超临界条件下CO_2和丙烯直接合成甲基丙烯酸Ni_2(OCH_3)_2/SiO_2催化剂

表面改性法制备了负载型双核金属甲氧基配合物催化剂Ni2 (OCH3 ) 2 /SiO2 ,采用IR和超临界反应技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和反应性能进行了研究。结果表明 ,Ni2 + 在Ni2 (OCH3 ) 2 /SiO2 中与载体SiO2 表面O2 -以双齿配位形式键合 ;CO2 在催化剂表面存在桥式吸附态和甲氧碳酸酯基物种 2种吸附态 ,丙烯则只有 1种分子吸附态 ;在超临界的条件下 ,CO2 和丙烯在Ni2 (OCH3 ) 2 /SiO2 催化剂上可以近 1 0 0 %选择性合成甲基丙烯酸 ;确定了Ni2 (OCH3 ) 2 /SiO2 催化丙烯与CO2 合成甲基丙烯酸的适宜反应条件为反应温度3 1 3K ,反应压力 7 5MPa,反应时间 3h。

二氧化碳和丙烯直接合成甲基丙烯酸Ni_2(OCH_3)_2/SiO_2催化剂的研究

采用表面改性法制备了负载型Ni_2(OCH_3)_2/SiO_2双核金属甲氧基配合物催化剂,利用IR、DSC、TPD和微反技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和催化活性进行了研究。结果表明,负载型双核金属甲氧基配合物Ni_2(OCH_3)_2/SiO_2中Ni^(2+)与载体SiO_2表面O^(2-)以双齿配位形式键合;二氧化碳在催化剂表面存在桥式吸附态和甲氧碳酸酯基物种两种吸附态,丙烯则只有一种吸附态;在适宜反应条件下,CO_2和丙烯在Ni_2(OCH_3)_2/SiO_2催化剂上可以高选择性地合成甲基丙烯酸,反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性单元以及羧酸根与丙烯解离吸附态的形成是反应顺利进行关键因素。

掺铜二氧化钛光催化剂的XPS研究(英文)

利用浸渍法制备了铜掺杂的二氧化钛,以乙酸为模型物研究了催化剂的光催化活性,利用XPS结果对改性后的催化剂进行了分析.结果表明,改性后的催化剂表面吸附氧的提高和Cu+/Cu2+的共存有利于光生载流子的分离和界面电子转移,因而改善了催化剂的光催化性能.

苯并咪唑-5,6-二羧酸的合成

设计了苯并咪唑 5 ,6 二羧酸的新合成路线 ;解决了已有方法中的原料来源少 ,价格高 ,且含有微量重金属离子等问题 ;实现了苯并咪唑 5 ,6 二羧酸由常用原料、普通试剂和通用方法的简便合成 ,得到了可满足医药工业要求的产品 .该路线以苯酐为起始原料 ,经氨解、硝化、还原、重氮化氯代、硝化、氨解、还原、环合、水解九步 ,得到苯并咪唑 5 ,6 二羧酸 .总收率达 9.7% .

环氧丙烷与乙二胺合成2-甲基吡嗪的研究

本文研究了以乙二胺和环氧丙烷为原料,经气固相接触催化合成2-甲基吡嗪的新工艺。试验中采用自制的复合催化剂,最佳工艺条件为:预热温度260℃,反应温度380℃,原料环氧丙烷和乙二胺摩尔比为1 2∶1,流量为6mL h,反应过程中氢气、氮气流量均为4L h。2-甲基吡嗪的反应收率大于89%(质量分数),经分离得到纯度大于99%(质量分数)的2-甲基吡嗪。

Ni(OCH_3)_2/SiO_2催化剂的制备及其合成碳酸二甲酯的反应性能

采用表面改性和离子交换相结合的方法 ,制备了负载型单核金属甲氧基配合物 Ni(OCH3) 2 / Si O2 催化剂 .利用 IR、 TPD、 TPSR和微反技术 ,考察了催化剂的表面结构以及 CO2 、 CH3OH在催化剂表面上的化学吸附和反应性能 .结果表明 ,负载型单核金属甲氧基配合物 Ni(OCH3) 2 / Si O2 中 ,Ni2 +与载体 Si O2 表面的 O2 -以双齿形式配位 ;在催化剂表面存在 CO2 的桥式吸附态和甲氧碳酸酯基物种两种吸附态 ,CH3OH则只有一种分子吸附态 .在 373～ 4 73K条件下 ,CO2 和 CH3OH在催化剂上的反应产物主要是 DMC、H2 O以及少量的 CO、CH4 和 CH2 O,催化剂的活性由表面甲氧碳酸酯基物种与分子吸附态甲醇的反应决定 .讨论了催化剂上 CO2 和 CH3OH的活化过程及吸附态的形成机理 .

KF在CO_2和CH_3OH直接合成DMC负载型金属催化剂中作用的研究

用表面改性和离子交换法制备了MgSiO载体,在其中加入KF助剂制备了MgSiO-KF载体,用等体积浸渍法制备了负载型金属铜催化剂.利用IR、化学分析技术,对载体和负载型金属催化剂进行了表征;采用微反技术,考察了催化剂催化CO2与CH3OH反应的性能,并着重研究了KF助剂对催化性能的影响.结果表明,MgSiO中Mg与Si之间形成双齿型配位结构,KF中的F可以取代Mg-Si-O中的桥O形成-Mg-F和K-O-Si结构.CO2在Cu位上形成线式和剪式吸附态,在金属位与Lewis酸活性位Mg2+的协同作用下形成卧式吸附态;CH3OH在催化剂上形成分子吸附态和解离吸附态.在催化剂中引入适量助剂KF,可明显提高催化活性.