二氧化碳电催化剂理论设计方法研究进展

CO_(2)电催化还原(ECR)是一种极具应用前景的CO_(2)利用技术,其关键在于高性能催化剂的开发。采用理论方法可有效指导与加速高效ECR催化剂的设计。从密度泛函理论(DFT)、溶剂化模型、电化学计算模型和机器学习四个方面介绍了ECR催化剂的理论设计方法。DFT、DFT+U、杂化泛函可有效计算ECR反应体系的能量、电子特性等,预测催化剂的性能;对于ECR反应中的溶剂效应,综合计算成本和精度需考虑显式溶剂化模型、隐式溶剂化模型和混合模型;在ECR电化学计算中,恒定电极电位模型比计算氢电极模型更能有效描述CO_(2)还原的能量变化;机器学习可高效、低成本地实现ECR催化剂的性能预测、活性位点设计和组分优化。最后,对CO_(2)电催化剂的理论设计方法进行了展望。