固体氧化物燃料电池-吸收式制冷机混合系统性能分析

本文提出利用固体氧化物燃料电池(SOFC)释放的废热驱动吸收式制冷机的冷电联产混合系统模型。该模型基于电化学、非平衡态热力学及有限时间热力学等理论,充分考虑了系统内部各种不可逆损失,推导出混合系统的等效输出功率和效率的表达式,揭示了混合系统的一般性能特性和优化工作区间,讨论了各设计参数及工作条件对混合系统性能特性的影响。结果表明:混合系统的等效功率密度和效率相比单一的SOFC分别提升4.06%和4.08%;降低内部不可逆因子、减小了综合参数C、减少了热力学损失以及提高了SOFC工作压强可有效提升混合系统的性能。

二维TiC层表面H_2的化学吸附与物理吸附(英文)

第一性原理计算研究发现由于二维TiC单原子层具有高的比表面积与大量的暴露在表面的Ti原子,其是一种非常有潜力的储氢材料.计算结果显示H2可以在二维TiC单原子层表面进行物理吸附与化学吸附.其中化学吸附能为每个氢分子0.36 eV,物理吸附能是每个氢分子0.09 eV.覆盖度为1和1/4层(ML)时,H2分子在二维TiC单原子层表面的离解势垒分别为1.12和0.33 eV.因此,除了物理吸附与化学吸附,TiC表面还存在H单原子吸附.最大的H2储存率可以达到7.69%(质量分数).其中,离解的H原子、化学吸附的H2、物理吸附的H2的储存率分别为1.54%、3.07%、3.07%.符合Kubas吸附特征的储存率为3.07%.化学吸附能随覆盖度的变化非常小,这有利于H2分子的吸附与释放.

二维Ti2C与Ti3C2表面OH、O、F、Au的吸附活性

较高的比表面积与稳定性使得二维Ti_2C与Ti_3C_2结构在贵金属催化剂载体、锂离子电池、储氢材料等领域具有重要的应用前景.研究Ti_2C、Ti_3C_2的表面吸附活性有助于认识其表面特征.第一性原理计算研究显示:Ti_2C与Ti_3C_2对O、OH、F具有较强的吸附活性.通过比较Ti2_C、Ti_3C_2、Ti(001)、TiC(001)的表面电子结构,我们发现Ti_2C与Ti_3C_2较强的表面吸附活性来自于表面Ti原子未极化的3d轨道.这使得Ti_2C、Ti_3C_2表面通常覆盖有O、F、OH.吸附了O、OH基团的Ti_2C与Ti_3C_2结构(Ti_2CO_(2-2x)(OH)_(2x)、Ti_3C_2O_(2-2x)(OH)_(2x))对Au原子的吸附能随OH比例的增大而增大.

基于长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪的溶液饱和点测量

采用掩模法制作周期为400μm的长周期光纤光栅,在其一端6cm处镀制Ag反射膜,制成LPFG-Michelson干涉仪.以NaClO3溶液为例,逐次添加等量溶质,研究基于LPFG-Michelson干涉仪快速标定特定温度下溶液饱和点的实验装置及方法.基于相位差原理,求解纤芯、包层模本征方程,分析了LPFG-Michelson干涉仪谱线移动随外界环境的变化规律,参照理论计算曲线,分析实验测得的损耗谷波长移动量随添加的NaClO3粉末质量的变化曲线,最小二乘法拟合后,再计算未饱和及饱和时的拟合曲线的交点,得出NaClO3水溶液在32℃下的饱和点,与已知文献测定值相差仅1.5%.

一种聚合物分散液晶菲涅尔波带片

利用波长为800nm,脉宽130fs的飞秒激光在镀铝膜的玻璃基片上刻蚀出波带环图案,然后用溶致相分离法将其制备成聚合物分散液晶菲涅尔波带片.用波长为632nm的He-Ne激光对聚合物分散液晶菲涅尔波带片进行测试,结果表明:随着电压的增加该样品具有良好的光电可控性,可以实现对焦点光强的调控.在沿光轴方向上,测试到的主焦点位置与理论计算值相差小于5%,且聚合物分散液晶菲涅尔波带片在160V电压时衍射效率为10.4%,接近理论衍射效率12.1%,表明了该设计的可行性.

