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臭氧催化氧化脱除低浓度甲醛的新方法(英文)
被引量:
8
1
作者
朱斌
李小松
+4 位作者
孙鹏
刘景林
马晓媛
朱晓兵
朱爱民
《Chinese Journal of Catalysis》
CSCD
北大核心
2017年第10期1759-1769,共11页
甲醛作为一种典型的室内挥发性有机污染物,对人体健康危害很大.目前,在可用于室内甲醛脱除的诸多方法之中,臭氧催化氧化法因可于室温下使用廉价的金属氧化物催化剂实现对甲醛的高效脱除,从而受到了科研工作者的广泛关注.然而,考虑到室...
甲醛作为一种典型的室内挥发性有机污染物,对人体健康危害很大.目前,在可用于室内甲醛脱除的诸多方法之中,臭氧催化氧化法因可于室温下使用廉价的金属氧化物催化剂实现对甲醛的高效脱除,从而受到了科研工作者的广泛关注.然而,考虑到室内甲醛的浓度极低,且存在着长期缓慢释放的特点,传统的臭氧催化氧化法应用于实际的室内甲醛脱除不仅会造成能量的浪费,而且还易因未完全分解臭氧的连续释放带来二次污染问题.为了提高臭氧催化氧化脱除甲醛过程的臭氧利用率,降低能耗,并有效缓解未分解臭氧引起的二次污染,本文将一种循环的甲醛存储-臭氧催化氧化新方法应用于室内低浓度甲醛的脱除.该新方法包含甲醛存储与臭氧催化氧化两个过程,在存储阶段低浓度甲醛吸附存储于催化剂表面,而在臭氧催化氧化阶段臭氧将存储的甲醛氧化为CO_2与H_2O,并重新释放催化剂表面的吸附位.因负载型氧化锰具有优良的臭氧分解能力,本研究以Al_2O_3负载的MnO_x为催化剂,通过研究前驱体及担载量对甲醛脱除反应的影响,筛选出了最优的MnO_x/Al_2O_3催化剂,并对相对湿度的影响规律进行了考察,最后通过低浓度甲醛存储-臭氧催化氧化循环实验验证了该甲醛臭氧催化氧化新过程的可靠性.我们采用传统的等体积浸渍法,基于不同的前驱体制备MnO_x/Al_2O_3催化剂.XRD表征结果表明,乙酸锰为前驱体制得的MA/Al_2O_3催化剂中MnO_x相主要为Mn3O4(粒径约为6.0 nm);而硝酸锰前驱体所得MN/Al_2O_3催化剂中则含有MnO2与Mn_2O_3相,且其MnO_x颗粒粒径较大,约为9.5 nm.XPS测试结果表明,MA/Al_2O_3催化剂含有Mn^(2+),Mn^(3+)及Mn^(4+),其中Mn^(3+)与Mn^(4+)的含量分别为75%与12%;而MN/Al_2O_3催化剂则仅含有Mn^(3+)与Mn^(4+),含量分别为35%与65%.上述XRD与XPS结果相一致,说明以乙酸锰为前驱体所得催化剂的分散度较高且易形成低氧化态的Mn.甲醛存储-臭氧催化氧化实验结果表明,与Al_2O_3及MN/Al_2O_3相比,MA/Al_2O_3催化剂具有更高的甲醛存储与催化氧化脱除性能.基于MA/Al_2O_3催化剂,不同Mn负载量下的甲醛存储与臭氧催化氧化实验结果表明,Mn负载量为10 wt%时MA/Al_2O_3的性能最佳.因而,进一步的实验中我们均选用最优的10 wt%MA/Al_2O_3为催化剂,其在50%相对湿度下的甲醛存储量为26.9μmol/mL,臭氧催化氧化阶段碳平衡为92%,CO_2选择性为100%.相对湿度的影响结果(23°C)则表明,由于水分子与甲醛分子间存在着竞争吸附作用,甲醛存储容量随相对湿度的增加而降低;但因相对湿度增加可建立利于甲醛氧化的新途径,故臭氧催化氧化性能随相对湿度增加而增强.综合考虑,10 wt%MA/Al_2O_3上甲醛存储-臭氧催化氧化的最优相对湿度为50%.为验证所提出新方法的实用性,我们基于10 wt%MA/Al_2O_3开展了甲醛存储-臭氧催化氧化的4次循环实验.4次循环实验中的甲醛存储以及臭氧催化氧化处理的规律可基本保持一致.50%相对湿度下,低浓度甲醛(15×10-6)在空速为27000 h-1时的穿透时间为110 min,而在臭氧催化氧化阶段(150×10-6臭氧,空速15000 h-1)仅需约50 min即可实现对存储甲醛的氧化脱除(碳平衡大于92%,CO_2选择性100%),表明该新方法较传统的臭氧催化氧化方法臭氧用量可节省60%.
