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碳基磺酸化固体酸材料的制备及其催化性能 被引量:30
1
作者 周丽娜 刘可 +2 位作者 华伟明 乐英红 高滋 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第3期196-200,共5页
以蔗糖为原料,浓硫酸为磺酸化试剂制备了碳基磺酸化固体酸材料,考察了其催化对苯二酚烷基化和乙酸乙酯水解反应的性能.结果表明,该催化剂对这两个反应都具有较高的催化活性,在150oC反应4h后,对苯二酚转化率和2-叔丁基对苯二酚收率分别... 以蔗糖为原料,浓硫酸为磺酸化试剂制备了碳基磺酸化固体酸材料,考察了其催化对苯二酚烷基化和乙酸乙酯水解反应的性能.结果表明,该催化剂对这两个反应都具有较高的催化活性,在150oC反应4h后,对苯二酚转化率和2-叔丁基对苯二酚收率分别达到了91%和60%,在60oC反应12h,乙酸乙酯达到了平衡转化率94%.但催化剂稳定性较差,尤其在对苯二酚烷基化反应中失活严重,重复使用一次后,催化剂活性下降超过30%.详细考察了反应温度和溶剂对催化剂稳定性的影响,结果表明,该固体酸在低温的水相或非极性溶剂中较为稳定.通过酸碱滴定、红外光谱和紫外可见光谱等表征手段,对催化剂的失活原因进行了探讨,初步认定催化剂的失活是由于表面磺酸基团在反应过程中脱落所致.催化剂活性可以通过再磺酸化得到恢复. 展开更多
关键词 碳基固体酸 磺酸化 烷基化 水解 稳定性 再生
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合成气一步法制二甲醚双功能催化剂的研究进展 被引量:36
2
作者 夏建超 毛东森 +1 位作者 陈庆龄 唐颐 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第8期788-794,共7页
概述了以合成气为原料一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究现状及最新进展,分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分、两种活性组分的复合方法及配比等。锫和硼等是CuO-ZnO-Al2O3甲醇合成活性组分的良好助剂,硼... 概述了以合成气为原料一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究现状及最新进展,分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分、两种活性组分的复合方法及配比等。锫和硼等是CuO-ZnO-Al2O3甲醇合成活性组分的良好助剂,硼、硅和钨可增强脱水组分γ-Al2O3的酸性,水蒸气处理和添加助剂可增加脱水组分HZSM-5的稳定性,共沉淀沉积法是制备双功能催化剂的较好方法。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 一步法 双功能催化剂
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介孔分子筛SBA-15负载的二双齿钛烯烃聚合催化剂的合成及催化乙烯聚合反应 被引量:6
3
作者 梁延刚 郭超 金国新 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第7期763-769,共7页
合成了二双齿钛催化剂[C3H6(N=CH-Ar-O)2]TiCl2(Ar=3-tert-butyl-C6H3),并通过X鄄射线单晶衍射分析测定了其晶体结构。应用新型介孔分子筛SBA鄄15为载体,成功地对其进行了物理和化学负载,并采用元素分析、ICP、FT鄄IR和XRD等对载体催化... 合成了二双齿钛催化剂[C3H6(N=CH-Ar-O)2]TiCl2(Ar=3-tert-butyl-C6H3),并通过X鄄射线单晶衍射分析测定了其晶体结构。应用新型介孔分子筛SBA鄄15为载体,成功地对其进行了物理和化学负载,并采用元素分析、ICP、FT鄄IR和XRD等对载体催化剂进行了表征。在甲基铝氧烷(MAO)的作用下进行乙烯聚合研究,结果表明载体催化剂活性虽然比二双齿钛均相催化剂的活性有所降低,但是由于载体孔道效应生成了纤维状聚乙烯,同时聚合物的分子量较均相催化剂得到的聚合物有大幅度提高。 展开更多
