Pt、Cu共改性TiO2选择性光催化还原CO2制CH4

光催化还原CO2是具有前景的可再生能源技术,但由于光生电子-空穴对的快速复合和对可见光的有限利用,TiO2表现出较低的光催化反应效率,为了提高TiO2光催化还原CO2的效率,用金属改性TiO2是一种有效的方式。笔者通过化学还原法将Pt和Cu2O纳米颗粒沉积在锐钛矿TiO2晶体表面,系统研究了Pt、Cu共改性对TiO2光催化还原CO2性能的影响。光催化试验结果表明,Pt沉积有利于生成CH4和H2,而Cu2O会抑制H 2的生成,且对CH4的选择性低于Pt。Pt和Cu2O同时沉积在TiO2晶体上时,H2的生成受到抑制,CO2被选择性地还原为CH4,选择性达96.6%。催化剂表征结果表明,Pt能捕获光生电子,从而提高催化剂上的电子密度,有利于多电子还原反应发生,高选择性地生成CH4。Cu2O提高了催化剂对CO2的化学吸附能力,同时对水的吸附能力较弱,从而抑制H 2的生成,提高了光生电子对CO2还原的选择性。此外,反应后的Pt-Cu/TiO2中Cu2O几乎被完全还原为Cu,这可能是由于在光催化反应过程中,Pt沉积可促进光生电子向Cu2O迁移,在Cu2O还原为Cu的同时为光催化还原反应提供更多的电子,有利于CH4的选择性生成。因此,Pt-Cu/TiO2催化剂可将CO2选择性地还原为CH4。经3次循环试验,催化剂的活性未降低,具有良好的稳定性。

不同粒径脱硫污泥中汞分布特性及其环境影响

燃煤释放的大量汞部分富集于湿法脱硫(WFGD)系统的脱硫副产物中,尤其是脱硫污泥中。借助X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜能谱联用(SEM-EDX)等先进表征手段研究脱硫污泥粒径对内部矿物组成及汞分布的影响。利用汞程序升温脱附(Hg-TPD)方法系统研究了不同粒径脱硫污泥中汞的赋存形态,结果表明脱硫污泥中汞含量远超过脱硫石膏,达到5.652μg/g。脱硫污泥中汞的赋存形态主要有HgS、HgO和HgSO_(4),所占比例分别为47%、49%和5%。随脱硫污泥粒径减小,HgO和HgSO_(4)含量逐渐降低,HgS含量则逐渐增加,在38μm样品中HgS含量超过80%。借助标准浸出程序评估不同粒径脱硫污泥的环境潜在风险,发现脱硫污泥的颗粒粒径和其内部汞赋存形态是影响脱硫污泥中汞浸出能力的主要因素,综合考虑这2种因素粒径74μm的脱硫污泥具有最高的环境潜在威胁,汞浸出量达到3.8μg/g。