无载体镥-177分离技术研究进展

医用同位素是核医学诊疗的物质基础。利用核医学技术对恶性肿瘤、心脑血管、神经退行性疾病等重大疾病进行诊断与治疗具有不可替代的优势。镥-177(^(177)Lu)具有优异的核物理和化学性质,近年来,欧美发达国家已将其广泛应用于靶向核素治疗研究及临床应用,其标记物对神经内分泌肿瘤、前列腺癌等肿瘤的诊断和治疗展示出良好效果。^(177)Lu已被公认为是目前最具前景和市场活力的靶向放射性诊疗一体化核素之一,预计未来全球对^(177)Lu的需求呈爆发式增长。本研究综述了^(177)Lu的制备原理、国内外分离工艺研究现状、未来市场需求和应用前景。

辐照型钼锝发生器制备技术研究

针对裂变型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的原料^(99)Mo供应不稳定以及凝胶型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的生产时间长等问题,将凝胶颗粒的合成工艺流程提前至反应堆辐照前,利用真空冷冻干燥技术制备一种以钼[^(99)Mo]酸钛为柱填料的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。通过研究分析原料的类型、钼钛摩尔比、干燥方式等条件对辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器性能的影响,优化了钼[^(99)Mo]酸钛凝胶颗粒的制备工艺,制得了新型辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。在连续七次淋洗过程中发现,淋洗液的pH为5.0~6.0,高锝[^(99m)Tc]酸钠溶液的核纯度≥99.92%,淋洗效率≥72.07%,放化纯度≥98.8%,钛含量<1μg/mL,淋洗峰位于2~4 mL,无拖尾现象,制备的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的性能优异。该工艺简化了放射性操作工艺流程,缩短了放射性操作时长,减小了制备过程中^(99)Mo的衰变损失,并且提高了发生器淋洗效率。

医用同位素钼-99制备新技术与市场情况

99Mo是应用最广泛的医用同位素,在放射性诊断中起着重要作用。本文介绍了99Mo制备新技术,包括医用同位素生产堆(MIPR)和加速器的光反应。中国核动力研究设计院(NPIC)在国内长期开展利用MIPR进行99Mo等医用同位素生产的研究,已掌握关键技术,有望实现重要医用同位素的国产化。此外,还介绍了99Mo国内外市场情况。

^(89)Sr制备技术研究进展

89Sr是一种β放射性核素,其物理半衰期为50.53 d,主要用于前列腺癌、乳腺癌、肺癌等晚期恶性肿瘤骨转移所致骨痛的缓解,是骨痛止痛的一种补充性治疗选择,是治疗前列腺和乳腺癌骨转移疗效较好、毒性较低的一种放射性药物。简要介绍了89Sr的制备原理、国内外生产技术研究现状、国内市场需求,并对89Sr的未来发展进行了展望。

125I生产工艺研究进展与展望

125I是一种重要的医用放射性核素,由于其半衰期较长(T1/2=59.4 d),γ射线能量低、无β辐射,对人体组织产生的辐射损伤小等优点,使其在生物医学、放射免疫体外诊断和近距离植入治疗肿瘤等方面得到了广泛应用。本文简要介绍125I的生产原理、国内外生产工艺研究现状、国内市场需求,并展望125I的生产前景。

基于球形氧化铝的模拟溶液堆低浓铀燃料溶液中Mo的提取研究

为改善医用同位素试验堆在^(99)Mo提取时,氧化铝填料柱易堵塞的情况,进一步提高在低浓铀条件下^(99)Mo的吸附效果,本文采用溶胶凝胶-油柱成型的方法开展氧化铝微球的合成研究,考察其对Mo的吸附行为以及动态吸附条件;并在模拟低浓铀溶液堆燃料溶液中,进行球形氧化铝对Mo的提取研究。结果表明,制备的球形氧化铝具有更大粒径和比表面积,可有效缓解填料柱堵塞问题,并提高Mo的吸附容量。制备的球形氧化铝对Mo的吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich吸附等温线模型。在低浓铀燃料模拟溶液中,球形氧化铝对Mo的回收率为87.4%,杂质也符合药典要求。因此,制备的球形氧化铝有望应用于医用同位素试验堆^(99)Mo提取过程。