关键词 介孔分子筛 SBA-15 二双齿钛催化剂 聚合反应 乙烯 非均相催化
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含W介孔分子筛的原位合成及其在环戊烯选择氧化制戊二醛反应中的催化性能
4
作者 杨新丽 戴维林 +2 位作者 徐建华 曹勇 范康年 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期805-807,共3页
将WO3物种原位引入介孔分子筛MCM-41、MCM48、HMS和SBA-15的骨架内,得到了具有选择氧化活性中心的W-MCM-41、W-MCM-48、W-HMS以及W-SBA-15分子筛,并用BET、XRD、SEM及TEM等手段进行了表征.该系列新型催化剂在环戊烯催化氧化合成戊二醛... 将WO3物种原位引入介孔分子筛MCM-41、MCM48、HMS和SBA-15的骨架内,得到了具有选择氧化活性中心的W-MCM-41、W-MCM-48、W-HMS以及W-SBA-15分子筛,并用BET、XRD、SEM及TEM等手段进行了表征.该系列新型催化剂在环戊烯催化氧化合成戊二醛的反应中表现出优异的催化性能,达到甚至超过均相钨酸的水平,其中戊二醛的选择性均超过70%,收率亦达到65%以上,具有极好的工业应用前景. 展开更多
关键词 M41S SBA-15 介孔 环戊烯 戊二醛 催化氧化
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高硅MCM-22型分子筛的合成及催化性能
5
作者 夏建超 孔德金 +2 位作者 杨德琴 唐颐 陈庆龄 《化学反应工程与工艺》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期337-341,共5页
考察了晶化温度、模板剂用量、硅铝比和搅拌等条件对 MCM-22分子筛结晶性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、氮吸附和氨气-程序升温脱附(NH_3-TPD)等对分子筛样品进行表征。结果表明,在135℃,模板剂六... 考察了晶化温度、模板剂用量、硅铝比和搅拌等条件对 MCM-22分子筛结晶性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、氮吸附和氨气-程序升温脱附(NH_3-TPD)等对分子筛样品进行表征。结果表明,在135℃,模板剂六亚甲基亚胺与 SiO_2的物质的量之比为0.75和硅铝比(SiO_2与 Al_2O_3的物质的量之比)为120的条件下,合成出纯相的 MCM-22分子筛。将合成的分子筛样品作为甲醇脱水催化剂与甲醇合成催化剂混合用于合成气一步法制二甲醚,发现高硅 MCM-22分子筛是良好的一步法制二甲醚脱水催化剂,二甲醚选择性达到67%以上,副产物二氧化碳和烃类选择性仅为29%和0.07%。 展开更多
关键词 MCM-22分子筛 合成 一步法 二甲醚 催化剂
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利用多功能、多用途的可再生甲酸实现化学品的绿色与可持续合成(英文) 被引量:6
6
作者 柳翔 李舒爽 +1 位作者 刘永梅 曹勇 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1461-1475,共15页
近年来,随着化石资源日趋短缺以及由此带来的人类生存环境日益恶化,生物质等可再生资源的高效、可持续利用已成为各国科学家研究与关注的焦点.甲酸,生物精炼中的主要副产物之一,具备廉价易得、无毒、能量密度高以及可再生可降解等特性,... 近年来,随着化石资源日趋短缺以及由此带来的人类生存环境日益恶化,生物质等可再生资源的高效、可持续利用已成为各国科学家研究与关注的焦点.甲酸,生物精炼中的主要副产物之一,具备廉价易得、无毒、能量密度高以及可再生可降解等特性,将其应用于新能源利用与化学转化,不仅有助于甲酸应用领域的进一步拓展,还有助于解决面向未来的生物精炼技术中的一些共性瓶颈问题.