～800℃焙烧的镁铝复合氧化物载体具有适宜的比表面积和孔结构，有较高的零电荷点，有利于Co—Mo活性组分的吸附和分散，以其为载体制备的Co—Mo／Al2O3-MgO催化剂具有很高的活性。

焙烧温度对甲硫醇催化剂K_2WO_4/Al_2O_3结构和性能的影响

研究了焙烧温度对溶胶-凝胶法制备的甲硫醇催化剂K2WO4/Al2O3的表面结构和催化性能的影响.表征结果显示,K2WO4在Al2O3上分散得较好,在450和550oC焙烧的催化剂颗粒大小均匀,无明显团聚现象.随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积减小,表面钨物种与Al2O3的相互作用减弱,与碱物种的相互作用增强,酸碱强度降低.K2WO4/Al2O3表面不含质子酸.催化剂活性与其比表面积及表面的共轭酸碱对密切相关.评价结果表明,在550oC焙烧而制得的催化剂活性最高.

磷助剂对K_2WO_4/Al_2O_3催化合成甲硫醇的影响

采用溶胶凝胶法,并引入不同含量的磷助剂,制备了K_2WO_4/P_xAl_2O_3催化剂,采用XRD、N_2吸附-脱附、FTIR、原位吡啶吸附FTIR和NH_3/CO_2-TPD等技术,考察磷含量对催化剂结构和酸碱性质及催化甲醇与硫化氢反应性能的影响。表征结果显示,随磷含量(w)由0.5%增至4.0%,催化剂的比表面积变化不大,而平均孔径和孔体积略有增加,催化剂活性组分的晶粒变小;含磷助剂的催化剂表面不含B酸,随磷含量的增加,催化剂的表面酸强度先增强后减弱,而碱量降低;在磷含量为1%(w)时,催化剂的活性最高,比不含磷的催化剂高约2.3%。

载体焙烧温度对Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响

通过X射线衍射、N2吸附-脱附、程序升温脱附、程序升温还原和电子顺磁共振方法研究了焙烧温度对MgO-Al2O3载体物化结构和Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响.结果表明,在600～800oC范围内焙烧的复合氧化物以MgAl2O4-xMgO-yAl2O3无定形形式存在,载体表面存在较多的中强酸-碱位,相应的负载催化剂具有较高的水煤气变换活性.在氧化态催化剂中存在较多八面体结构的Mo物种,而硫化态催化剂中含有较多氧硫包围的Mo物种.这些钼物种与催化剂的活性紧密相关.

复合氧化物载体对镍基催化剂上CO甲烷化反应性能的影响(英文)

采用改良的粉末混合法制备了系列经过其它金属氧化物改性的NiO/Al2O3催化剂,并运用X射线衍射、透射电子显微镜、N2低温物理吸附-脱附、程序升温还原、程序升温脱附、拉曼以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果显示,在300~700oC经MgO修饰的NiO/Al2O3催化剂上CO甲烷化反应活性比NiO/ZrO2-Al2O3和NiO/SiO2-Al2O3的高.另一金属氧化物的加入削弱了NiO/Al2O3催化剂中Ni-Al间相互作用,形成更多的活性Ni物种,从而促进了反应的进行.

多相催化中的纳米材料和纳米构筑

从多相催化作用中的关键效应、纳米材料的特异性能、纳米材料的尺寸和形貌可控制备以及纳米结构可控建构等方面,对近年来纳米材料与技术在多相催化中的研究和应用进展进行了综述。列举了纳米材料与技术在能源催化、光催化和石油化工领域以及重要反应的催化剂、分子筛限域催化剂和生物催化剂等方面的应用实例。指出纳米粉体材料最有可能在纳米催化剂中获得实际应用,而具有一定形貌、尺寸、晶型或晶面的单金属纳米催化剂最有可能在纳米结构与催化效应关联上得到深入剖析,兼具均相和多相催化剂优点的纳米生物催化剂则是今后应特别加以关注的研究方向。此外,还讨论了不同水平上的纳米催化剂的定义,提出了今后在纳米催化的基础研究与应用研究细节方面应重视的问题。

反映工艺条件对管式反应器催化反应影响的转化率方程(英文)