基于金/银纳米三明治结构SERS特性的超灵敏前列腺特异性抗原检测

基于金/银纳米三明治结构的表面增强拉曼散射(SERS)特性,实现了前列腺特异性抗原(PSA)高灵敏度免疫检测,检测结果具有特异性。采用化学还原法制备金、银纳米粒子,用4-巯基苯甲酸(4-MBA)及前列腺特异性抗体(Anti-PSA)链接金、银纳米粒子制备免疫探针,在硅片表面原位生长金、银纳米粒子并链接Anti-PSA制备得到免疫基底。将免疫探针、免疫基底以及PSA组成三明治结构,进行基于SERS特性的免疫检测。实验结果表明,纳米银免疫探针与纳米银免疫基底组成的三明治结构具有最佳的检测效果,PSA的检测灵敏度低至1.8 fg/m L(3.490×10-18mol/L),可应用于前列腺癌症的早期检测与诊断。

海胆状金纳米粒子表面形貌对表面增强喇曼散射特性的影响(英文)

采用改进的一步还原法合成了多种海胆状金纳米粒子,并对它们的表面增强喇曼散射特性与其表面形貌的关系进行了实验研究.实验表明,合成的海胆状金纳米粒子的直径及表面的尖刺大小可以通过改变加入到氯金酸溶液中的硝酸银的量来调节.当加入到氯金酸溶液中的硝酸银为1μL时,合成的海胆状金纳米粒子的直径最小而尖刺最长.同时测量的紫外-可见-近红外吸收光谱表明,海胆状金纳米粒子的局域表面等离子体共振带会随着加入到氯金酸溶液中的硝酸银量的增加而变宽.此外,通过喇曼标记分子对巯基苯甲酸(4MBA)的喇曼光谱测量发现,较小直径和较长尖刺的海胆状金纳米粒子具有更强的表面增强喇曼散射活性.

基于金纳米杆/PMMA基底SERS特性的高灵敏肿瘤标志物无标记检测

高品质贵金属纳米结构基底的制备是应用表面增强拉曼散射(SERS)技术进行高灵敏生物检测的关键。采用改进的Langmuir-Blodgett方法,通过在金纳米杆(Au NRs)溶胶注入乙醇,使得Au NRs迁移至溶胶与甲苯的交界面,并用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)固定交界面处的Au NRs,形成大面积分布、均匀致密排列的二维畴状Au NRs/PMMA纳米结构薄膜基底。然后,采用等离子体清洗技术处理制备的基底,使得金纳米杆(Au NRs)的表面裸露,以增强基底的SERS特性。实验表明, Au NRs/PMMA基底具有优良的SERS特性,在785 nm波长的激光照射下,增强因子可以达到5.49×10~6。此外,利用制备的Au NRs/PMMA基底,开展前列腺癌症肿瘤标志物——前列腺特异性抗原(PSA)的高灵敏无标记定量检测研究。在PSA的无标记检测过程中,首先对PSA标准溶液和新生牛血清进行SERS光谱的直接检测,得到PSA分别位于823, 1 080, 1 385, 1 586和1 640 cm^(-1)处的主要的拉曼特征峰;其次,通过对PSA标准溶液、临床男性血清样本及女性血清样本的SERS光谱进行测量和分析,筛选出在PSA的SERS光谱中与血清中PSA含量相关的拉曼特征峰,它们是分别位于649, 680以及1 640 cm^(-1)处的拉曼特征峰。进一步,通过对与PSA同属糖蛋白的肿瘤标志物甲胎蛋白(AFP)以及与PSA同源的人腺体激肽释放酶2(hK2)进行SERS光谱检测和分析,发现位于1 640 cm^(-1)处的拉曼特征峰对于PSA具有高的特异性,将其作为临床血清样本中PSA无标记定量检测的具有特异性的拉曼特征峰,并以此为依据,对不同PSA浓度的标准溶液进行检测,得到位于1 640 cm^(-1)处的拉曼特征峰强度与PSA样本溶液中PSA的浓度相关的剂量-响应曲线。最后,开展临床血清样本的应用检测。结果表明,基于Au NRs/PMMA基底的SERS检测结果与化学发光免疫分析(CLIA)方法的检测结果一致,且具有比CLIA更高的检测灵敏度,最低检测极限为0.06 ng·mL^(-1),且无标记检测范围为0.1 mg·mL^(-1)～0.1 ng·mL^(-1)。因此,基于Au NRs/PMMA SERS基底的高灵敏肿瘤标志物无标记检测具有重要应用前景。