本文简要回顾了甲酸利用的研究历史,总结了甲酸作为高效、多用途试剂与原料在化学品合成及生物质催化转化等方面的最新研究进展,并对利用甲酸活化来实现高效化学转化的基本原理及催化体系进行了对比分析,指出今后研究重点应着眼于努力提高甲酸的利用效率,同时实现高选择性合成两方面,并在此基础上进一步拓展其应用领域.在化学品合成方面,甲酸作为一种环境友好可再生的多功能试剂可应用于多种官能团的选择转化过程.作为一种高含氢量的氢转移试剂或还原剂,甲酸相较传统氢气具有操作简便可控、条件温和、具有良好化学选择性等优点,广泛应用于醛酮、硝基、亚胺、腈、炔烃、烯烃等的选择还原以制取相应的醇、胺、烯烃和烷烃类化合物,以及醇类和环氧化物的氢解和官能团去保护等过程.鉴于甲酸亦可用作C1原料,作为多用途的关键基础试剂甲酸还可应用于包括喹啉衍生物的还原甲酰化、胺类化合物甲酰化和甲基化,烯烃羰化以及炔烃还原水合等多级串联反应,是实现精细复杂有机分子高效简约绿色合成的重要途径.该类过程的挑战在于寻求对甲酸及特定官能团的可控活化兼具高选择性和高活性的多功能催化剂.此外,近期有研究表明以甲酸为C1原料还可通过催化歧化反应直接高选择性合成甲醇等大宗化学品.在生物质催化转化方面,甲酸的多功能特性为实现绿色、安全、高原子经济性生物精炼过程提供了潜在可能.生物质资源是储量最大、最具潜力的可持续替代资源,但将其转化为可利用的资源形式仍然面临挑战.甲酸的酸性质及良好溶剂特性可应用于生物质原料预处理过程,实现木质纤维素组分分离和纤维素提取,相较传统无机酸预处理体系具有沸点低、易分离、不引入无机离子、对下游反应兼容性强等优点;而作为高效氢源,甲酸也被广泛研究应用于生物质平台化合物选择催化转化制高附加值化学品、木质素降解制芳烃化合物和生物油加氢脱氧精制处理等过程,相较依赖H2的传统氢化过程具有转化效率高、反应条件温和,简便安全并可有效减少相关生物精炼过程中化石资源的物耗与能耗等优势.最新研究表明,通过在温和条件下甲酸水溶液中解聚氧化木质素,可得到重量比大于60%的低分子量芳烃溶液,这一创新性发现为从木质素中直接提取高值芳香化学物等化学品带来了新的机遇.综上所述,生物基甲酸在绿色有机合成和生物质转化等方面表现出巨大潜力,而其多功能性和多用途性对于实现原料的高效利用及目标产物的高选择性至关重要.该领域目前已取得了一定成果并得到了快速发展,然而距实际产业应用还有相当距离,需要进一步探索.今后的研究重点应着眼于以下几个方面:(1)如何针对特定反应优选合适的催化活性金属及反应体系;(2)如何在其他原料和试剂存在条件下高效、可控地活化甲酸;(3)如何从分子层面理解复杂反应的反应机制;(4)如何在相关过程中稳定相应催化剂.展望未来,基于现代社会对环境、经济和可持续发展的需求,甲酸化学将得到产业界与学术界越来越多的关注和研究. 展开更多
关键词 甲酸 新型催化 可再生氢能源 环境友好型试剂 化学合成 生物精炼
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全氟磺酸功能化碳纳米管的制备及其催化性能 被引量:3
7
作者 张梦晓 李璀灿 +2 位作者 华伟明 乐英红 高滋 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第11期1874-1882,共9页
采用全氟磺酸-全氟乙烯共聚物的液相沉积方法制备了全氟磺酸功能化碳纳米管催化剂,利用N2吸附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱以及酸碱滴定等方法对材料的结构和酸性进行了表征,考察了温度和溶剂对催化剂稳定性... 采用全氟磺酸-全氟乙烯共聚物的液相沉积方法制备了全氟磺酸功能化碳纳米管催化剂,利用N2吸附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱以及酸碱滴定等方法对材料的结构和酸性进行了表征,考察了温度和溶剂对催化剂稳定性的影响.结果表明,催化剂在极性和非极性溶液中均十分稳定,并且具有良好的热稳定性,使用温度可达300°C.该催化剂在对苯二酚与叔丁醇的烷基化反应中表现出优异的催化性能,其催化活性与稳定性均高于聚苯乙烯磺酸功能化的碳纳米管催化剂. 展开更多
关键词 碳纳米管 全氟磺酸 酸性 稳定性 对苯二酚 叔丁醇 烷基化反应
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含混合配体多酸超分子化合物的水热合成、晶体结构及催化活性 被引量:1
