磁性煤基复合催化剂/H_(2)O_(2)类芬顿体系高效降解喹啉

为实现煤炭资源利用最大化和煤化工废水中喹啉的高效去除,以煤化程度最低的褐煤为原料,经过酸洗和采用聚乙烯吡咯烷酮进行表面修饰,再通过负载普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)和高温煅烧,制备了CoFe@Coal-C复合材料,用作非均相类芬顿反应催化剂,展现出优异的喹啉降解性能。结果表明,CoFe@Coal-C具有适当的比表面积和孔隙结构,为活性物种提供了传输通道,有利于电子扩散和相互作用。同时,CoFe@Coal-C还表现出典型的超顺磁特性,有利于从水溶液中分离和循环利用。考察了催化剂投加量、初始喹啉质量浓度、溶液pH、及水中共存物质对喹啉降解效率的影响,结果表明,在仅有H_(2)O_(2)存在和仅有催化剂存在的情况下,喹啉的去除率几乎可忽略不计,表明活性氧物种是导致喹啉质量浓度降低的主要因素,而催化剂是催化H_(2)O_(2)产生强氧化性活性氧物种的必要条件。在有H_(2)O_(2)存在、初始喹啉质量浓度为10.0 mg/L、催化剂投加量为0.6 g/L、pH为7的条件下,反应30 min后,CoFe@Coal-C复合材料对喹啉的降解效率达到99.2%。此外,相比纯CoFe合金和纯Coal-C,CoFe@Coal-C对喹啉的降解速率常数分别提高了1个和3个数量级,表明CoFe合金和Coal-C的协同作用是提高催化剂活性的关键。Cl^(-)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和H_(2)PO_(4)^(-)等共存阴离子,以及初始pH对CoFe@Coal-C/H_(2)O_(2)催化喹啉降解的性能几乎没有影响。自由基淬灭实验和电子顺磁共振光谱表明·OH是主要活性物种,通过高效液相色谱-质谱联用仪检测了喹啉降解的中间产物,并推测了喹啉降解的可能路径。研究表明磁性CoFe@Coal-C催化材料对洗煤废水中喹啉等有机污染物的去除非常高效,具有广阔的应用前景,为洗煤废水的高效治理和资源循环利用提供科学依据。