MFI型核壳分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的催化性能

以类苯环形HZSM-5分子筛为核,通过动态水热法在其上外延生长一层纯硅Silicalite-1壳层,合成了HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛催化剂,对其进行了XRD、SEM、NH3-TPD和Py-IR表征,并在连续流动固定床反应器中进行甲苯甲基化合成对二甲苯催化反应评价其催化活性。结果表明,合成的是以HZSM-5为核、Silicalite-1为壳的核壳分子筛,Silicalite-1壳层的覆盖度为86%;与纯ZSM-5相比,复合分子筛的酸性明显减弱,且酸量减少。HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛对甲苯甲基化合成对二甲苯反应表现出了高的催化活性和较高的对位选择性,在甲苯的转化率为28.1%时,对二甲苯选择性达到74.3%。

泡沫结构多级孔ZSM-5分子筛的制备与表征

以商用聚氨酯泡沫为硬模板,采用原位水热法,在100℃下晶化48h,在聚氨酯泡沫骨架表面形成厚度为1μm且致密、连续的分子筛膜,经高温焙烧去除聚氨酯泡沫硬模板和合成分子筛所用的有机模板剂后,获得了可自支撑的泡沫结构多级孔ZSM-5分子筛。XRD、SEM和N2吸附-脱附表征证实,该多级孔分子筛完全复制了聚氨酯泡沫的三维网络骨架结构,因而具有大孔-介孔-微孔复合孔道结构。采用微波法,在相同实验条件下仅需反应8h,即可获得泡沫结构的ZSM-5分子筛。该泡沫结构多级孔分子筛在吸附、分离以及催化领域具有潜在的应用价值。

磷改性ZSM-5／磷酸铝复合分子筛在甲醇制丙烯反应中的应用

以磷酸二氢铵对ZSM-5/磷酸铝(ZSM-5/AlPO4-m)复合分子筛进行P改性,得到wP-ZSM-5/AlPO4-m催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和FT-IR表征其物化性能,并系统地考察了在甲醇制丙烯(MTP)反应中,wP-ZSM-5/AlPO4-m中P质量分数,反应温度、空速(MHSV)等反应条件对该复合分子筛催化性能的影响。结果表明,P改性可以有效地调节ZSM-5/AlPO4-m的比表面积及酸性分布,3%P-ZSM-5/AlPO4-m催化剂中B酸与L酸中心数的最大比达到3.03。当反应温度为500℃、MHSV为1h-1时,3%P-ZSM-5/AlPO4-m催化剂表现出最佳的MTP活性和稳定性;反应持续73h,甲醇转化率保持100%,丙烯的单程选择性和产物中丙烯/乙烯摩尔比分别保持在50.0%和5。