8
作者 杜丞博 王春玲 +4 位作者 冯素姣 任远航 孔祖萍 岳斌 贺鹤勇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期673-677,共5页
在水热条件下合成了4个含混合配体4,4'-bipy和2,2'-bipy/phen的多酸超分子化合物[Cu(4,4'-bipy)(2,2'-bipy)2]2[SiW12O40].4H2O(1),[Ag4(4,4'-bipy)3(2,2'-bipy)2][SiW12 O40].2H2O(2),[Cu(4,4'-bipy)(phen... 在水热条件下合成了4个含混合配体4,4'-bipy和2,2'-bipy/phen的多酸超分子化合物[Cu(4,4'-bipy)(2,2'-bipy)2]2[SiW12O40].4H2O(1),[Ag4(4,4'-bipy)3(2,2'-bipy)2][SiW12 O40].2H2O(2),[Cu(4,4'-bipy)(phen)]2[H3O]2[SiW12O40].8H2O(3)和[Cu(4,4'-bipy)(phen)Cl]2[H3O][H2PW12 O40].H2O(4)(bipy=联吡啶,phen=邻菲罗啉),采用红外光谱、热重分析、元素分析及X射线单晶衍射对化合物进行了表征.在苯乙烯催化环氧化反应中,化合物3和4显示了较高的催化活性,这与结构中存在配位不饱和金属中心有关. 展开更多
关键词 水热合成 混合配体 多酸超分子化合物 晶体结构 催化活性
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电解液调控策略提升水系锌离子电池正极材料电化学性能 被引量:2
9
作者 齐亚娥 夏永姚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第2期8-26,共19页
水系锌离子电池(ZIBs)因安全性高、成本低、环境友好,以及负极锌高的理论容量(820 mAh·g^(−1))和低的氧化还原电位(−0.76 V vs.SHE)等优点而受到研究者们的广泛关注,有望应用于大规模储能领域,但循环寿命仍是限制其规模化应用的瓶... 水系锌离子电池(ZIBs)因安全性高、成本低、环境友好,以及负极锌高的理论容量(820 mAh·g^(−1))和低的氧化还原电位(−0.76 V vs.SHE)等优点而受到研究者们的广泛关注,有望应用于大规模储能领域,但循环寿命仍是限制其规模化应用的瓶颈之一。通过电解液优化调控策略,可有效抑制正极材料的溶解、结构坍塌和界面副反应等问题,从而提高水系ZIBs的电化学性能。本文综述了电解液调控策略提升水系ZIBs正极材料电化学性能的研究进展,讨论了该策略所解决的具体问题和局限性,并对电解液体系的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 水系锌离子电池 电解液 正极材料 Zn^(2+)-溶剂化结构 电化学性能
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配位组装构筑的磁性核壳复合材料促进CO_(2)高值催化转化
10
作者 李金鹏 陈洁 +2 位作者 郑庆舒 屠波 涂涛 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期258-266,共9页
自负载策略作为一种理想的分子催化剂负载方法引起了研究者的广泛关注.该制备策略会得到无定型的块状固体催化材料,导致大量活性催化中心被包埋在材料基体内部,使得反应底物难以靠近催化中心,从而降低了材料的催化效率.形貌调控被认为... 自负载策略作为一种理想的分子催化剂负载方法引起了研究者的广泛关注.该制备策略会得到无定型的块状固体催化材料,导致大量活性催化中心被包埋在材料基体内部,使得反应底物难以靠近催化中心,从而降低了材料的催化效率.形貌调控被认为是增强固体催化材料活性和相应功能的有效策略之一.其中,球状形貌的磁性四氧化三铁纳米颗粒(Fe_(3)O_(4)NPs)因其比表面积较大、来源广泛和较好的磁响应性能而被广泛应用.在已知文献中,催化剂往往是通过后修饰策略进行负载的,但由于负载位点随机、配位模式不明确以及金属易流失等原因,相应负载催化材料的催化活性大大降低.