根据幂指函数g(u)=ua+bu的特点,借用"虚拟反应组分"和"变动级数"的概念,提出了管式反应器系统中反应转化率与工艺条件的关系式XM=1-exp[-exp(A+B/Tr+CTr)Prnpo+np1prτr multiply from i=1 to m yinyo+ny1yi]为了验证该转化率方程的普适性,考察了二乙苯催化脱氢、乙苯加氢和噻吩加氢脱硫等,并利用Matlab软件分别对这三个催化体系的实验数据进行拟合.结果表明,此方程在较宽的范围内均能很好地反映温度、反应压力、空速和物料比对转化率的影响.预测结果与实验数据之间的总平均相对偏差均小于2%,说明该方程并不是针对某一特定的催化反应或催化剂,可用于大多数的管式反应器催化反应系统中.

镍促进CuO-CeO_2催化剂的结构表征及低温CO氧化活性(英文)

制备了一系列CO低温氧化的Ce20Cu5NiyOx催化剂,并采用氮气低温物理吸附、X射线衍射、程序升温还原、X射线光电子能谱以及拉曼光谱等手段对催化剂进行表征.结果表明,Ce20Cu5Ni0.4Ox催化剂活性最高.NiO的添加可以使得较多的Cu物种掺杂到CeO2晶格中,通过形成铈镍固溶体产生更多的氧空位.表征结果显示,Ce20Cu5Ni0.4Ox催化剂中存在大量的Cu+,Ce3+及晶格氧,催化剂中的Cu+很容易进入到氧化铈晶格,形成Cu-O-Ce固溶体,从而增强了在还原气氛下晶格氧的释放能力.Ce20Cu5Ni0.4Ox催化剂高的催化活性主要归因于大量Cu+以及形成的Cu-O-Ce和Ni-O-Ce固溶体.

氧化铈对甲醇合成Cu-Zn-Al催化剂的促进作用

应用离子掺杂、价态补偿原理,研究了 CeO_2助剂对低压铜基甲醇合成 Cu-Zn-Al 催化剂的促进作用。实验结果表明,在3.0MPa、235℃的条件下,添加质量分数1 5%CeO_2的 Cu-Zn-Al(记为Al.5)催化剂的初活性和耐热后活性比未添加 CeO_2的 Cu-Zn-Al(记为 A0)催化剂分别提高了18.4%和22.60%。X 射线衍射和微商热重表征结果显示,A1.5催化剂前体中绿铜锌矿[(Cu,Zn)_5(OH)_6(CO_3)_2]的含量更高,A1.5催化剂的Cu-Zn J司的协同作用增强,提高了A1.5催化剂的活性;程序升温还原表征结果显示,A1.5催化剂比 A0催化剂的还原峰温分别降低了11℃和18℃,表明添加 CeO_2后 Cu-Zn-Al 催化剂更易被还原。X 射线光电子能谱表征结果显示,还原后的A1.5催化剂表面 Cu^+的含量增加,这与 A1.5催化剂具有较高的活性密切相关。

单分散纳米二氧化硅的制备及影响因素分析

以正硅酸四乙酯(TEOS)为原料采用Stober法制备了单分散、粒径分布均匀、平均直径范围在250～800nm的纳米二氧化硅微球.通过SEM和XRD表征手段,探讨了水、TEOS和氨水用量对SiO2形貌和粒径的影响.结果表明,添加适量的水会得到粒径较大、均匀且分散性好的SiO2微球;随氨水和TEOS用量增多,SiO2粒径增加;若氨水用量太少,则得到粒径虽小但圆度差、表面不光滑的SiO2.

铈源及其组成对乙苯脱氢制苯乙烯催化剂结构和性能的影响

以Ce(NO_3)_3和CeO_2为混合铈源制备了一系列Fe-K-Ce-Mo乙苯脱氢催化剂,并采用BET、XRD、CO_2-TPD和XPS等手段对其进行表征,考察了m(Ce(NO_3)_3)/m(Ce(NO_3)_3+CeO_2)对该催化剂结构、酸碱性以及催化乙苯脱氢反应性能的影响。结果表明,m(Ce(NO_3)_3)/m(Ce(NO_3)_3+CeO_2)=0.60时,催化剂具有中等水平的比表面积、较低的孔体积和较大的孔径,产生较多的活性相,酸碱中心数目和强度达到最佳,晶格氧丰富,催化剂催化乙苯脱氢反应活性最佳。