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关键词
甲醛脱除
存储
臭氧
催化氧化
氧化锰催化剂
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职称材料
镁基涂层织物隔热效果影响研究
被引量:
2
2
作者
李倩
王滢
+3 位作者
沙林
赵娇
朱益民
王宁会
《现代纺织技术》
2018年第1期70-72,共3页
将氢氧化镁与水性聚氨酯树脂混合制成涂层胶,对棉织物进行涂层整理。研究了氢氧化镁粒径、添加量以及涂层厚度对镁基涂层织物隔热性能的影响,并用SEM对镁基涂层织物进行分析。结果表明:氢氧化镁粒径越小,添加量越大,镁基涂层织物隔热效...
将氢氧化镁与水性聚氨酯树脂混合制成涂层胶,对棉织物进行涂层整理。研究了氢氧化镁粒径、添加量以及涂层厚度对镁基涂层织物隔热性能的影响,并用SEM对镁基涂层织物进行分析。结果表明:氢氧化镁粒径越小,添加量越大,镁基涂层织物隔热效果越好,涂层厚度以0.12mm为宜。
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关键词
氢氧化镁
水性聚氨酯树脂
隔热
涂层织物
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职称材料
Mn-Ce负载型催化剂催化臭氧氧化苯胺实验研究
被引量:
4
3
作者
徐雪璐
蒋云飞
+2 位作者
金琪
赵娇
朱益民
《工业水处理》
CAS
CSCD
北大核心
2019年第3期54-58,共5页
采用浸渍-焙烧法制备不同组分比例的Mn-Ce-O_x/γ-Al_2O_3双活性组分负载型催化剂,与臭氧联用降解模拟苯胺废水。催化臭氧氧化苯胺实验得出,浸渍液锰铈物质的量比为3∶1、浸渍液Mn(NO_3)_2浓度为1.0 mol/L时,催化剂对苯胺模拟废水的降...