利用配位组装策略对磁性纳米颗粒进行包覆是当前制备球状核壳型自负载复合催化材料的可行方法之一.考虑到三维材料具有多孔结构和更大的比表面积,有利于气体吸附和传质传热,因此可以作为磁性纳米颗粒理想的包覆材料.本文利用四齿咪唑盐和金属(铱或钯)前体,通过原位配位组装包覆策略对Fe_(3)O_(4)NPs直接进行包覆,制备了一系列磁性核壳结构复合型自负载固体分子催化材料.扫描电子显微镜和透射电子显微镜结果表明,此类复合材料呈现出明显的球状核壳结构,其中氮杂环卡宾金属配位聚合物均匀地包覆在磁性Fe_(3)O_(4)NPs表面.能量色散X射线光谱和球差电镜结果表明,金属均匀分散在整个复合材料基质中.X射线光电子能谱显示,包覆后金属的配位环境与相应均相催化剂没有明显改变.N_(2)和CO_(2)吸附结果表明,本文催化材料相比于相应的无定型自负载催化材料具有更大的比表面积和更高的CO_(2)吸附能力.利用CO_(2)加氢和脱氢反应对复合材料的催化性能进行测试,均显示出优于相应均相催化剂和自负载催化材料的催化活性.其中,在CO_(2)加氢制备甲酸的反应中,得到较好的多相催化体系转化数(1.69×10^(6)TON).此外,在甲酸铵脱氢反应中,催化材料可以通过磁性回收循环使用超过11次.进一步对Fe_(3)O_(4)NPs和无定型自负载催化材料的简单物理混合物进行了活性测试,发现只能得到与无定型自负载催化材料类似的催化效果,表明球状核壳结构对复合材料催化性能具有提升作用.综上,本文不仅通过包覆策略实现了催化材料的形貌调控,而且提升了自负载固体分子催化材料的催化性能,为CO_(2)高值化和氢气的存储和释放提供了可能. 展开更多
关键词 CO_(2)高值化 配位组装 形貌调控 N-杂环卡宾化合物 磁性催化材料
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新型WO_3/HMS催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能 被引量:10
11
作者 杨新丽 戴维林 +3 位作者 徐建华 陈浩 曹勇 范康年 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第4期311-316,共6页
采用草酸络合方法将WO3固载到六方介孔全硅分子筛HMS上,制得新型WO3/HMS非均相催化剂.利用SEM,TEM,N2吸附,XRD及激光拉曼光谱等手段对催化剂进行了表征,研究了催化剂在环戊烯选择性氧化合成戊二醛反应中的催化性能.结果表明,在WO3/HMS... 采用草酸络合方法将WO3固载到六方介孔全硅分子筛HMS上,制得新型WO3/HMS非均相催化剂.利用SEM,TEM,N2吸附,XRD及激光拉曼光谱等手段对催化剂进行了表征,研究了催化剂在环戊烯选择性氧化合成戊二醛反应中的催化性能.结果表明,在WO3/HMS催化下环戊烯和H2O2的转化率均可达100%,戊二醛的选择性可达72%.WO3以高分散状态存在于催化剂表面.单次反应后钨的溶脱量(5.5μg/ml)很小,对反应几乎没有影响.催化剂具有较高的稳定性,可以重复套用6次.失活后的催化剂可通过简单焙烧的方式再生. 展开更多
关键词 氧化钨 六方介孔全硅分子筛 负载型催化剂 环戊烯 选择性氧化 过氧化氢 戊二醛
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制备方法对Ni/ZnO催化丙三醇重整-氢解性能的影响 被引量:10
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作者 胡基业 刘晓钰 +3 位作者 王彬 裴燕 乔明华 范康年 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第8期1266-1275,共10页
采用浸渍法、共沉淀法、水热法和碳微球硬模板法制备了Ni/ZnO催化剂,运用X射线衍射、程序升温还原、透射电子显微镜和氢滴定等手段对其进行了表征,并用于连续固定床反应器中无外加氢气条件下的丙三醇重整-氢解反应.结果表明,在较低空速... 采用浸渍法、共沉淀法、水热法和碳微球硬模板法制备了Ni/ZnO催化剂,运用X射线衍射、程序升温还原、透射电子显微镜和氢滴定等手段对其进行了表征,并用于连续固定床反应器中无外加氢气条件下的丙三醇重整-氢解反应.结果表明,在较低空速下,生成的1,2-丙二醇(1,2-PDO)易在Ni分散度较高的催化剂上进一步裂解为乙醇和气相产物;而在较高空速下,其选择性受制于中间产物丙酮醇的加氢.在优化的空速下,Ni分散度越高越有利于1,2-PDO的生成.在Ni分散度最高的Ni/ZnO催化剂上,当丙三醇质量空速为0.84h-1时,1,2-PDO选择性最高,为54.9%,丙三醇转化率为85.4%. 展开更多