飞秒激光双光子聚合构建水溶性石墨烯-光刻胶的3D微结构

通过将水溶性石墨烯掺入至光引发剂2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉苯基)丁酮和季戊四醇三丙烯酸酯混合而成的光刻胶中,利用飞秒激光双光子聚合技术制作一系列平面图案及三维立体结构。利用亲水角测试表征混合物的浸润性,激光透过深度测试表征混合物的穿透性。实验结果证明,掺杂有水溶性石墨烯的混合液与玻璃仍具有较强结合力和一定激光穿透性。最后利用拉曼成像与扫描电子显微镜表征平面图案及三维结构。证实使用去离子水作为分散液可以将水溶性石墨烯掺杂进微结构中,并且掺杂有水溶性石墨烯的微结构在机械性能上比纯光刻胶微结构,结构更稳定且形貌更统一。

基于PS@Ag纳米探针和Si@Ag阵列基底的表面增强拉曼散射特性的肿瘤标志物免疫检测

基于Ag包覆聚苯乙烯球(PS@Ag)纳米探针和Ag覆盖硅金字塔结构(Si@Ag)阵列基底构建"三明治"免疫结构,开展表面增强拉曼散射(SERS)特性研究,实现了肝癌肿瘤标志物甲胎蛋白(AFP)的高灵敏、高特异性的检测.通过硝酸银原位还原生成PS@Ag纳米粒子,再依次链接4-巯基苯甲酸(4-MBA)及甲胎蛋白抗体(Anti-AFP)制备得到PS@Ag免疫探针.采用Langmiur-Bloggt膜技术、等离子体刻蚀和湿法刻蚀技术,以PS球阵列为模版,刻蚀大面积硅金字塔结构,再依次沉积Ag膜和链接Anti-AFP制备得到免疫基底.结果表明,基于"三明治"免疫结构的SERS检测方案具有高灵敏度(检测极限为1.75fg·mL^(-1))和宽的动态范围(2fg·mL^(-1)～200ng·mL^(-1)).此外,对临床人体血清样品进行SERS免疫检测,得到了与化学免疫发光法一致的结果,而且具有更高的灵敏度,可应用于肝癌的早期检测与诊断.

银覆盖冠状硅柱阵列基底的制备、SERS特性分析及肿瘤标志物miRNA-106a的检测

以聚苯乙烯(PS)小球为模板,采用金属辅助刻蚀和湿法化学刻蚀技术,制备大面积冠状硅柱阵列,再原位生长银纳米粒子后得到银覆盖冠状硅柱阵列(Ag/Si CPA)基底。实验表明,制备的基底具有优良的表面增强拉曼散射(SERS)特性,电磁增强因子达到1.81×10~6。同时,将制备的罗丹明分子(R6G)标记的DNA发卡探针与基底链接,在与miRNA-106a互补杂交后进行SERS信号检测,获得相应的剂量-响应曲线。结果表明,基于(Ag/Si CPA)基底的SERS特性,开展miRNA-106a的检测,具有特异性好和灵敏度高的优势,检测范围为1 fmol·L^(-1)～100 pmol·L^(-1),检测极限为0.917 fmol·L^(-1)。此外,与实时荧光定量多聚核苷酸链式反应(RT-qPCR)方法相比,不仅检测结果一致,而且基于SERS光谱技术的检测方法具有更高的灵敏度。

双光子制备的微结构及其装配的研究

近年来,随着微机电系统、显微医疗和组织工程等领域技术水平的快速发展,微操作技术引起了科研界和产业界的广泛关注,其对于未来的微纳技术的小型化、功能化和集成设备的制造有着至关重要的作用。利用飞秒激光双光子聚合技术加工的微结构,其尺寸处于微观尺度,质地较脆、黏着力大、尺度效应显著,且微结构所受到的表面力逐渐取代重力起主导作用,以上因素进一步增加了微操作的难度。因此,一种基于毛细作用的玻璃毛细管吞吐微结构的微操作装置被提出,利用毛细力将微结构拾取和移动,再将不同的微结构装配在一起。该方法不仅能将微型原件进行组装,而且能将不同材料、不同特性的微型器件组装在一起,形成复杂的混合微结构。

钛掺杂钙钛矿制备高效率钙钛矿太阳能电池（英文）

采用钛离子掺杂钙钛矿薄膜的方法修饰钙钛矿晶界缺陷。研究表明钛离子富集在晶界处,有效地钝化了晶界缺陷,同时有助于连续、平整、高质量薄膜的形成。经过钛离子掺杂后的钙钛矿太阳能电池电流(JSC)达到22.3 mA·cm^(-2),开路电压(VOC)达1.1 V,填充因子(FF)高达72.4%,光电转换效率(PCE)优化至17.4%,远高于未掺杂钙钛矿太阳能电池。