采用浸渍-焙烧法制备不同组分比例的Mn-Ce-O_x/γ-Al_2O_3双活性组分负载型催化剂,与臭氧联用降解模拟苯胺废水。催化臭氧氧化苯胺实验得出,浸渍液锰铈物质的量比为3∶1、浸渍液Mn(NO_3)_2浓度为1.0 mol/L时,催化剂对苯胺模拟废水的降解效果最佳。用该催化剂催化臭氧氧化佛山市某纺织厂的实际废水,反应30 min后,苯胺质量浓度均在0.03 mg/L以下,达到国家行业废水排放标准。
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关键词
负载型催化剂
锰铈氧化物
非均相催化臭氧氧化
苯胺
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职称材料
题名
臭氧催化氧化脱除低浓度甲醛的新方法(英文)
被引量:
8
1
作者
朱斌
李小松
孙鹏
刘景林
马晓媛
朱晓兵
朱爱民
机构
大连海事大学船舶防污染测控技术协同创新中心
大连
理工
大学
等离子体物理化学实验室
大连
理工
大学
氢能与环境催化研究
中心
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
CSCD
北大核心
2017年第10期1759-1769,共11页
基金
supported by the National Natural Science Foundation of China(21673030)
the Higher Education Development Fund(for Collaborative Innovation Center) of Liaoning Province,China(20110217004)~~
文摘
甲醛作为一种典型的室内挥发性有机污染物,对人体健康危害很大.目前,在可用于室内甲醛脱除的诸多方法之中,臭氧催化氧化法因可于室温下使用廉价的金属氧化物催化剂实现对甲醛的高效脱除,从而受到了科研工作者的广泛关注.然而,考虑到室内甲醛的浓度极低,且存在着长期缓慢释放的特点,传统的臭氧催化氧化法应用于实际的室内甲醛脱除不仅会造成能量的浪费,而且还易因未完全分解臭氧的连续释放带来二次污染问题.为了提高臭氧催化氧化脱除甲醛过程的臭氧利用率,降低能耗,并有效缓解未分解臭氧引起的二次污染,本文将一种循环的甲醛存储-臭氧催化氧化新方法应用于室内低浓度甲醛的脱除.该新方法包含甲醛存储与臭氧催化氧化两个过程,在存储阶段低浓度甲醛吸附存储于催化剂表面,而在臭氧催化氧化阶段臭氧将存储的甲醛氧化为CO_2与H_2O,并重新释放催化剂表面的吸附位.因负载型氧化锰具有优良的臭氧分解能力,本研究以Al_2O_3负载的MnO_x为催化剂,通过研究前驱体及担载量对甲醛脱除反应的影响,筛选出了最优的MnO_x/Al_2O_3催化剂,并对相对湿度的影响规律进行了考察,最后通过低浓度甲醛存储-臭氧催化氧化循环实验验证了该甲醛臭氧催化氧化新过程的可靠性.我们采用传统的等体积浸渍法,基于不同的前驱体制备MnO_x/Al_2O_3催化剂.XRD表征结果表明,乙酸锰为前驱体制得的MA/Al_2O_3催化剂中MnO_x相主要为Mn3O4(粒径约为6.0 nm);而硝酸锰前驱体所得MN/Al_2O_3催化剂中则含有MnO2与Mn_2O_3相,且其MnO_x颗粒粒径较大,约为9.5 nm.XPS测试结果表明,MA/Al_2O_3催化剂含有Mn^(2+),Mn^(3+)及Mn^(4+),其中Mn^(3+)与Mn^(4+)的含量分别为75%与12%;而MN/Al_2O_3催化剂则仅含有Mn^(3+)与Mn^(4+),含量分别为35%与65%.上述XRD与XPS结果相一致,说明以乙酸锰为前驱体所得催化剂的分散度较高且易形成低氧化态的Mn.甲醛存储-臭氧催化氧化实验结果表明,与Al_2O_3及MN/Al_2O_3相比,MA/Al_2O_3催化剂具有更高的甲醛存储与催化氧化脱除性能.基于MA/Al_2O_3催化剂,不同Mn负载量下的甲醛存储与臭氧催化氧化实验结果表明,Mn负载量为10 wt%时MA/Al_2O_3的性能最佳.因而,进一步的实验中我们均选用最优的10 wt%MA/Al_2O_3为催化剂,其在50%相对湿度下的甲醛存储量为26.9μmol/mL,臭氧催化氧化阶段碳平衡为92%,CO_2选择性为100%.相对湿度的影响结果(23°C)则表明,由于水分子与甲醛分子间存在着竞争吸附作用,甲醛存储容量随相对湿度的增加而降低;但因相对湿度增加可建立利于甲醛氧化的新途径,故臭氧催化氧化性能随相对湿度增加而增强.综合考虑,10 wt%MA/Al_2O_3上甲醛存储-臭氧催化氧化的最优相对湿度为50%.为验证所提出新方法的实用性,我们基于10 wt%MA/Al_2O_3开展了甲醛存储-臭氧催化氧化的4次循环实验.4次循环实验中的甲醛存储以及臭氧催化氧化处理的规律可基本保持一致.50%相对湿度下,低浓度甲醛(15×10-6)在空速为27000 h-1时的穿透时间为110 min,而在臭氧催化氧化阶段(150×10-6臭氧,空速15000 h-1)仅需约50 min即可实现对存储甲醛的氧化脱除(碳平衡大于92%,CO_2选择性100%),表明该新方法较传统的臭氧催化氧化方法臭氧用量可节省60%.