关键词 氧化锌 丙三醇 重整 氢解 1 2-丙二醇 分散度
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Au/TiO2催化剂制备条件对巴豆醛选择加氢的影响 被引量:14
13
作者 杨秋芸 朱渊 +3 位作者 田莉 裴燕 乔明华 范康年 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第9期1853-1860,共8页
采用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征,并考察了该催化剂在巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应中的催化性能.通过改变活化气氛、负载量和还原... 采用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征,并考察了该催化剂在巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应中的催化性能.通过改变活化气氛、负载量和还原温度,能够调节Au粒子的尺寸及金属与载体间的相互作用.在673K还原条件下制备Au质量分数为9.2%的Au/TiO2催化剂上,Au粒子的平均粒径为2nm,初始加氢速率达到13.7×10-5mol·s-1·g-1,同时巴豆醇最高收率可达69.9%.结合表征结果,该催化剂良好的巴豆醛选择加氢性能归属为载体TiO2在还原条件下产生的氧缺陷位对Au纳米粒子的锚定作用及给电子作用. 展开更多
关键词 选择加氢 AU/TIO2 制备条件 巴豆醛 巴豆醇
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制备方法对Al2O3掺杂Pt/WO3-ZrO2催化剂上正庚烷异构化反应的影响 被引量:10
14
作者 尚书宁 徐欣 +3 位作者 谢鹏飞 乐英红 华伟明 高滋 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期898-905,共8页
采用恒pH法和非恒pH法制备了Al2O3掺杂的Pt/WO3/ZrO2催化剂,并用N2吸附-脱附、X射线衍射、紫外-可见漫反射、CO化学吸附、X射线光电子能谱、27Al魔角旋转核磁共振和吡啶吸附红外等技术对催化剂进行了表征.结果表明,相比于非恒pH法制备... 采用恒pH法和非恒pH法制备了Al2O3掺杂的Pt/WO3/ZrO2催化剂,并用N2吸附-脱附、X射线衍射、紫外-可见漫反射、CO化学吸附、X射线光电子能谱、27Al魔角旋转核磁共振和吡啶吸附红外等技术对催化剂进行了表征.结果表明,相比于非恒pH法制备的催化剂,恒pH法制备的催化剂具有较高的比表面积和Pt分散度,在H2气氛中产生更多的B酸位,从而表现出更高的催化正庚烷临氢异构化反应活性;在200oC和质量空速0.9h1的反应条件下,正庚烷转化率达70.0%,明显高于非恒pH法制备的催化剂(43.5%). 展开更多
关键词 氧化钨 氧化锆 氧化铝掺杂 制备方法 正庚烷临氢异构化 质子酸位
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介孔氧化铝负载钒催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯 被引量:12
15
作者 汪玉 谢颂海 +2 位作者 岳斌 冯素姣 贺鹤勇 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第8期1054-1060,共7页