硅基石墨烯纳米墙的制备及其湿度传感器的应用

本研究介绍了在较低的温度条件下,利用等离子体增强化学气相沉积法成功实现在单晶硅衬底上生长高质量石墨烯纳米墙。系统地研究了生长温度、生长时间及射频功率等对硅基石墨烯纳米墙微观结构的影响。利用包括拉曼光谱在内的多项技术表征石墨烯纳米墙的质量及尺寸大小。研究发现随着温度升高、生长时间延长和射频功率增大,石墨烯纳米墙的密度和尺寸也随之增大。通过优化工艺条件,成功制备出高密度、大尺寸、均一的硅基石墨烯纳米墙材料。并且,高质量的石墨烯纳米墙超大比表面积及大量晶界堆叠形成的缺陷大幅提升了湿度传感器的性能。

碱土金属氧化物CaO的准粒子能带及光吸收谱

本文使用多体摄动理论计算了碱土金属氧化物CaO的准粒子能带结构和光吸收谱。我们运用GW近似来改进密度泛函理论的局域密度近似对电子交换关联的处理,并计算了CaO准粒子能带。对于电子-空穴激发态,求解二粒子格林函数的Bethe-Salpeter方程可计算电子-空穴激发态和光吸收谱。计算得出CaO的能隙是7.3 eV,与实验结果7.1 eV符合较好。CaO光吸收谱的理论结果与实验数据也一致。特别是在计算CaO激发能最低的激子峰时,计算结果很好地再现了实验结果。

表面等离子体受激辐射放大领结型纳米天线的SERS单分子探测(英文)

基于表面等离激子受激辐射放大原理,提出了一种应用于表面增强拉曼散射(SERS)单分子探测的领结型纳米天线结构。采用有限元方法(FEM)研究其局域表面等离子体共振(LSPR)和SERS特性。结果表明,该领结型纳米天线的局域表面等离子体共振强度和局域电场强度得到明显的增强,其散射截面为非表面等离激子受激辐射放大领结型纳米天线的1.1×104倍,局域电场强度为1×102倍。同时,该领结型纳米天线的表面增强拉曼散射增强因子最大达到1016,足以进行精确的单分子探测;整个纳米天线表面的增强因子也可达到1012,足以应用于单个生物分子的探测。

小区域腐蚀的长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪传感特性研究

基于尾纤端面镀金属反膜的单根长周期光纤光栅,提出了一种包层部分腐蚀的长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪结构,提高了长周期光纤光栅(LPFG)的灵敏度。应用干涉原理,得出了长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪干涉波峰随外界环境折射率的变化关系。并从实验上对腐蚀前的长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪和带腐蚀结构的长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪的折射率传感灵敏度进行对比。结果表明,包层部分腐蚀的长周期光纤光栅迈克耳孙干涉仪反射谱中的干涉峰值对折射率传感的灵敏度得到了显著的提高,对于折射率为1.333和1.352的液体,干涉峰值的移动量从0.9 nm增加到3.4 nm。

平面手征结构的旋光度精密测量

基于精密步进电机和光纤光谱仪的光学测试系统,优化设计了一种精确测量手征结构样品旋光度的方案。对手征样品旋光性的理论分析结果表明,由于周期性手征结构样品制作过程中90°旋转对称性被打破,线偏振光经过样品后偏振面旋转角度与入射光的偏振面角度有关。实验测量结果直接证明了理论分析的正确性。利用设计的光学测试系统对采用电子束光刻技术制作的周期性平面手征结构样品进行旋光度测量的结果表明,样品在波长为633nm处具有0.05°的旋光度,很好证明了研制的周期性平面手征结构具有一定的旋光性。

复合金属纳米盘二聚物的散射特性(英文)

采用有限元方法(FEM)研究了一组相邻金纳米盘和银纳米盘的表面等离激元共振(LSPR)特性,并根据等离激元杂化理论的偶极-偶极近似对复合金属纳米盘二聚物的散射光谱进行分析。结果表明,金-银纳米盘的等离激元散射强度受到入射电磁场偏振方向以及金属纳米盘二聚物的结构参数(如纳米盘直径、厚度和纳米盘间间隙)变化的影响。而且,随着纳米盘直径的增加,纳米盘厚度以及盘间间隙减小,金-银纳米盘二聚物等离激元共振散射谱共振峰位置会发生相应的红移。研究结果对于纳米金属异质二聚物等离激元物系在生物传感和光敏探测器件等方面的应用有重要意义。