关键词
甲醛脱除
存储
臭氧
催化氧化
氧化锰催化剂
Keywords
Formaldehyde removal
Storage
Ozone
Catalytic oxidation
Manganese oxide catalyst
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
X51 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
镁基涂层织物隔热效果影响研究
被引量:
2
2
作者
李倩
王滢
沙林
赵娇
朱益民
王宁会
机构
大连海事大学船舶防污染测控技术协同创新中心
出处
《现代纺织技术》
2018年第1期70-72,共3页
基金
中国教育部新世纪优秀人才支持计划(NCET-07-0126)
大连海事大学船舶防污染测控技术协同创新中心种子基金(20110216007)
文摘
将氢氧化镁与水性聚氨酯树脂混合制成涂层胶,对棉织物进行涂层整理。研究了氢氧化镁粒径、添加量以及涂层厚度对镁基涂层织物隔热性能的影响,并用SEM对镁基涂层织物进行分析。结果表明:氢氧化镁粒径越小,添加量越大,镁基涂层织物隔热效果越好,涂层厚度以0.12mm为宜。
关键词
氢氧化镁
水性聚氨酯树脂
隔热
涂层织物
Keywords
magnesium hydroxide
waterborne polyurethane resin
thermal insulation
coated fabric
分类号
TS195.5 [轻工技术与工程—纺织化学与染整工程]
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职称材料
题名
Mn-Ce负载型催化剂催化臭氧氧化苯胺实验研究
被引量:
4
3
作者
徐雪璐
蒋云飞
金琪
赵娇
朱益民
机构
大连海事大学船舶防污染测控技术协同创新中心
出处
《工业水处理》
CAS
CSCD
北大核心
2019年第3期54-58,共5页
基金
中央高校基本科研业务费专项资金资助(3132016059)
辽宁省高等教育内涵发展专项资金(协同创新中心)(20110216007)
文摘
采用浸渍-焙烧法制备不同组分比例的Mn-Ce-O_x/γ-Al_2O_3双活性组分负载型催化剂,与臭氧联用降解模拟苯胺废水。催化臭氧氧化苯胺实验得出,浸渍液锰铈物质的量比为3∶1、浸渍液Mn(NO_3)_2浓度为1.0 mol/L时,催化剂对苯胺模拟废水的降解效果最佳。用该催化剂催化臭氧氧化佛山市某纺织厂的实际废水,反应30 min后,苯胺质量浓度均在0.03 mg/L以下,达到国家行业废水排放标准。
关键词
负载型催化剂
锰铈氧化物
非均相催化臭氧氧化
苯胺
Keywords
supported catalyst
manganese cerium oxide
heterogeneous catalytic ozonation
aniline
分类号
X703 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
臭氧催化氧化脱除低浓度甲醛的新方法(英文)
朱斌
李小松
孙鹏
刘景林
马晓媛
朱晓兵
朱爱民
《Chinese Journal of Catalysis》
CSCD
北大核心
2017
8
下载PDF
职称材料
2
镁基涂层织物隔热效果影响研究
李倩
王滢
沙林
赵娇
朱益民
王宁会
《现代纺织技术》
2018
2
下载PDF
职称材料
3
Mn-Ce负载型催化剂催化臭氧氧化苯胺实验研究
徐雪璐
蒋云飞
金琪
赵娇
朱益民
《工业水处理》
CAS
CSCD
北大核心
2019
4
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职称材料
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