采用浸渍法制备了介孔氧化铝(m-Al2O3)负载钒催化剂(V/m-Al2O3),并考察了其催化丙烷氧化脱氢制丙烯反应活性.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线粉末衍射、紫外-可见漫反射光谱、氢-程序升温还原和氨-程序升温脱附对催化剂进行了表征.结... 采用浸渍法制备了介孔氧化铝(m-Al2O3)负载钒催化剂(V/m-Al2O3),并考察了其催化丙烷氧化脱氢制丙烯反应活性.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线粉末衍射、紫外-可见漫反射光谱、氢-程序升温还原和氨-程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,介孔氧化铝具有大比表面积、窄孔径分布和两维六方相结构,在其上负载适量的V可实现V活性物种的高分散及催化剂的弱酸性,从而有利于提高丙烷转化率和丙烯选择性.与共合成法制备的含V介孔氧化铝V/m-Al2O3(C)和浸渍法制备的V/γ-Al2O3相比,V/m-Al2O3表现出更高的催化活性.这与载体较弱的酸性和较大的比表面积以及V物种的高分散有关. 展开更多
关键词 介孔氧化铝 氧化钒 丙烷 氧化脱氢 丙烯
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溶胶-凝胶法制备用于CO_2气氛下乙苯脱氢反应的高活性Cr_2O_3-SiO_2催化剂 被引量:8
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作者 李惠云 乐英红 +3 位作者 缪长喜 谢在库 华伟明 高滋 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第1期4-6,共3页
The Cr2O3-SiO ? catalyst was prepared by a sol-gel method. It displays two times higher catalytic activity for the dehydrogenation of ethylbenzene in the presence of CO2 than the regular SiO2-supported chromia catalys... The Cr2O3-SiO ? catalyst was prepared by a sol-gel method. It displays two times higher catalytic activity for the dehydrogenation of ethylbenzene in the presence of CO2 than the regular SiO2-supported chromia catalyst.The higher amount of Cr 6+ present in the former catalyst accounts for its superior catalytic performance in the dehydrogenation reaction. 展开更多
关键词 氧化铬 氧化硅 溶胶-凝胶法 乙苯 脱氢 苯乙烯 二氧化碳
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Ga2O3对Pt/WO3/ZrO2催化剂上正庚烷异构化反应的促进作用 被引量:10
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作者 涂兴珺 乐英红 +3 位作者 王捷 翟德伟 华伟明 高滋 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期378-380,共3页
考察了Ga2O3掺杂的Pt/WO3/ZrO2(Pt/WGZ)催化剂在200oC时正庚烷临氢异构化反应性能.结果表明,少量Ga2O3的加入能显著提高Pt/WGZ的催化活性,异构化选择性也有所增加,这是由于B酸位增加和B酸/L酸比的改变而引起的.Pt/WGZ催化剂连续反应80h... 考察了Ga2O3掺杂的Pt/WO3/ZrO2(Pt/WGZ)催化剂在200oC时正庚烷临氢异构化反应性能.结果表明,少量Ga2O3的加入能显著提高Pt/WGZ的催化活性,异构化选择性也有所增加,这是由于B酸位增加和B酸/L酸比的改变而引起的.Pt/WGZ催化剂连续反应80h,正庚烷转化率和异构化选择性分别稳定在76%和94%. 展开更多