利用HFETR制备有载体^(177)Lu

^(177)Lu是一种优良的诊疗一体化医用放射性核素,其标记的放射性药物被广泛用于多种癌症的诊断和治疗。其中,有载体^(177)Lu的制备具有放射化学处理简单、^(177)Lu产量高等优点。为此,在高通量工程试验堆(HFETR)中利用热中子辐照176 Lu,开展有载体^(177)Lu的制备研究。本研究分别辐照天然Lu和富集176 Lu进行热实验验证,结果表明:天然Lu在2×1014 n·cm^(-2)·s^(-1)热中子通量下辐照13 d,生成^(177)Lu比活度约为0.87 Ci/mg,177m Lu杂质含量为0.009%;富集(86.5%)176 Lu在热中子注量率为1×1014 n·cm^(-2)·s^(-1)条件下辐照28 d,生成^(177)Lu比活度约为24.9 Ci/mg,177m Lu杂质含量为0.02%;富集(86.5%)176 Lu在热中子注量率为2×1014 n·cm^(-2)·s^(-1)条件下辐照5 d和12 d,生成^(177)Lu比活度分别为25.76 Ci/mg和28.3 Ci/mg,177m Lu杂质含量分别为0.002%和0.009%。其中,辐照富集176 Lu的热实验所生成^(177)Lu的比活度和177m Lu的含量均满足行业协会标准要求:^(177)Lu比活度≥20 Ci/mg、177m Lu杂质含量≤0.07%。综上所述,利用HFETR堆辐照富集176 Lu可制备出满足标准要求的有载体^(177)Lu,未来可根据市场需求实现有载体^(177)Lu的国产化制备,促进国内^(177)Lu的核医学应用。

利用HFETR制备高比活度锶-89溶液

通过高通量工程实验堆(HFETR),利用核反应^(88)Sr(n,γ)^(89)Sr制备高比活度^(89 )SrCl_2溶液,用于骨转移癌的治疗。以高纯富集^(88)SrCO_3为靶料,在热中子注量率约2×10^(14 )n·cm^(-2)·s^(-1)条件下辐照56d,经溶解、过滤,制得无色澄清的^(89 )SrCl_2溶液,^(89 )Sr比活度7.77×10~9～1.08×10^(10 )Bq·g^(-1),活度浓度3.59×10~8～1.21×10^(9 )Bq·mL^(-1),γ杂质含量0.11%～0.14%,铝含量小于2μg·mL^(-1)(活度浓度换算为7.4×10^(7 )Bq·mL^(-1)时),明显优于《中国药典》指标。^(89)SrCl_2溶液经检验,满足行业要求,可用作生产^(89)SrCl_2注射液的原料。本研究完成单次7.4×10^(10 )Bq级高纯度和高比活度^(89)Sr制备装置研发,对医用同位素产品国产化具有重要意义。

^(31)P(n,γ)^(32)P核反应制备高纯度磷[^(32)P]酸钠溶液

本研究以纯度为99.999%的赤鳞为靶料,通过^(31) P(n,γ)^(32) P核反应,在高通量工程试验堆(HFETR)内,热中子注量率为1.1×10^(14) n·cm^(-2)·s^(-1)时辐照28d。将辐照后的靶料用硝酸溶解、过氧化氢氧化、碳酸钠中和等化学处理,获得pH为7.0、放射性核纯度为99.999%、放化纯度为98.7%、放射性浓度为2.43×109 Bq·mL-1的有载体磷[^(32)P]酸钠溶液,其中磷含量为6.13mg·mL-1,满足2015年版《中国药典》对磷[^(32)P]酸钠口服溶液的技术指标要求。

浅淡碳-14的应用与市场情况

^(14)C作为示踪剂,具有方法简单、易于追踪、毒性小、准确性和灵敏性高等特点,广泛地应用在疾病诊断、新药开发、化学、环境保护等领域。本文介绍了^(14)C的应用情况、市场需求和供应情况。中国核动力研究设计院在国内首次建立了^(14)C干法提取制备工艺,制备出了高比活度Ba^(14)CO_3产品,打破了国外对高比活度^(14)C核素供应的垄断,可缓解国内^(14)C紧缺状态,带动相关领域发展,具有显著的经济和社会效益。