关键词 氧化钨 氧化锆 氧化镓 正庚烷临氢异构化 酸性
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焙烧温度对Nb_2O_5/α-Al_2O_3催化剂结构及催化性能的影响 被引量:8
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作者 李应成 闫世润 +4 位作者 杨为民 谢在库 陈庆龄 岳斌 贺鹤勇 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期433-439,共7页
制备了Nb2O5/α-Al2O3催化剂并用于环氧乙烷水合反应制乙二醇,采用X射线衍射,热重-差热分析,红外光谱,吸附氨的程序升温脱附,吸附环氧乙烷的程序升温脱附,扫描电镜和透射电镜研究了焙烧温度对催化剂物理化学性质及催化性能的影响.结果表... 制备了Nb2O5/α-Al2O3催化剂并用于环氧乙烷水合反应制乙二醇,采用X射线衍射,热重-差热分析,红外光谱,吸附氨的程序升温脱附,吸附环氧乙烷的程序升温脱附,扫描电镜和透射电镜研究了焙烧温度对催化剂物理化学性质及催化性能的影响.结果表明,焙烧温度明显影响氧化铌催化剂的结构、酸量及酸强度.催化剂的结构不同,环氧乙烷在催化剂表面的吸附强度存在明显差别,而催化剂的酸量和酸强度影响其催化性能. 展开更多
关键词 氧化铌 氧化铝 环氧乙烷 乙二醇 水合 焙烧温度
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非晶态合金催化剂的研究进展 被引量:19
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作者 闫世润 乔明华 范康年 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期213-220,共8页
综述了采用化学还原法和浸渍还原法制备的非晶态合金催化剂(特别是N i-B非晶态合金催化剂)的最新研究进展。根据催化剂的形式,将非晶态合金催化剂分为纳米非晶态合金催化剂、负载型非晶态合金催化剂和特殊形貌的非晶态合金催化剂,对这3... 综述了采用化学还原法和浸渍还原法制备的非晶态合金催化剂(特别是N i-B非晶态合金催化剂)的最新研究进展。根据催化剂的形式,将非晶态合金催化剂分为纳米非晶态合金催化剂、负载型非晶态合金催化剂和特殊形貌的非晶态合金催化剂,对这3种催化剂分别进行了介绍。对非晶态合金催化剂未来可能的研究方向进行了分析和展望。 展开更多
关键词 非晶态合金 催化剂 催化
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SBA-15负载纳米CoMoO_4催化剂催化丙烷氧化脱氢制丙烯(英文) 被引量:8
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作者 裴素朋 张斌 +3 位作者 焦昆 包任烈 岳斌 贺鹤勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第4期561-564,共4页
采用柠檬酸配位-浸渍法制备不同CoMoO4含量的系列CoMoO4/SBA-15催化剂,通过X射线衍射、透射电镜和低温N2吸附法对样品进行了表征.结果表明,柠檬酸配位-浸渍法可在介孔分子筛孔道中形成高含量、均匀分散且有确定晶相的CoMoO4,同时能够很... 采用柠檬酸配位-浸渍法制备不同CoMoO4含量的系列CoMoO4/SBA-15催化剂,通过X射线衍射、透射电镜和低温N2吸附法对样品进行了表征.结果表明,柠檬酸配位-浸渍法可在介孔分子筛孔道中形成高含量、均匀分散且有确定晶相的CoMoO4,同时能够很好地保持载体的介孔结构.与非负载的CoMoO4相比,由柠檬酸配位-浸渍法制备的CoMoO4/SBA-15催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有更好的催化活性,当CoMoO4的含量为13%(w)、反应温度为823K时,丙烯产率达到16.8%. 展开更多
关键词 纳米钼酸钴 介孔分子筛SBA-15 氧化脱氢 丙烷 丙烯
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