ThO2反应堆辐照后的核素分离与分析

在高通量堆(High Flux Engineering Test Reactor,HFETR)内辐照了 ThO2 样品,利用三氟甲烷磺酸(Trifluoromethanesulfonic Acid,TFMS)将辐照后的ThO2样品溶解,对辐照产生的233Pa和95Zr、103Ru、137Cs等裂片核素进行了分析,获得各核素相对于Th的产额;利用磷酸三丁酯(Tributyl Phosphate,TBP)萃淋树脂对铀/钍进行了分离,并用电感耦合等离子体质谱(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,ICP-MS)γ谱仪对辐照生成的U含量进行了测算。在热中子注量1.32×10^20 n·cm^-2(快/热中子比约2.8∶1)条件下,7.1 mg辐照后的二氧化钍中233U含量为8.01 μg(产额为0.128%,U/Th),232U含量为1.21×10^-4 μg,^232U/^233U为1.51×10^-5。

Mo在Al_2O_3上的吸附、解吸性能及其与U、Sr、Cs、I等杂质元素的分离

目前国际^(99)Mo面临供应危机,急需新技术和新反应堆。医用同位素生产堆是以^(235)UO_2(NO_3)_2溶液为燃料的专用反应堆,生产成本低、三废少、经济效益高。本工作利用Al_2O_3为分离材料,从模拟的医用同位素生产堆(MIPR)燃料溶液中分离和纯化Mo。结果表明,经两次分离,Mo的总回收率大于60%,U、Sr、Cs、I等杂质可以被除去,采用Al_2O_3从MIPR燃料溶液中提取^(99)Mo工艺可行。

基于聚锑酸的双柱型^(90)Sr-^(90)Y发生器研制

为制备得到大吸附容量、粒径均一、适合色谱柱操作的分离材料,研制出性能优异的^(90)Sr-^(90)Y发生器,本研究采用真空冷冻干燥法制备吸附性能优异的聚锑酸无机吸附剂作为分离材料,采用双柱法和反载体法分离策略开展^(90)Sr-^(90)Y发生器研制。系统考察了合成反应条件、干燥方式等因素对聚锑酸制备的影响,获得优化的聚锑酸制备工艺,聚锑酸对锶的静态吸附容量为121 mg/g,吸附平衡时间为4 h,动态吸附容量达到73 mg/g,吸附性能与文献报道相比大幅提高。提出采用双柱法进行Sr、Y分离,以^(89)Sr作为示踪剂,向一次柱洗脱液中加入适量Sr反载体后再进行二次柱分离,可使Sr与Y的分离因数提高到10^(7)以上,Y的总洗脱效率达77.5%,分离因数满足医用指标要求。本研究针对^(90)Sr-^(90)Y发生器研制过程中的关键技术问题提出了新的解决思路和方法,并进行了实验验证,对^(90)Sr-^(90)Y发生器的研制具有重要意义。

连续循环法辐照制备^(125)I回路系统调试

采用连续循环法辐照生产医用同位素^(125)I,不仅能实现靶料循环辐照,同时产生的^(125)I被碘吸附装置所捕集提取。^(125)I制备工艺装置系统根据岷江泳池试验堆(MJTR)场地布局已完成现场安装,本研究对该系统的工艺设计构思、功能组成、研发进展等进行了详细的论述,同时采用对回路保压、循环辐照过程模拟等方法对整个系统装置的气密性、功能性以及稳定性等开展详细的调试验证。结果表明,整个系统装置具有较好的气密性,其设备的功能性以及稳定性均满足技术设计要求,该调试结果为后续热试验研究奠定了基础。

固相萃取分离铀

铀是重要的核工业原料,也是一种有较强化学和生物毒性的重金属。从各类含铀水体系中分离和回收铀对缓解铀资源短缺,保护人类健康和生态环境安全都具有重要的科学和实际意义。本文简要回顾和评述了近15年来具有代表性的新型固相萃取材料及其在铀分离方面的应用研究,并对相关材料在铀分离领域的应用前景进行了分析和展望。